光催化还原

摘要： 本文通过原位沉积法在g-C_(3)N_(4)纳米管表面限域修饰In_(x)Sb_(2-x)S_(3)纳米片,制备了不同g-C_(3)N_(4)含量的系列异质结光催化剂(In_(x)Sb_(2-x)S_(3)-TCN)并将其用于修复含Cr(Ⅵ)废水。研究结果表明,在可见光下,In_(x)Sb_(2-x)S_(3)-TCN通过吸附和光催化还原的协同作用有效去除Cr(Ⅵ),且当g-C_(3)N_(4)含量为70 mg时,复合材料(In_(x)Sb_(2-x)S_(3)-TCN-70)表现出最优异的吸附和光催化性能。在30 mg/L的Cr(Ⅵ)水溶液中,In_(x)Sb_(2-x)S_(3)-TCN-70的平衡吸附量为12.45 mg/g。在可见光照射10 min后,Cr(Ⅵ)被还原为Cr(Ⅲ)。DRS和PL的表征结果表明,g-C_(3)N_(4)和In_(x)Sb_(2-x)S_(3)之间的界面耦合效应提高了可见光的利用率,抑制了光致载流子的复合,增强了复合材料的光催化活性。此外,经过5次Cr(Ⅵ)吸附-光还原循环后,光催化剂仍具有较高的还原活性和较好的稳定性。

摘要： 金属-有机骨架(MOFs)是由金属离子与有机配体配位构筑的新型结晶性多孔材料,有机-无机杂化及多孔特性赋予MOFs半导体特征和可修饰性。综述了MOFs及其复合材料可见光催化还原印染废水中常见六价铬Cr(Ⅵ)的研究进展,以及提升其性能的后修饰策略。特别是通过引入发色基团、掺杂光敏剂及构建异质结等,提升MOFs可见光催化能力的方法。分析了其光催化还原Cr(Ⅵ)的反应机理和其他因素对光催化性能的影响。总结了提升MOFs可循环使用性能的手段,并对该领域未来的发展趋势进行了展望。

摘要： 为了拓宽聚酰亚胺(PI)基光催化剂的应用范围,并提高催化性能,将纳米银(AgNPs)与PI复合,成功制备了Ag/PI复合光催化剂。通过原位热处理法和离子交换法制备Ag/PI光催化剂,以对硝基苯酚(4-NP)的还原为模型反应,考察其光催化性能。采用FT-IR,XRD,TEM,Mapping,XPS,UV-Vis DRS,PL和EIS等手段分析了Ag/PI光催化剂的结构、组成和光电性质。结果表明,Ag的掺杂大大提高了PI的光吸收能力、光响应范围和光生电子-空穴对的分离效率,Ag/PI光催化剂对4-NP还原反应有较高的催化活性,催化效率远远高于Ag与其他物质复合的催化体系。当采用离子交换法,Ag质量分数为0.5%时,Ag/PI光催化剂的光催化性能最好。Ag/PI光催化剂具有良好的稳定性和可重复使用性。研究提供了一种简便制备PI基高效复合光催化剂的方法。

摘要： 近年来,利用石墨氮化碳(g-C_(3)N_(4))光催化法将易溶的U(Ⅵ)还原为难溶的U(Ⅳ)来清除铀,已逐渐成为放射性核素研究的热点。本研究将一种含金属钴的金属有机框架材料(MOFs)作为自牺牲模板,利用简单热共聚法成功合成了含有Co-N_(x)构型的CoN_(x)/g-C_(3)N_(4)催化剂。在固液比为1.0 g/L、pH 5.0、可见光照射45 min下,制备的催化剂(w(Co-MOFs):w(g-C_(3)N_(4))=1:1)对50 mg/L的U(Ⅵ)标准溶液还原率达到100%。从形貌,微观结构和光学性能等方面对催化剂进行了表征,结果显示,引入Co有效拓宽了g-C_(3)N_(4)对可见光的吸收范围,抑制了光生电子与空穴的复合,从而促进了U(Ⅵ)的还原反应。此外,基于捕获实验深入探究了U(Ⅵ)在CoN_(x)/g-C_(3)N_(4)材料表面催化可能的反应机理。研究表明,CoN_(x)/g-C_(3)N_(4)复合光催化剂光学性能优异,制备方法简单且绿色环保,对放射性废水中的U(Ⅵ)的光催化还原去除效果较好。本工作对后续石墨氮化碳类新型材料的设计、合成与实际应用具有一定的参考作用。

摘要： 采用热聚合法制备了氮化碳-氧化铋-氧化铝(g-C_(3)N_(4)-Bi_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3))光催化剂,并通过XRD、SEM、XPS等多种手段进行了表征,考察了该催化剂对模拟含铀废水中U(Ⅵ)的光催化还原性能和重复利用性能,探讨了其光催化还原U(Ⅵ)的机理。结果表明,在g-C_(3)N_(4)-Bi_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)投加量为0.5 g/L、废水初始pH为5、U(Ⅵ)质量浓度为10 mg/L的条件下,经暗反应30 min、光反应60 min后,废水中U(Ⅵ)去除率达到98%。g-C_(3)N_(4)-Bi_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)重复使用5次后对U(Ⅵ)的去除率仍可达85%,表现出良好的稳定性和重复利用性能。g-C_(3)N_(4)-Bi_(2)O_(3)/Al_(2)O_(3)光催化剂还原U(Ⅵ)的主要机理是光生电子(e-)和超氧自由基(·O2-)的作用。

摘要： Cr(VI)是环境中一种高危污染物,针对它的脱毒和去除一直是研究的重点。因此,本项工作通过在Cu网上原位生长具有规则多面体结构的p型Cu_(2)WS_(4)光催化剂,并应用于光催化还原Cr(VI)的性能研究。Cu网的高导电率和Cu_(2)WS_(4)向下弯曲的能带结构促进了光生空穴向Cu_(2)WS_(4)的内部迁移,而电子被转移到Cu_(2)WS_(4)表面,将Cr(VI)还原为Cr(III),甚至Cr(0)。位于Cu_(2)WS_(4)晶格边缘上的S原子通过H-S键与HCrO4−结合,促进了Cr(VI)的吸附和还原。此外,Cu_(2)WS_(4)中Cu2+/Cu+和W6+/W4+的氧化还原电对消耗了空穴和多余电子,保证了多面体Cu_(2)WS_(4)的自稳定性和可持续性。由于其优异的催化性能和自支撑特性,改性后的Cu_(2)WS_(4)/Cu网对Cr(VI)(30 mg/L)的去除效率从pH=5时的19.84%提高到pH=1时的98.85%,是一种可以在宽pH范围内处理废水中有害重金属的优异光催化材料。

摘要： 近年来,CO2的排放使温室效应加剧,因此减少CO2的排放刻不容缓.多孔TiO2材料在光催化转化CO2中表现了优异的催化性能.首先介绍了多孔TiO2材料在催化转化CO2中的应用研究进展,包括单一孔TiO2材料光催化转化CO2和掺杂改性多孔TiO2材料光催化转化CO2.其次对多孔TiO2材料的制备和优势也进行了简单的介绍.最后对多孔TiO2材料在光催化转化CO2中的应用方面存在的问题和发展方向进行了总结和展望.

摘要： 近年来,CO_(2)的排放使温室效应加剧,因此减少CO_(2)的排放刻不容缓。多孔TiO_(2)材料在光催化转化CO_(2)中表现了优异的催化性能。首先介绍了多孔TiO_(2)材料在催化转化CO_(2)中的应用研究进展,包括单一孔TiO_(2)材料光催化转化CO_(2)和掺杂改性多孔TiO_(2)材料光催化转化CO_(2)。其次对多孔TiO_(2)材料的制备和优势也进行了简单的介绍。最后对多孔TiO_(2)材料在光催化转化CO_(2)中的应用方面存在的问题和发展方向进行了总结和展望。

摘要： 为了弥补聚酰亚胺(PI)作为光催化材料的缺陷,采用与氧化亚铜(Cu2 O)复合的方法制备复合光催化剂,增强其光催化性能.首先用溶液聚合的方式,制备了聚酰胺酸(PAA);将PAA浸泡在乙酸铜溶液中进行离子交换;最后在真空烘箱中热处理制备了Cu2 O/PI复合材料.采用SEM,TEM,FTIR,XRD和BET等测试方法对材料的形貌、微观结构和组成进行研究,通过UV-Vis DRS,PL和EIS等方法表征了材料的光电性能,以对硝基苯酚还原反应为模型,考察了Cu2 O/PI复合材料的光催化性能.结果表明,Cu2 O显著提高了PI基体对可见光的吸收和光生电子-空穴对的分离效率,对模型反应具有高效催化效果,催化活性较纯PI明显提高.当Cu2 O的质量分数为1％,热处理温度为275°C,热处理时间为2 h时,光催化的活性最好.研究为合成PI基高效光催化剂提供了方法依据.

摘要： 为了提高材料的比表面积和光生电子-空穴的分离效率,以具有高比表面积的多孔SiO2为载体,以价带相匹配的Cu2O和CPAN(环化聚丙烯腈)为催化剂,通过溶液浸渍和原位热处理法制备了Cu2O/CPAN/SiO2复合光催化材料.利用TEM,SEM,XRD,FTIR,BET和EDS等方法对复合物的形貌、组成和结构进行了表征,通过UV-vis,DRS,PL,EIS和光电流等方法分析了复合微粒的光电性能,并以对硝基苯酚还原反应为模型,考察了Cu2O/CPAN/SiO2复合微粒的可见光催化性能.结果表明,多孔SiO2载体大大提高了Cu2O/CPAN的比表面积;Cu2O为八面体晶型,与CPAN构筑的异质结均匀分布于SiO2表面,显著提高了对可见光的吸收及光生电子-空穴对的分离效率.当Cu2O的质量分数为2％、热处理温度为260°C、热处理时间为3 h时,制备得到的Cu2O/CPAN/SiO2复合微粒表现出最佳的光催化活性.研究结果为制备高效复合催化剂提供了方法依据.

摘要： 饮用水中的溴酸盐是一种潜在致癌物质.目前普遍公认的饮用水中溴酸盐的形成机制是臭氧氧化,即当原水中存在一定浓度的溴离子和天然有机物时,在臭氧消毒处理过程中就会形成溴酸盐.相比于传统活性炭吸附还原法、Fe0还原法、催化加氢法、电解法和UV辐射法等,光催化还原法,特别是TiO2光催化还原法,由于其反应平台搭建简单,操作简便,并且所采用的光催化剂廉价、无毒、催化活性高、稳定性好以及能在常温常压下进行操作,避免了Fe0还原法、活性炭吸附法等过程所产生二次污染问题,因此非常适合用于臭氧消毒后饮用水的脱溴处理.本文比较研究了以四种不同Ti源合成的高比表面积的介孔TiO2微球(T4-TiO2，T3-TiO2，TIPT-TiO2/TBOT-TiO2)在UV辐照下光催化还原水中溴酸盐。通过比较溴酸盐的光催化还原去除效率，结合催化动力学试验、电子淬灭试验、分子探针试验及光谱表征分析其光催化去除溴酸盐效率及机理。分析影响介孔TiO2徽球光催化去除溴酸盐效率的主要因素（投加量、pH、溶解氧浓度和离子强度），找出最优光催化条件。

摘要： 本文利用溶胶凝胶法制备不同含量的铂离子掺杂TiO2 纳米颗粒(Pt/TiO2),使用X 射线衍射仪、透射电镜、紫外可见漫反射光谱和光致发光光谱对其进行表征,并在紫外光与可见光下进行了CO2光催化还原实验.实验结果表明,Pt 离子掺杂TiO2 纳米催化剂颗粒排列紧密,大小分布均匀,为20nm左右.紫外光下,Pt 掺杂量为0.2wt％的催化剂活性最高,其最高甲烷产率为67μmol g cat-1 h-1;铂离子掺杂能有效地将TiO2 光响应范围拓展至可见光区,并可抑制光生电子空穴对的复合.

摘要： 大量石化燃料的燃烧导致大气中二氧化碳浓度急剧上升,由此引发的温室效应己成为全球关注的热点问题。利用先进的半导体光催化技术将CO2和H2O通过太阳光催化还原作用转化为CO或CH4等燃料气体,在解决全球暖化以及化石燃料枯竭等问题的同时,又使CO2得以资源化形式循环利用,所以具有重大意义。研究发现石墨化介孔碳负载的TiO2光催化剂高活性的原因与其载体的高导电特性有关,载体的高导电性有利于催化剂在光催化过程中光生电子与空穴的分离,进而提高了C02光还原效率。

摘要： 随着科技的发展和人类活动的影响,CO2排放量猛增,导致了温室效应和全球气候变暖等环境问题,因此开展CO2的转化利用研究具有重大的意义。在光和光催化的作用下利用H2O将CO23还原为小分子有机化合物如甲烷、一氧化碳、甲醇、乙醇等成为了目前研究的热点,因为这种方法不仅能将取之不尽,用之不竭的光能转化为可利用的化学能,而且能减少CO2的排放量利于人类的生存。本文制备了单斜相层状结构的BiVO4光催化剂,研究了其可见光光催化还原CO2制备甲醇的性能。

摘要： 利用水热法一步合成制备了五氧化二钽/石墨烯复合物光催化剂，并应用于光催化还原二氧化碳和水制甲醇和氢气研究。研究结果表明：利用五氧化二钽/石墨烯复合物作为光催化剂光催化还原二氧化碳和水有效地提高了甲醇产生效率；石墨烯作为助催化剂，提高了电子传输速率，降低了电子-空穴的复合，并且石墨烯具有吸附二氧化碳的作用，利于增大二氧化碳在水溶液中的溶解性；而且甲醇与氢气在光催化还原中具有竞争性，甲醇量的升高，产生氢气量随之降低。

摘要： 本文利用溶胶凝胶法制备不同掺杂量的CuO-TiO2纳米粉体,使用X射线衍射仪(XRD),热重-差热分析仪(TG-DTA),比表面积与孔径分析仪(BET),场发射扫描电镜(FSEM-EDX)等手段对其进行表征;在设计的CO2光催化反应器中,纳米CuO-TiO2粉体悬浮在浓度为0.2mol/L的NaHCO3溶液,使用紫外灯照射激发悬浮反应体系中的纳米光催化剂,进行CO2光催化还原实验研究,探究CO2光催化资源化利用可行性。结果表明,溶胶凝胶法制备得到性能优异的CuO掺杂TiO2纳米粉体,粒径大小在20-30nm之间;CO2光催化还原主要产物为甲醇,掺杂量为5%(wt) CuO-TiO2纳米粉体催化效果最好;反应温度,光照时间,反应溶液浓度等因素对CO2光催化反应都有一定程度的影响。

摘要： Cr(Ⅵ)是一种高毒性的污染物,具有致癌并诱发基因突变的危害,然而Cr(Ⅲ)却是一种人体和动物体必需的微量元素,其毒性只有Cr(Ⅵ)的百分之一。石墨相氮化碳是一种新型光催化剂,可以在可见光的照射下将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ),但是其还原活性还很低。我们通过对石墨相氮化碳进行甲酸根插层处理提高了石墨相氮化碳对Cr(Ⅵ)的还原性能并且系统研究了其性能提高的机理。

摘要： CrVI具有很强的氧化性,是最毒的污染物之一。而CrIII毒性较弱,其移动性也不强,通过加碱沉淀的方法可以将其去除。因此,将CrVI还原为CrIII对环境的修复具有重要意义。rn 目前,基于TiO2的光催化技术去除CrVI物种受到人们的青睐。但是由于TiO2为宽带隙半导体,只能吸收波长小387nm的紫外光,而太阳光中紫外光所占的比例较小,导致太阳光的有效利用率较低。非金属掺杂TiO2可以使其吸收范围拓展到可见光区,使其具有可见光催化活性,其中,N 掺杂TiO2(记为:NTiO2) 是最有效的掺杂方式[1]。但是,N-TiO2受光激发产生的空穴的氧化能力减弱,很多底物难以被NTiO2 氧化；同样,可见光光催化分解水也很难产生氧气[2]。

摘要： 人工光合作用利用太阳能实现二氧化碳的固定与转化,从能源和资源两方面实现废弃资源的充分利用,既保护环境,减轻温室效应,又减少目前对石油、煤炭等化石能源资源的依赖,同时对植物光合作用的模仿,因此具有现实意义和仿生功能意义[1]。rn 紫硫菌等生物体光合作用中有硫化物参与提醒我们,硫化物可能成为仿生光催化的重要候选对象。但这类催化剂易光腐蚀, 通过表面钝化、包覆、掺杂、多种催化剂配合等手段可以得到改善。采用配位转化法制备聚合物硫化物复合物是稳定硫化物尺寸、改善其光腐蚀问题的常用方法之一[2,3]。

摘要： @@Cr（Ⅵ）广泛存在于皮革业、油漆制造业、染料制造业、电镀产业等行业的污水中。Cr(Ⅵ)被认为是潜在的致癌和致突变物质。目前主要通过将Cr(Ⅵ)还原为Cr(Ⅲ)，达到去除Cr(Ⅵ)的目地。非均相催化反应作为一种简单、经济的方法在处理重金属离子方面具有重要的应用。本部分实验采用凝胶一溶胶法制备纳米Ti02，对Ti02,进行贵金属Pt负载，研究负载量以及负载前后催化剂光催化还原Cr(Ⅵ)的效率；再此基础上对Cr(Ⅵ)在催化剂表面催化还原反应的动力学规律进行研究。

摘要： 本发明公开了一种光催化CO2还原制备合成气的光催化材料及其方法，所述光催化材料是由具有捕获光生空穴能力的含硫分子和含巯基的长链烷酸同时作为配体修饰的CdS半导体光催化剂，或者前述配体修饰的CdS半导体光催化剂与水溶性金属配合物催化剂的混合物。本发明光催化材料与电子牺牲体配伍后，可有效实现水相光催化CO2还原形成合成气，通过改变两种配体的组成或配体比例，也可有效调节合成气比例。同时，加入水溶性金属配合物催化剂，高效光催化CO2还原形成合成气的H2/CO比例由1:3增大到8:1。该方法可实现在较大范围内调节合成气的比例，满足不同的工业生产需要，而且具有低成本、大规模生产应用的前景。

摘要： 本发明公开了一种银掺杂钒酸铜复合光催化材料及其制备方法和作为还原二氧化碳光催化剂应用。银掺杂钒酸铜复合光催化材料由银离子掺杂在纳米带状CuV2O6晶体中构成，其制备方法是将含有钒源、铜源和银源的水溶液通过水热反应一步合成。该复合光催化材料在可见光照射下对二氧化碳还原表现出高催化活性和稳定性，能够将二氧化碳高选择性转化成一氧化碳，且该复合光催化材料的制备过程简单，环保，有利于大规模生产。

摘要： 本发明公开了一种光催化还原二氧化碳助催化剂、光催化体系及其应用，所述光催化还原二氧化碳助催化剂为酞菁金属配合物或聚酞菁金属配合物，所述光催化体系包括该光催化还原二氧化碳助催化剂、牺牲剂、光催化剂和溶剂。本发明还公开了所述光催化体系在光催化二氧化碳还原中的应用。本发明中的聚酞菁金属配合物作助催化剂时体系为高效的异相催化体系，且聚酞菁金属配合物可以很好的抑制副产物氢气的生成，对一氧化碳的选择性大大提高。本发明中的光催化还原二氧化碳体系成本低，无需复杂的反应设备，便于实际应用。

摘要： 本发明公开了一种光催化还原水产氢助催化剂、光催化体系及其应用。所述光催化还原水产氢助催化剂为钴的配位聚合物(CoNC)；所述光催化体系包括异质结，牺牲剂和水；其中所述异质结通过将C3N4和光催化还原水产氢助催化剂经物理混合接触方法得到。本发明还公开了所述光催化体系在光催化还原水产氢中的应用。本发明中的光催化还原水产氢助催化剂为二维材料，能和二维的C3N4有良好的面对面接触；CoNC借助N配位点使单个的Co原子均匀的分散在CoNC块体上。本发明中的光催化还原水产氢体系成本低，无需复杂的反应设备，便于实际应用。

摘要： 本发明公开了一种用于污水净化协同可见光催化还原CO2为CO的CTFs/Bi/BiOBr复合光催化剂及其制备方法与应用，其是采用溶剂热法将Bi/BiOBr引入共价三嗪有机框架中，合成所述CTFs/Bi/BiOBr复合光催化剂。该催化剂具有良好的可见光响应，能在有效去除污水中有机污染物的同时实现其对光催化还原CO2为CO的协同促进，为水污染和能源危机提供了一种潜在的解决方案，且该合成方法简单便捷，适用范围广，具有较大的应用潜力。

摘要： 本发明属于光催化剂材料领域，具体涉及一种用于光催化还原二氧化碳的氧化亚铜负载Pd复合光催化材料的制备及其应用。向氯化铜溶液中加入氢氧化钠溶液，搅拌30分钟后，加入抗坏血酸溶液并继续搅拌3小时；随后，加入一定量的四氯钯酸钾溶液并继续搅拌反应10～60分钟，整个反应过程均在55°C水浴条件下进行；最终产物通过抽滤进行收集，并真空干燥制得所述用于光催化还原二氧化碳的氧化亚铜负载Pd复合光催化材料。制备的氧化亚铜负载Pd复合光催化材料可用于光催化还原二氧化碳。本发明合成的Cu2O‑Pd复合光催化材料，其光催化还原CO2的效率是单一氧化亚铜的3倍以上。

摘要： 本发明公开了一种光催化还原二氧化碳助催化剂、光催化体系及其应用，所述光催化还原二氧化碳助催化剂为酞菁金属配合物或聚酞菁金属配合物，所述光催化体系包括该光催化还原二氧化碳助催化剂、牺牲剂、光催化剂和溶剂。本发明还公开了所述光催化体系在光催化二氧化碳还原中的应用。本发明中的聚酞菁金属配合物作助催化剂时体系为高效的异相催化体系，且聚酞菁金属配合物可以很好的抑制副产物氢气的生成，对一氧化碳的选择性大大提高。本发明中的光催化还原二氧化碳体系成本低，无需复杂的反应设备，便于实际应用。

摘要： 本发明公开了一种光催化还原水产氢助催化剂、光催化体系及其应用。所述光催化还原水产氢助催化剂为钴的配位聚合物(CoNC)；所述光催化体系包括异质结，牺牲剂和水；其中所述异质结通过将C3N4和光催化还原水产氢助催化剂经物理混合接触方法得到。本发明还公开了所述光催化体系在光催化还原水产氢中的应用。本发明中的光催化还原水产氢助催化剂为二维材料，能和二维的C3N4有良好的面对面接触；CoNC借助N配位点使单个的Co原子均匀的分散在CoNC块体上。本发明中的光催化还原水产氢体系成本低，无需复杂的反应设备，便于实际应用。

摘要： 本发明描述了一种使用微孔结晶金属硫化物类型的光催化剂在辐照下在液相中和/或在气相中进行的光催化还原二氧化碳的方法，所述方法如下进行：使含有CO2和至少一种牺牲化合物的装料与所述光催化剂接触，然后用至少一个辐照源辐照所述光催化剂，所述辐照源产生至少一个低于所述光催化剂的带隙宽度的波长，以还原CO2和氧化牺牲化合物，以产生至少部分含有非CO2的C1或更高级碳基分子的流出物。

摘要： 本发明公开了一种2D层状有机/无机杂化钙钛矿光催化剂的制备方法及其光催化还原CO