选择催化还原

摘要： 随着日益严格的排放法规出台,降低重型柴油机的氮氧化物(NO_(x))排放已成为研究的重点.为提高SSZ-13分子筛催化剂在低温下的二氧化氮(NO_(2))转化效率,通过数值仿真的方法研究了高负载铜基的小孔径分子筛催化剂在不同工况下的最佳NO_(2)占比情况.利用GT-SUITE软件建立了一维反应器模型以及催化反应动力学模型,采用数值模拟计算的方法对选择催化还原(selective catalytic reduction,SCR)系统内化学反应进行了研究.模型考虑了423~673 K的温度范围内,氨气(NH_(3))的吸附、脱附和氧化反应、一氧化氮(NO)氧化反应、NO_(x)的还原反应以及硝酸铵(NH_(4) NO_(3))的分解反应,并且在排出气体中监测重要的温室气体——氧化亚氮(N_(2)O)的排放量.结果表明:在高负载铜基的SSZ-13分子筛催化剂作用下,NO_(2)与NH_(3)反应生成的NH_(4)NO_(3)在573 K以下的低温段结晶,晶体堵塞孔道抑制反应进行;而随着温度升高,NH_(4)NO_(3)逐渐分解,反应得以正常进行,因此NO_(2)的含量对NO_(x)的转化效率产生影响,即不同温度段的最高NO_(x)转化效率对应的NO_(2)进气量不同,当温度升高,最高NO_(x)转化效率对应的NO_(2)占比先升高后降低,最高NO_(2)占比不超过40%,并且对应温度区间内排出的N_(2)O含量低于6×10^(-6).改变氨氮比、空速、催化剂活性位点密度等工况探究氮氧化物转化效率最高对应的NO_(2)占比,得到的NO_(2)占比均为动态变化值.定义氮氧化物转化效率超过80%的温度范围为最佳温度窗口,变化工况发现最佳温度窗口均为503~673 K.

摘要： 以价格低廉的铈和锰为活性组分,采用水热合成法合成催化剂CePO_(4)和催化剂15%Mn/CePO_(4),考察合成方法、焙烧温度、水热合成温度、O_(2)浓度、NO含量及V(NH_(3))∶V(NO)对催化剂15%Mn/CePO_(4)低温脱硝活性的影响,得出催化剂15%Mn/CePO_(4)低温脱硝最佳工艺条件:合成方法为水热合成法,焙烧温度500°C,水热合成温度150°C,O_(2)浓度3.5%,NO含量780×10^(-6),V(NH_(3))∶V(NO)=0.8。

摘要： 利用胶体溶液制备Ru纳米颗粒。将Ru纳米颗粒负载在碳纳米管上得到用于电化学合成氨的催化剂Ruc/CNT。通过调节Ru胶体溶液的加入量可调整Ruc/CNT上Ru的负载量。借助X射线衍射(XRD)仪、X射线光电子能谱(XPS)、透射电子显微镜(TEM)、接触角测量仪和电化学技术对催化剂进行表征测试。结果表明,通过胶体溶液制备的Ruc/CNT上的钌纳米颗粒缩小至1~5 nm,相比于Ru/CNT上的钌颗粒具有更好的分散性。钌的负载量为2.5%的0.025-Ru_(c)/CNT实现了最高10.98μg/(h·mgcat.)的氨产率及2.18%的法拉第效率,而直接在碳纳米管上回流还原制备的Ru/CNT催化剂仅有5.19μg/(h·mgcat.)的氨产率及0.05%的法拉第效率。通过对照实验对氨的来源进行验证,结果证明氨来源于电化学催化氮气还原过程,钌是催化剂的主要活性位点。钌催化剂颗粒粒径的减小可促进载体与钌纳米颗粒间的电荷转移,削弱反应过程中高能的N≡N三键,提高钌对氮气电化学合成氨的选择性,同时碳纳米管载体的应用为0.025-Ru_(c)/CNT提供足够多的负载位点,分散性更好的钌纳米颗粒能够暴露更多的活性位点,可提升电催化合成氨的性能。

摘要： 为实现低温高氧条件下脱硝除尘的一体化,采用浸渍法制备出具有脱硝除尘功能的CuMnCeO_(x)负载高硅氧滤料复合滤布,研究了CuMnCeO_(x)负载高硅氧滤料复合滤布的脱硝除尘性能。测试评价了负载量、表面改性方式、反应条件和SO_(2)对脱硝除尘性能的影响,并通过SEM、XRD及EDS表征手段对制备的复合滤料进行分析。结果表明:当负载量为120g/m^(2),氧气含量为16%,空速为60000 h^(-1),在200°C~260°C下,脱硝效率为51%~70%。且在10 h的长期稳定性测试中,脱硝效率无明显下降,表现出良好的脱硝性能稳定性。通入SO_(2)1h后切断SO_(2),脱硝效率逐渐恢复,具有良好的抗硫性能。CuMnCeO_(x)负载高硅氧滤料复合滤布除尘效率在99%以上,满足实际工业烟尘治理应用要求。

摘要： 采用等体积浸渍法制备了一系列Keggin型杂多酸改性的V-Mo/Ti-W催化剂,并通过X射线衍射(XRD)、BET比表面分析(BET)、NH_(3)程序升温脱附(NH_(3)-TPD)、H_(2)程序升温还原(H_(2)-TPR)、X射线光电子能谱(XPS)和傅里叶变换红外光谱(FTIR)等表征方法对催化剂物化性质进行了表征分析。各项表征分析结果表明,杂多酸改性后的HPAs-V-Mo/Ti-W催化剂相比于改性前的催化剂,平均孔径尺寸更大,可抑制硫酸氢铵沉积,以提高催化剂抗硫性能;与V-Mo/Ti-W样品相比,改性后的催化剂具有更强的NH_(3)吸附能力、更好的还原性能和更多的化学吸附氧物种,从而表现出更优异的脱硝性能和N_(2)选择性。杂多酸改性后的催化剂在200~380°C温度范围内、150000h^(-1)高空速、高浓度SO_(2)和H_(2)O存在的模拟烟气中表现出高NH_(3)-SCR活性、优异的抗SO_(2)性能,并保持几乎100%的N_(2)选择性,可作为燃煤电厂深度调峰的宽温催化剂,具备良好的工业应用价值。

摘要： 废选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂中含有大量的有价金属,直接废弃易造成资源浪费及环境污染。以废CeO_(x)-MnO_(x)基SCR脱硝催化剂为原料,采用热力学分析结合湿法冶金实验方法,研究了浸出条件对Ce、Mn元素浸出率的影响。结果表明,废催化剂直接酸浸Ce、Mn元素浸出率低,还原-酸浸Ce、Mn元素热力学条件上可行,抗坏血酸对Ce、Mn高价氧化物有明显的还原作用。当抗坏血酸质量分数为30%、硫酸浓度2mol/L、液固比6∶1、搅拌速度350r/min、80°C恒温反应5h时,Ce、Mn的浸出率分别达到92.09%、95.51%。加入抗坏血酸后,部分Ce^(4+)和Mn^(4+)还原为Ce^(3+)和Mn^(2+),Ce^(4+)/Ce的比值由75.82%降低到71.62%,Mn^(4+)/Mn的比值由29.39%降低到27.17%,同时削弱了高价Ce辅助低价Mn向高价Mn转化的作用,使得Ce、Mn高效浸出,为CeO_(x)-MnO_(x)基废催化剂中Ce、Mn资源化利用奠定了基础。

摘要： 通过共沉淀法制备了ZrO_(2)、Al_(2)O_(3)、CeO_(2)、CeO_(2)⁃ZrO_(2)和CeO_(2)⁃Al_(2)O_(3)不同载体改性的Mn⁃Cr脱硝催化剂,通过BET、XRD、SEM、H_(2)⁃TPR、NH_(3)⁃TPD以及XPS等表征手段对制备的脱硝催化剂的微观结构进行了研究,并考察其低温船舶尾气选择催化还原(SCR)脱硝性能。结果表明,载体可以显著改善锰铬催化剂的比表面积,提高催化剂酸性位点数量和强度,进而提升低温脱硝性能;除ZrO_(2)载体外,所得催化剂在175~275°C、空速100000 h^(-1)模拟船舶尾气条件下的NO转化率大于90%;其中,CeO_(2)和CeO_(2)⁃Al_(2)O_(3)载体的Mn⁃Cr催化剂在225°C、150×10^(-6)SO_(2)条件下的NO转化率大于80%,低温脱硝性能优良。高价态金属元素可以促进SCR反应,提高催化剂的低温活性和耐硫性。

摘要： 选择性催化还原(Selective Catalytic Reduction)是应用最广泛、成熟度最高的脱硝技术.相比NH3-SCR等技术,以CO作为还原剂的CO-SCR脱硝技术更绿色环保,资源消耗更少.CO-SCR脱硝技术的核心是催化剂的制备.本文介绍了几种具备抗氧性的催化剂,包括贵金属催化剂、单一过渡金属催化剂、复合过渡金属催化剂等.对CO-SCR脱硝技术用催化剂的研究与应用进行了阐述和总结,以期为不同工况下氮氧化物的选择性催化还原处理的催化剂选择提供参考.

摘要： 采用密度泛函理论(DFT)方法对单空缺石墨烯负载的Pd单原子(Pd/SVG)催化剂上H2还原NO的反应进行了研究,探究了Pd/SVG上NO还原生成N2和NH3的路径.在Pd/SVG上NO容易加氢形成HNO,需要的活化能为67.0 kJ·mol-1,显示了极高的催化活性.N2生成的有利路径为NO活化生成HNO后,HNO继续加氢生成中间体NH2O和NH2OH,然后NH2OH解离生成NH2和OH,生成的NH2中间体结合NO形成NH2NO,然后NH2NO异构化形成的NHNOH再经解离生成N2与H2O,这个过程中的决速步骤为NH2NO分子内氢转移生成NHNOH,能垒为144.3 kJ·mol-1.对于NH3的生成,从NO的活化到中间体NH2的形成与N2的形成过程相同,最后NH2加氢即可形成NH3,这个过程中的决速步骤为NH2O加氢生成NH2OH,能垒为86.4 kJ·mol-1.比较生成N2和NH3的决速步能垒可见,Pd/SVG催化剂上NO经H2还原更容易形成NH3.本研究为石墨烯负载型Pd基催化剂上H2还原NO的实验及工业应用提供理论参考.

摘要： 采用柠檬酸络和法制备了Fe、Ce改性的系列Nb-Fe-Ce/TiO2催化剂,考察了Fe、Ce助剂的引入对Nb/TiO2催化剂的低温活性和反应温度窗口的影响.通过X射线衍射(XRD)、氮气吸附–脱附(BET)、热重(TG)、程序升温还原(H2-TPR)等手段对催化剂进行了表征.结果表明,Fe、Ce改性的Nb/TiO2催化剂在NH3-SCR反应中表现出较优的低温脱硝活性和较宽的操作温度窗口.优化配方后得到的10％Nb-0.7％Fe-3％Ce-TiO2催化剂,在300°C时,其对NO转化率达100％,操作温度窗口为T80为225～500°C,这可能归因于Fe、Ce助剂引入后催化剂具有较强的Nb-Fe-Ce-Ti相互作用力和较好的氧化还原性能.

摘要： 制备了新型的可用于氨选择催化还原消除氮氧化物的Ce-P-O催化剂，通过X射线衍射、扫描电镜、N2吸附、H2程序升温还原和氨程序升温脱附等手段对催化剂进行了表征。结果表明，催化剂在空速20000h-1表现出了较高的氮氧化物消除活性(NO转化率＞90％)，在水蒸汽和SO2存在条件下，催化剂活性具有较好的催化性能和稳定性。

摘要： 柴油机尾气排放的污染物已经引起了严重的环境污染问题，催化净化技术是柴油机尾气污染治理必不可少和最有效的处理技术之一，降低颗粒物(PM)和氮氧化物(NOx)排放，以满足未来愈来愈严格的排放法规，是柴油机未来发展面临的主要挑战。选择催化还原(SCR)技术是降低车用柴油机NOx排放的有效措施。本文阐述了降低柴油机排放的Urea-SCR选择催化还原技术的化学反应机理，分析了国外柴油机Urea-SCR的发展状况以及国内的研究现状，总结了对于我国Urea-SCR需解决的问题。

摘要： 对富氧条件下Mn/ZSM-5催化剂上CH4选择催化还原NO的反应性能和SO2的影响进行了详细研究。结果表明，离子交换法制备的Mn/ZSM-5催化剂活性明显优于浸渍法，Mn负载量为2.06 wt.％时NO转化率达到最大(57.3％)，并且在30小时内表现出良好的稳定性。在500 °C，无H2O条件下加入78ppm的SO2，NO转化率由57.3％逐渐降至38.5％，去除SO2后恢复到49.4％。当78 ppm SO2和2.5％H2O同时存在时，NO转化率在T≤550°C时明显下降，但在T≥600°C时基本不受影响。SO2-TPSR和NO-TPD结果表明，SO2在Mn/ZSM-5表面形成了稳定的含硫化合物，覆盖了部分活性位。降低了NO吸附量，导致反应活性降低。在更高温度下，SO2的吸附减弱，且抑制了甲烷的燃烧反应，从而对催化剂活性影响不大。

摘要： 选择催化还原技术SCR被广泛用于脱除NOx,在中国,钒基催化剂SCR使用较为普遍.根据现有的催化机理,NH3的吸附脱附在整个SCR反应中占有重要地位.其次,引起SCR失活的众多因素中,高温老化是不可避免的,钒基催化剂中的TiO2在遭受高温时,很容易由锐钛矿相变为金红石.本文从密度泛函理论入手,利用局部密度近似(LDA)和广义梯度近似(GGA)以及平面波赝势的方法,选取了金红石TiO2最稳定(110)面和锐钛矿活性最高的(001)面,从分子角度对NH3在所述晶面上的吸附进行建模,弥补常规机理探究实验的不足,也是高温老化基础研究之一.经过优化和计算,金红石(110)面对NH3的吸附能为1.23eV,高于锐钛矿高活性面(001)上的吸附能1.084eV,说明NH3在锐钛矿上的吸附更加稳定,其次在吸附的过程中,氧对NH3也具有一定的吸引力,使得N-H键被拉长,并且向氧靠拢.同时金红石的吸附为分子式的吸附,而锐钛矿对NH3的吸附更为复杂,伴有解离式吸附.

摘要： 采用计算流体动力学(CFD)耦合化学反应动力学的方法,建立包含详细表面反应机理的Urea-SCR催化器二维单孔道模型.仿真过程中考虑NH3对NO的选择催化还原反应,对载体孔道内发生的多相化学反应过程进行模拟,给出了孔道内NO浓度和温度的分布规律,并研究不同车用柴油发动机负荷下催化器性能的变化,数值模拟计算的结果与发动机台架试验结果取得了较好地吻合,表明反应机理可精确描述孔道内反应过程,模型有较高仿真精度.

摘要： 面对日益严重的排放污染问题和严格的汽车尾气排放法规，对缸内生成的NOx采用机外后处理措施越来越受到人们的重视。尿素选择催化还原(Urea-SCR)技术是目前降低柴油机NOx排放最有效的后处理技术之一。通过耦合排气流动建立了无空气辅助式SCR系统尿素水溶液的喷射、雾化、蒸发和碰壁过程的CFD模型,并通过试验对模型进行可靠性验证.在此基础上,对比研究喷嘴弯管肘部喷射和直管壁面喷射两种情况随排气流速、排气温度,管径和喷射角度等变化的单位时间尿素碰壁质量(Qwall).研究发现对肘部喷射的情况,当排气流速较低时,Qwall随排气流速的增大明显增大;相比肘部喷射,壁面喷射时Qwall较小,且更有利于尿素分解.

摘要： 在制备活性碳纤维负载V2O5催化剂之前,将活性碳纤维通过不同浓度、温度及时间的硝酸浸渍改性,研究活性碳纤维的改性条件和表面性质对V2O5/ACF催化剂选择催化还原NO的影响.结果表明,载体预处理条件对V2O5/ACFN催化剂的活性有很大的影响,室温条件下,50%的硝酸处理活性碳纤维2h,比未经硝酸处理的催化剂活性提高27.38%.

摘要： 本文研究了SCR脱硝中,SO2催化氧化和PM2.5排放的关系,并利用原位傅里叶红外光谱研究了反应温度、氨氮比、O2浓度等对SO2氧化和PM2.5生成的影响机理.结果表明,SO2吸附在催化剂表面后和V5+-OH基团反应生成VOSO4中间产物,然后转化为SO3.生成的SO3和NH3、H2O反应形成亚微米级硫酸铵盐细颗粒物,导致SCR脱硝排放PM2.5.SO2氧化生成的SO3浓度和PM2.5浓度呈良好的线性关系,并且反应温度、氨氮比和O2浓度都对SO2氧化率和形成颗粒物数浓度有直接影响.

摘要： 本文研究了SCR脱硝中,SO2催化氧化和PM2.5排放的关系,并利用原位傅里叶红外光谱研究了反应温度、氨氮比、O2浓度等对SO2氧化和PM2.5生成的影响机理.结果表明,SO2吸附在催化剂表面后和V5+-OH基团反应生成VOSO4中间产物,然后转化为SO3.生成的SO3和NH3、H2O反应形成亚微米级硫酸铵盐细颗粒物,导致SCR脱硝排放PM2.5.SO2氧化生成的SO3浓度和PM2.5浓度呈良好的线性关系,并且反应温度、氨氮比和O2浓度都对SO2氧化率和形成颗粒物数浓度有直接影响.

摘要： 本文研究了SCR脱硝中,SO2催化氧化和PM2.5排放的关系,并利用原位傅里叶红外光谱研究了反应温度、氨氮比、O2浓度等对SO2氧化和PM2.5生成的影响机理.结果表明,SO2吸附在催化剂表面后和V5+-OH基团反应生成VOSO4中间产物,然后转化为SO3.生成的SO3和NH3、H2O反应形成亚微米级硫酸铵盐细颗粒物,导致SCR脱硝排放PM2.5.SO2氧化生成的SO3浓度和PM2.5浓度呈良好的线性关系,并且反应温度、氨氮比和O2浓度都对SO2氧化率和形成颗粒物数浓度有直接影响.

摘要： 本发明涉及一种制备用于氮氧化物的选择性催化还原的催化剂的方法，其包括如下步骤：制备包含水和铁盐的第二水性混合物；和在从基底的入口端至出口端的基底轴向长度的y％上将第二混合物布置在根据(ii)获得的包含含有含铜沸石材料的涂层的基底上，其中y在10至x的范围内，获得如下基底，其包含：在第一区域中，包含含铜沸石材料和在基底轴向长度的y％上的铁盐的涂层；和如果xy，在从入口端至出口端的基底轴向长度的y％延伸到x％的第二区域中，包含含铜沸石材料的涂层。

摘要： 本发明涉及选择性催化还原方法及选择性还原系统，向包含一氧化氮(NO)的处理气体中注入氨还原剂和硝酸供应源并供应给选择性催化反应器，不仅可以极大提高脱氮效率，而且减小SO2所致脱氮性能下降，原位(in‑situ)改善性能低下的SCR工序性能，从而可以保持性能并改善工序效率。

摘要： 本发明提供一种选择性催化还原SCR脱硝装置及选择性催化还原脱硝方法，涉及燃烧烟气脱硝领域，SCR脱硝装置包括喷氮装置，与锅炉烟道连接，用于向锅炉烟道内喷入还原剂，使得烟气与还原剂进行充分混合；和具有催化剂的SCR反应器，连接至喷氮装置与锅炉烟道的交汇点，用于接收烟气与还原剂的混合气体；其中，SCR反应器配置成在混合气体进入其中时，SCR反应器内产生完全覆盖其内部面积的微波辐射线束，通过微波辐射线束迅速加热催化剂和混合气体，在混合气体中的烟气温度达到预设温度值时还原剂与烟气中的氮氧化物迅速产生氧化还原反应。本发明解决了现有技术中的微波能量无法被充分利用的问题。

摘要： 本公开内容涉及一种用于选择性催化还原系统(100)的载送组件(200)。载送组件(200)包括加热器(201)，其适于加热来自容器(300)的工作介质。载送组件(200)还包括具有两个端部(202a，202b)的至少一个线加热器(202)。线加热器(202)的两个端部(202a，202b)中的第一端部连接到保持元件(203)，线加热器(202)的两个端部(202a，202b)中的第二端部连接到保持元件(203)。本公开内容还公开了一种供应模块(400)和一种选择性催化还原系统(100)。

摘要： 本发明实施例提供了一种选择性非催化还原法SNCR和选择性催化还原法SCR混合烟气脱硝方法和装置，属于化工领域，以提高中小型机组的脱硝效率，同时减少SCR催化剂的用量，节约成本。所述烟气脱硝方法，包括依次进行的SNCR反应步骤和SCR反应步骤，仅在SNCR反应步骤中喷入含氨溶液，所述含氨溶液的加入量为原烟气中氮氧化物摩尔量的1-3倍；在SCR反应步骤中，未参与SNCR反应的氨与烟气中剩余的氮氧化物继续发生反应。本发明可用于燃煤机组烟气脱硝工艺中，以治理燃烧过程中产生的污染物的问题。

摘要： 本发明涉及在选择性催化还原系统中检测低质量还原剂和催化剂劣化的系统和方法，具体地，一种用于选择性催化还原（SCR）系统的控制系统包括：转化效率确定模块、氨流失确定模块、和诊断模块。转化效率确定模块确定SCR催化剂的转化效率。氨流失确定模块在转化效率小于预定阈值时确定SCR催化剂上的氨流失量。诊断模块基于氨流失量和至少一个氨流失阈值确定还原剂源和SCR催化剂的合格/失败状态。

摘要： 本发明涉及在选择性催化还原系统中检测低质量还原剂和催化剂劣化的系统和方法，具体地，一种用于选择性催化还原（SCR）系统的控制系统包括：转化效率确定模块、氨流失确定模块、和诊断模块。转化效率确定模块确定SCR催化剂的转化效率。氨流失确定模块在转化效率小于预定阈值时确定SCR催化剂上的氨流失量。诊断模块基于氨流失量和至少一个氨流失阈值确定还原剂源和SCR催化剂的合格/失败状态。

摘要： 选择性非催化还原与催化还原耦合的烟气脱硝装置及其方法，涉及化石燃料燃烧烟气中氮氧化物的脱除技术。本发明方案一的脱硝装置包括炉膛内分层次安装的多组喷射还原剂的喷枪和烟道内顺着烟气流动方向依次布置的省煤器、中温的催化剂、空气预热器。同现有技术相比，本发明以SNCR系统的脱硝能力为主，以SCR系统为辅，具有脱硝效率高、氨逃逸率低、节省设备、节省投资、节省空间等特点。

摘要： 本实用新型涉及一种选择性非催化还原联合催化还原烟气深度脱硝系统，包括尿素存储仓、尿素溶解池、溶液存储罐、混合器、喷枪、顶棚喷管、水平烟道喷管、空压机、第一纯水存储罐、第二纯水存储罐、旁路烟道和SCR反应器，通过设置于炉膛上部的喷枪、设置于炉顶的顶棚喷管和设置于水平烟道的水平烟道喷管和设置于垂直烟道的水平烟道喷管将还原剂喷入烟气流道内的各个部位与烟气混合，进行选择性非催化反应，随后混合器又进入SCR反应器进行选择性非催化反应，使还原剂与烟气充分反应，能够深度去除火力发电电厂锅炉烟气中的氮氧化物，使处理后的烟气质量优于大气污染物排放标准。

摘要： 本实用新型公开了一种非催化还原法和选择性催化还原法脱硝装置，在工业锅炉燃烧室内设置氨水顶部喷射点和侧部喷射点，所述氨水由氨水泵自氨水储槽供送；在工业锅炉的省煤器的正下方设置有脱硝催化剂反应器；设置氨储槽、氨泵以及氨汽化装置，所述氨汽化装置与所述反应器的入口连通，氨汽化装置由所述氨泵自所述氨储槽供送氨液；所述反应器的烟气出口与空气预热器连通，所述空气预热器还分别与所述工业锅炉燃烧室、烟气除尘装置以及鼓风机通过管道相通。本实用新型将现有的非催化还原（SNCR）法和选择性催化还原（SCR）法脱硝复合装置在工业锅炉脱硝上进一步优化组合应用，达到提高脱硝效率和降低成本的目的。