摘要:
阴极电催化实现宽pH域原位产H_(2)O_(2)颇具挑战性,但在高级氧化领域具有吸引力.为克服传统芬顿及电芬顿技术中反应pH的限制,以Cd作为牺牲金属,以碳布为基底,通过煅烧成功合成了一种可在宽pH (3~10)条件下,均能原位电催化合成H_(2)O_(2)的自支撑阴极氮掺杂碳材料[X/N@C-CC,X=550、750、950 (煅烧温度)],并在此基础上,通过UV活化H_(2)O_(2)产生氧化活性物种对卡马西平(CBZ)进行降解.结果表明:(1)通过煅烧法制备的阴极材料具有高氮掺杂量,煅烧温度对其氮掺杂量及种类有着较大影响,在最佳煅烧温度750°C条件下,氮含量为8.89%,且以吡啶氮和石墨氮形式存在.此外,煅烧温度对该阴极材料氧含量无明显影响,其表面均含有C=O、—COOH官能团;(2)催化材料的主要活性位点为吡啶氮、石墨氮以及—COOH等含氧官能团,且含氧官能团的存在,使其在碱性pH条件下亦有较好的电催化产H_(2)O_(2)性能;(3)在最佳条件下,750/N@C-CC H_(2)O_(2)产率可达73.09 mg/(L·h).耦合UV后,在pH=3、6、10时均能在20 min内完全降解10μmol/L CBZ,结合自由基掩蔽试验与电子顺磁共振(EPR)探针试验结果显示,降解CBZ的主要活性物种为·OH.研究显示,UV耦合电催化产H_(2)O_(2)体系能够有效避免传统芬顿铁泥累积问题,同时反应条件不再受pH的限制,亦无有毒副产物的生成,该体系对于以CBZ为代表新型有机污染物的处理,呈现出较好的应用前景.