高负载铜基SSZ-13分子筛催化剂SCR模型研究

摘要

随着日益严格的排放法规出台,降低重型柴油机的氮氧化物(NO_(x))排放已成为研究的重点.为提高SSZ-13分子筛催化剂在低温下的二氧化氮(NO_(2))转化效率,通过数值仿真的方法研究了高负载铜基的小孔径分子筛催化剂在不同工况下的最佳NO_(2)占比情况.利用GT-SUITE软件建立了一维反应器模型以及催化反应动力学模型,采用数值模拟计算的方法对选择催化还原(selective catalytic reduction,SCR)系统内化学反应进行了研究.模型考虑了423~673 K的温度范围内,氨气(NH_(3))的吸附、脱附和氧化反应、一氧化氮(NO)氧化反应、NO_(x)的还原反应以及硝酸铵(NH_(4) NO_(3))的分解反应,并且在排出气体中监测重要的温室气体——氧化亚氮(N_(2)O)的排放量.结果表明:在高负载铜基的SSZ-13分子筛催化剂作用下,NO_(2)与NH_(3)反应生成的NH_(4)NO_(3)在573 K以下的低温段结晶,晶体堵塞孔道抑制反应进行;而随着温度升高,NH_(4)NO_(3)逐渐分解,反应得以正常进行,因此NO_(2)的含量对NO_(x)的转化效率产生影响,即不同温度段的最高NO_(x)转化效率对应的NO_(2)进气量不同,当温度升高,最高NO_(x)转化效率对应的NO_(2)占比先升高后降低,最高NO_(2)占比不超过40%,并且对应温度区间内排出的N_(2)O含量低于6×10^(-6).改变氨氮比、空速、催化剂活性位点密度等工况探究氮氧化物转化效率最高对应的NO_(2)占比,得到的NO_(2)占比均为动态变化值.定义氮氧化物转化效率超过80%的温度范围为最佳温度窗口,变化工况发现最佳温度窗口均为503~673 K.