富氧条件下Mn/ZSM-5催化剂上甲烷选择催化还原NO的性能

摘要

对富氧条件下Mn/ZSM-5催化剂上CH4选择催化还原NO的反应性能和SO2的影响进行了详细研究。结果表明，离子交换法制备的Mn/ZSM-5催化剂活性明显优于浸渍法，Mn负载量为2.06 wt.％时NO转化率达到最大(57.3％)，并且在30小时内表现出良好的稳定性。在500 ℃，无H2O条件下加入78ppm的SO2，NO转化率由57.3％逐渐降至38.5％，去除SO2后恢复到49.4％。当78 ppm SO2和2.5％H2O同时存在时，NO转化率在T≤550℃时明显下降，但在T≥600℃时基本不受影响。SO2-TPSR和NO-TPD结果表明，SO2在Mn/ZSM-5表面形成了稳定的含硫化合物，覆盖了部分活性位。降低了NO吸附量，导致反应活性降低。在更高温度下，SO2的吸附减弱，且抑制了甲烷的燃烧反应，从而对催化剂活性影响不大。