摘要:
以价格低廉的杉木屑为原料,与尿素和FeCl_(3)·6H_(2)O按照质量比1∶1∶2混合,在700~1000°C下炭化制备负载铁的氮掺杂多孔炭材料(Fe-N-C)。对不同温度下所制备炭材料的元素组成、结构和表面化学等进行分析,并考察其对硝基苯的催化还原性能。研究结果表明:炭化温度对负载铁和掺杂氮物种有显著影响,700°C时制备的多孔炭材料(Fe-N-C-700)中铁物种主要为Fe_(3)O_(4),氮物种主要为吡啶氮和吡咯氮,随着温度升高铁物种主要以金属铁为主,同时部分吡啶氮转变为石墨氮。当温度为900°C时,所制备的多孔炭材料(Fe-N-C-900)含铁量为43.42%,含氮量为2.19%,其中石墨氮37.7%,吡啶氮23.8%,吡咯氮22.9%,氧化氮15.6%,在55°C下反应2.5 h时催化还原硝基苯的转化率和选择性接近100%,这与Fe-N-C-900负载的金属铁和石墨氮之间的协同作用有关。当Fe-N-C-900催化还原带有给电子基团如甲基、氨基、羟基的硝基芳烃时,能够以较高的转化率和选择性得到相应产物。此外,当硝基芳烃上带有吸电子基团如氯、碘时,反应时间需要延长至4 h,反应物转化率可以达到97.3%以上,生成的产物选择性大于99%,表明Fe-N-C-900对不同底物表现出良好的普适性。此外,利用该催化剂的磁性对其进行回收,循环使用5次后,催化性能没有明显降低,硝基苯的转化率仍达到98.3%,产物选择性为96.5%,展现出良好的稳定性。