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二氧化碳还原

二氧化碳还原的相关文献在1992年到2022年内共计338篇,主要集中在化学、化学工业、一般工业技术 等领域,其中期刊论文142篇、会议论文2篇、专利文献648298篇;相关期刊70种,包括东莞理工学院学报、石油化工、广东化工等; 相关会议1种,包括第十三届全国太阳能光化学与光催化学术会议等;二氧化碳还原的相关文献由983位作者贡献,包括傅俊伟、刘敏、刘康等。

二氧化碳还原—发文量

期刊论文>

论文:142 占比:0.02%

会议论文>

论文:2 占比:0.00%

专利文献>

论文:648298 占比:99.98%

总计:648442篇

二氧化碳还原—发文趋势图

二氧化碳还原

-研究学者

  • 傅俊伟
  • 刘敏
  • 刘康
  • 巩金龙
  • 常晓侠
  • 张冀杰
  • 张鹏
  • 李盎
  • 林翌阳
  • 王拓
  • 期刊论文
  • 会议论文
  • 专利文献

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    • 谢水奋; 孔伟强; 王秋祥
    • 摘要: 综述近年来Cu基材料电催化CO2还原(ECR)生成多碳产物的研究进展,着重介绍ECR反应机理、Cu基催化材料的各种设计策略及电解池系统优化,并展望未来该领域的发展方向.结果表明:Cu基催化剂的优化和设计能够有效降低*CO关键中间体产生及偶联的能垒,进而优化多碳产物的合成效率;原位检测技术时空分辨率的提升则有助于深入ECR认识反应机理,从而优化Cu基材料的设计合成.
    • 杜亚东; 孟祥桐; 汪珍; 赵鑫; 邱介山
    • 摘要: 利用电催化技术将CO_(2)转化为小分子燃料或高值化学品是实现原子经济、构建人工碳循环的绿色能源技术之一。电催化还原CO_(2)(ECR)的反应条件温和、产物多样(C_(1)、C_(2)和C_(2+)),有极大的发展潜力。然而,ECR技术面临一些需要解决的挑战性问题,包括电极过电势高、C_(2)及C_(2+)产物选择性低、伴随析氢反应等。解决这些问题的关键在于创制低成本、高性能电催化剂。近年来,石墨烯基电催化剂的研究成为ECR领域的热点之一,原因包括:1)在电化学环境中稳定性好;2)表面原子、电子结构可调,进而实现材料催化活性的调控;3)维度可调,易暴露较大的比表面积和形成层次孔结构;4)耦合石墨烯的高导电性与特定材料的高活性,可协同提升ECR催化性能。本文评述了石墨烯基材料在ECR中的研究进展,详述了石墨烯基电催化剂的构筑方法,探讨并梳理了石墨烯的点/线缺陷、表面官能团、掺杂原子构型、金属单原子种类、材料表界面性质等与ECR性能之间的本征构效关系。最后展望了石墨烯基催化剂在ECR领域中的挑战和未来发展。
    • 黄小雄; 马英杰; 智林杰
    • 摘要: 将二氧化碳转化为高附加值的燃料和化学品是缓解当前能源危机和控制温室气体排放的有效策略之一,但此法受限于缺乏高活性与高选择性的电催化剂。因此,我们通过热解含镍金属有机框架结构(MOF)和二氰二胺制得负载高含量镍单原子(7.77%(w))的超薄氮掺杂二维碳纳米片用于电催化还原CO_(2)生成CO。研究发现高温热解能将MOF中Ni^(2+)转化为Ni^(+)-N-C和Ni^(2+)-N-C结构,且Ni^(+)-N-C含量依赖于热解温度——其含量随热解温度增加呈现火山型变化。800°C下,Ni^(2+)到Ni^(+)-N-C的转化和石墨化的C生成达到最优水平。Ni^(+)-N-C结构有适宜的^(*)CO中间体结合能,能有效地抑制析氢反应的同时还能促进CO生成。因此,800°C热处理制得的材料(Ni-N-C-800)催化CO_(2)生成CO效率最高。调节电解液浓度,能进一步优化电催化性能。当电解液(碳酸氢钾)浓度为0.5 mol·L^(−1)时,Ni-N-C-800的CO生成选择性在较宽电压窗口内(−0.77到^(−1).07 V vs.RHE)都高于90%,且具有优良的稳定性。这些结果表明,选择合适的前躯体通过调控热解温度以及氮掺杂可以有效提高镍基MOF衍生催化剂的二氧化碳电催化性能。
    • 吕奉磊; 花伟; 邬慧蓉; 孙浩; 邓昭; 彭扬
    • 摘要: 电催化二氧化碳还原(CO_(2)RR)利用可再生能源(如太阳能和风能)将CO_(2)转化为燃料和高附加值化学品,因而被广泛认为是“一石二鸟”的绿色技术来解决能源与环境问题.然而,CO_(2)RR的大规模应用仍严重受限于缺乏高效稳定的CO_(2)RR催化剂.非均相分子催化剂和金属-有机框架因具有明确的结构且金属中心和配体可以调节与修饰,在CO_(2)RR的基础研究和实际应用中都展现出巨大潜力.本文综述了这些具有明确结构的金属-有机配位化合物的结构与界面调控应用于CO_(2)RR领域的工作.介绍了CO_(2)RR的基础电化学、催化剂的性能评价指标(包括过电位、法拉第效率、塔菲尔斜率、转化频率和电化学能量效率)和三种常用电解池(H型电解池、流动电解池和膜电极组件)的优缺点.重点总结近期非均相分子催化剂中金属中心、配体效应和分子-载体相互作用的调控及金属-有机框架的结构工程和原位重构等方面的重点工作.迄今,具有不同金属中心(如Mn、Fe、Co、Ni、Cu和Zn等)和配体(包括酞菁、卟啉和金属中心轴向配位等)的非均相分子催化剂和金属-有机框架被报道用于高效CO_(2)RR.调节催化剂-载体相互作用,抑制催化剂团聚并增强其导电性,可有效地提高分子催化剂的活性和稳定性.制备导电金属-有机框架、在金属-有机框架中引入活性位点或促进剂并控制金属-有机框架的原位重构,为构建高效CO_(2)RR催化剂带来更多机会.金属-有机配位化合物的结构和界面工程是发展高效CO_(2)RR催化剂的重要方向.然而,金属-有机配位化合物用于CO_(2)RR仍处于初级发展阶段,充分发挥其潜力任重道远.根据目前研究面临的问题,总结和展望该领域未来应关注的方向:(1)定向合成新颖分子催化剂、金属-有机框架和载体及其结构和界面的精准调控;(2)非均相分子催化剂和金属-有机框架在CO_(2)RR的大规模应用;(3)追踪和调控非均相分子催化剂和金属-有机框架的重构;(4)阐明金属-有机配位结构和CO_(2)RR性能的构-效关系.本文为高效CO_(2)RR催化剂设计与合成提供一定参考.
    • 何杰; 王选东; 金尚彬; 刘兆清; 朱明山
    • 摘要: 利用太阳光驱动CO_(2)转化成为有价值的化工品是一种极具前景的降低大气中CO_(2)含量和生产可再生能源的方法,而这种方法主要依赖于具有高效分离载流子能力的光催化剂.本文将石墨相氮化碳(g-C_(3)N_(4),简写为CN)和共价三嗪骨架(CTF)结合的非金属异质结构(CN/CTF)应用于CO_(2)的光催化还原反应中.材料的zeta电位和X射线光电子能谱结果表明,CN和CTF在超声自组装过程中通过静电作用力相结合,并进一步通过共价键作用增强其界面反应形成CN/CTF异质结构.紫外可见漫反射光谱、光致发光光谱和时间分辨荧光衰变光谱等结果表明,CN/CTF异质结构具有较好的可见光吸收性质,同时具备高效分离光生载流子的能力,其电子转移速率达2.04×10^(8)s^(‒1),有助于提高光催化CO_(2)还原效率.CTF的引入可以极大提高CN的光催化活性,当CTF含量为2.5 wt%时CN/CTF异质结构还原CO_(2)生成CO的产率达到151.1μmol/(g·h),可稳定保持30 h,且反应过程中几乎没有CH_(4)的生成,CO生成选择性达99.9%.与单纯的CTF和CN相比,最优条件的CN/CTF异质结构在可见光照射下能更有效地分离载流子,且载流子复合率更低,其光催化CO_(2)还原成CO的产率分别为CTF和CN的25.5倍和2.5倍.与已报道的基于CN和CTF的光催化剂相比,CN/CTF异质结构具有更好的光催化活性、稳定性和还原CO_(2)选择性.莫特肖特基曲线测试等实验结果表明,CN的导带电位和价带电位分别为-1.20和1.73 V,而CTF的分别为-0.78和1.71 V,该能带结构使得CN和CTF形成Ⅰ型异质结,有利于进行CO_(2)/CO的还原反应(氧化还原电位为-0.52 V).在反应动力学上,CN/CTF异质结构光催化CO_(2)还原生成CO仅需两对H+/e−,提高了生成CO的选择性,同时助剂2,2’-联吡啶配合物的加入可加快电子传输效率,实现CO_(2)的吸附断键和光催化还原的动态循环.综上,本文有望为基于太阳光驱动的光催化还原CO_(2)研究领域提供新的高效非金属催化剂.
    • 苗昱聪; 邵明飞
    • 摘要: 化石燃料的过度消耗导致了能源短缺和环境破坏,因此可再生清洁能源的开发已成为当务之急.在众多可再生能源中,太阳能因其环境友好,储量巨大且分布广泛等特点而引起了研究者们的兴趣.光电催化(PEC)是一种能够将可再生太阳能转化为化学能的方法,而最受关注的是通过PEC水分解来获得高附加值的氢能源.欲使PEC系统实现水分解,理论上应利用带隙至少为1.23 eV的半导体光电极,在光激发下使产生的光生空穴和电子分别在阳极进行水的氧化以产生氧气,并在阴极实现水的还原来产生氢气.然而在此过程中,阳极发生的析氧反应(OER)是一个动力学缓慢的四电子过程,并且反应产出的氧气相对于氢气是一种低附加值的产物.这就导致了PEC水分解体系效率较低,经济性也不令人满意.实际上,除水分解之外,PEC体系还有许多其他应用,包括水氧化制过氧化氢、有机物选择性氧化、有机污染物氧化降解以及二氧化碳还原等.这些应用能够提升产物的附加值,如水能被氧化为更高价值的过氧化氢而不是氧气.此外,例如甘油这一价格低廉的有机生物质可以被氧化转化为1,3-二羟基丙酮和甘油醛等高附加值化学品,此类反应加快反应速率的特点同样能使得PEC系统的实用性提升.最近,在光阴极上进行二氧化碳还原反应同样得到了许多关注,因为它能够同时起到将太阳能转换为化学能和减少温室气体来保护环境的双重目的.但想要实现以上的目标,必须选择合适的半导体材料以满足各体系的需要.因此,在一个PEC系统中同时设计能够带来更多效益的反应和与之匹配的高效光电极是一个巨大的挑战.以往有许多优秀的文章总结了PEC水分解体系的设计和优化,但目前还缺少对如何实现PEC系统中各种高附加值产品生产以及环境处理应用的全面讨论.基于此目的,本述评聚焦于PEC系统中多种面向现实应用的反应体系,详细讨论了系统中光电极的设计制备、反应环境调控,并揭示工作机理.相信这篇关于PEC技术应用拓展的详细述评将对太阳能-化学能转化以发展清洁能源和环境保护的方向带来有效的借鉴和启示.
    • 王琳琳; 李欣; 郝磊端; 洪崧; Alex W.Robertson; 孙振宇
    • 摘要: 为了促进CO_(2)电化学还原(ECR)制备燃料和高值化学品,开发高活性、低成本和高选择性催化剂至关重要.本文通过简单的溶剂热法一步合成超细氧化铜(CuO)纳米颗粒修饰的二维Cu基金属有机框架(CuO/Cu-MOF)复合催化剂.并采用X射线衍射、X射线光电子能谱、傅里叶变换红外光谱、高角环形暗场像-扫描透射电镜、N_(2)吸附/脱附、元素分析谱、CO_(2)吸附等方法进行表征,对CuO/Cu-MOF复合材料的组成、形貌和孔结构等进行了系统研究.结果表明,超细CuO纳米粒子的尺寸为1.4到3.3 nm,均匀修饰在二维Cu-BDC MOF表面.由于其结构中丰富的孔道结构,CuO/Cu-MOF在常压下的CO_(2)吸附量可达5.0 mg_(CO2) g_(cat).^(–1),明显优于商业CuO纳米颗粒.进一步在H型电解池、0.1 mol/L KHCO_(3)电解质溶液中研究了CuO/Cu-MOF的ECR性能;结果表明,在CO_(2)饱和的0.1 mol/L KHCO_(3)电解质溶液中,反应产物包括CO,H_(2),HCOOH和C_(2)H_(4).在-1.0至-1.2 V(相对于可逆氢电极,下同)电势范围内,ECR占主导地位;生成C_(2)H_(4)的起始电位为-0.85 V,在-0.9至-1.2 V电势范围内,C_(2)H_(4)是主要产物;电势高于-0.9 V时,CO和HCOOH是主要产物;电势低于-0.9 V时,开始生成CH_(4),且其含量随过电势增加而增加.通过改变材料合成时的前驱体配比、配体种类和反应温度等可调节CuO/Cu-MOF催化剂对ECR产物的活性和选择性,当对苯二甲酸:硝酸铜摩尔比为3:1、温度为100°C时,制得的CuO/Cu-MOF可在-1.1 V电势下将CO_(2)还原为C_(2)H_(4),其法拉第效率可达50.0%,显著优于许多文献报道的Cu基电催化剂以及所合成的纯Cu-MOF和纯CuO,其在相同电解条件下生成C_(2)H_(4)的法拉第效率分别为37.6%和25.5%.此外,生成C_(2)H_(4)的几何分电流密度约为7.0 mA cm^(-2),生成速率为21.0μmol mg_(cat).^(–1) h^(–1),阴极能量效率达到27.7%.催化剂的稳定性测试结果表明,在连续电解10 h后,C_(2)H_(4)的法拉第效率仍保持在45.0%以上.进一步的机理研究表明,CuO/Cu-MOF复合材料中二维金属铜有机框架主体和超细CuO纳米颗粒在ECR反应过程中可协同实现对CO_(2)的吸附和活化,促进C-C耦合,从而高选择性生成C_(2)H_(4).本文为提高ECR生成C_(2)H_(4)的选择性和活性提供了有效策略.
    • 付阳; 谢起贤; 武琳晓; 罗景山
    • 摘要: 近年来,由于化石燃料不断消耗造成的二氧化碳气体过量排放,对人类生活环境造成越来越大的威胁.电催化二氧化碳还原反应是一种很有前景的解决方法,可回收废弃的二氧化碳并通过将其转化为可再生的燃料和化学品来最终实现碳循环.在各种还原产物中,多碳化学产物因其具有高能量密度和高商业价值而备受青睐.然而,由于涉及多个复杂的反应途径,设计对多碳产物高活性的催化剂仍然是一个关键挑战.铜是目前最有前途的催化剂之一,它具有独特的电子结构来吸附CO中间体,从而促进后续C-C偶联成多碳产物.虽然Cu基催化剂在电催化二氧化碳还原过程中取得了很大的进展,但其内在的构效关系尚不清楚.本文对氧化亚铜纳米线进行不同处理,制备了纳米颗粒和纳米片形貌的预催化剂,并发现了预还原过程中形貌和晶面发生了重构,对多碳产物的产生表现出最好的选择性,其法拉第效率为67.5%.X射线衍射结果表明,纳米片衍生的铜催化剂在预还原后发生了晶面的重构,其中铜(100)晶面相对于其他两个晶面呈现大量暴露.采用循环伏安法测试二氧化碳还原实验后三种电极的OH^(-)吸附曲线,结果进一步证实了铜(100)晶面在预还原后大量暴露.由于丰富的铜(100)晶面的选择性暴露可以增强CO的吸附并提高表面*CO的覆盖率,进一步促进C-C的二聚,从而提高催化生成多碳产物的活性.X射线光电子能谱结果表明,三种催化剂预还原后,表面铜均呈现零价和一价,没有二价铜的存在.本文还比较了三种催化剂的双层电容,并计算了它们的电化学活性面积,以研究三种催化剂的粗糙度效应对二氧化碳还原产物的影响.结果表明,三种催化剂有着相似的粗糙度,从而排除了由于粗糙度不同引起的二氧化碳还原产物不同分布的影响.此外,成功合成了铜(100)、铜(110)和铜(111)单晶电极,并在相同条件下分别进行电催化二氧化碳还原研究.结果表明,铜(100)晶面更有利于电催化二氧化碳还原中多碳产物的生成.综上可见,预处理和结构演变对铜基电催化剂催化二氧化碳还原的产物分布影响显著,为合理设计高效的二氧化碳还原电催化剂提供了一种新的策略.
    • 商林杰; 刘江; 兰亚乾
    • 摘要: 共价有机框架(COFs)是一类通过共价键连接的新兴材料,大部分具有高的热/化学稳定性(除硼酸类COFs)、永久的孔隙率、较大的比表面积和较好的结晶性。此外,COFs中的单体单元结构可调并且可以与许多过渡金属离子配位来提供催化活性位点,这一系列优势使得COFs有利于催化各种反应。其中,COFs对CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)有着优异的催化作用。这主要是因为COFs可调控的孔结构使得它可以吸附大量CO_(2),而且COFs中的π-π堆积结构能促进电荷转移,可以大大提高CO_(2)还原效率。COFs可作为光/电催化剂高效地将CO_(2)还原为CO、CH_(2)和HCOOH等多种产物。本综述讨论了由COFs催化的CO_(2)RR的重要成果,包括光/电催化CO_(2)RR和光电耦合CO_(2)RR。此外,还对COFs作为CO_(2)RR催化剂的未来发展进行了展望。
    • 刘彭; 吴仕淼; 吴昀峰; 张宁
    • 摘要: 利用光催化技术将CO_(2)转化为燃料有望解决能源危机和温室效应。Zn_(1-2x)(CuGa)_(x)Ga_(2)S_(4)具有可见光响应及较高的导带电势,从热力学角度上看是较为理想的CO_(2)还原材料,但是其光催化CO_(2)还原活性仍然较低,亟待从动力学角度提高其活性。本研究采用Zn_(0.4)(CuGa)_(0.3)Ga_(2)S_(4)与不同比例的CdS纳米颗粒复合,制备了Zn_(0.4)(CuGa)_(0.3)Ga_(2)S_(4)/CdS异质结半导体材料。通过材料表征证明CdS在Zn_(0.4)(CuGa)_(0.3)Ga_(2)S_(4)微米颗粒上均匀生长并形成了全固态Z型异质结的复合结构。这种结构有效抑制了电子空穴对的复合,保持了较高的还原电势,有利于提高光催化性能。在溶液体系中,所制备的Zn_(0.4)(CuGa)_(0.3)Ga_(2)S_(4)/CdS能够有效地将CO_(2)光催化还原为CO。研究表明,当Zn_(0.4)(CuGa)_(0.3)Ga_(2)S_(4)与CdS的摩尔比为2:1时,样品的光催化活性达到最优,是Zn_(0.4)(CuGa)_(0.3)Ga_(2)S_(4)材料的1.7倍,CdS材料的1.6倍。本工作通过构造异质结构,提高了Zn_(0.4)(CuGa)_(0.3)Ga_(2)S_(4)半导体材料的光催化CO_(2)还原活性,对人工光合成材料的设计与制备具有较大的参考价值。
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