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CO2还原

CO2还原的相关文献在2001年到2022年内共计134篇,主要集中在化学、化学工业、废物处理与综合利用 等领域,其中期刊论文132篇、会议论文2篇、专利文献450962篇;相关期刊73种,包括太原理工大学学报、功能材料、洁净煤技术等; 相关会议2种,包括第2届国际有机电化学与工业研讨会暨第12届全国有机电化学与工业学术会议、第十一次全国电化学会议等;CO2还原的相关文献由491位作者贡献,包括赵志换、周晓霞、张小超等。

CO2还原—发文量

期刊论文>

论文:132 占比:0.03%

会议论文>

论文:2 占比:0.00%

专利文献>

论文:450962 占比:99.97%

总计:451096篇

CO2还原—发文趋势图

CO2还原

-研究学者

  • 赵志换
  • 周晓霞
  • 张小超
  • 王志忠
  • 丁德玲
  • 任颖异
  • 何德波
  • 倪九派
  • 倪呈圣
  • 刘丹
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    • 邓宇; 李珏; 张如梦; 韩春秋; 陈亿; 周莹; 刘维; Po Keung Wong; 叶立群
    • 摘要: 氧化钨(WO_(3))一直是太阳能驱动CO_(2)减排领域的一种备受关注的催化剂.作为一种无毒、廉价的n型半导体,WO_(3)可以吸收大约12%的太阳光,因此被认为是最具吸引力的光催化候选材料之一.然而,WO_(3)的红外响应性能受到带宽(Eg=2.5‒2.8 eV)的限制,从而影响其光热催化条件下CO_(2)的还原活性.因此,在太阳能驱动的WO_(3)催化CO_(2)还原反应中,主要生成C1产物(包括CO,CH_(4)),很少有C2烃类产物的报道.本文采用一锅法合成了WO_(3‒x)纳米片,并利用X射线衍射、X射线光电子能谱、透射电镜、电子自旋共振和拉曼光谱表征了其基本结构.光致发光光谱表明,WO_(3‒x)比WO_(3)有更强的光生载流子分离能力和更弱的载流子复合能力,这与WO_(3‒x)更强的光电流响应和更小的阻抗一致.此外,CO_(2)吸附和程序升温脱附结果表明,氧空位的存在使WO_(3‒x)具有更强的CO_(2)吸附能力和更弱的CO_(2)脱附能力,这为CO_(2)高效参与反应并实现C‒C偶联生成C2产物提供了条件.另一方面,氧空位的引入有效地拓宽了WO_(3)材料的光响应范围,漫反射光谱结果表明,WO_(3‒x)材料对红外光的吸收能力更强.由此造成的热效应通过热成像数据显示出来,WO_(3)的光热平衡温度为92.3°C,WO_(3‒x)的平衡温度可达177°C.在光热协同催化下,辐照4 h后,WO_(3‒x)产生的C_(2)H_(4)和C_(2)H_(6)分别达到5.30和0.93μmol·g^(–1),生成C2产物的选择性大于34%.采用光热催化CO_(2)还原生成产物的产量远高于同样温度下热催化反应结果,说明WO_(3‒x)较好的CO_(2)还原性能得益于光诱导的光热催化性能.最后,通过原位傅里叶红外光谱以及理论计算,进一步考察了WO_(3‒x)光热催化得到C2产物的反应路径:催化剂吸附CO_(2)后,光生电子还原CO_(2)得到-COOH,-CHO,-CH3中间体,WO_(3)上的中间体容易发生脱附,并生成CH4和CO产物;而WO_(3‒x)表面存在的大量氧空位为-CH2/-CH3进一步偶联生成C_(2)H_(4)/C_(2)H_(6)提供了条件.具体反应路径为:CO_(2)→COOH→CHO→CH2/CH3→C2H4/C2H6.综上,本文采用WO_(3‒x)光热催化CO_(2)还原可高效制备C2产物,分析了反应机理,为设计太阳能驱动的高活性CO_(2)还原C‒C偶联催化剂提供了新思路.
    • 王英杰; 董辰; 谢亚勃; 李睿; 李建荣
    • 摘要: CO_(2)的资源化转化与利用是"双碳"目标达成的重要途径之一.金属-有机框架(metal-organic framework, MOF)因其充足的孔结构、丰富的活性位和可功能化等特性,在CO_(2)催化还原反应中展现出良好的应用前景.总结了基于MOF的新型功能材料依托光、电清洁能源,绿色催化CO_(2)还原的最新研究进展,分别探讨了活性MOF、MOF复合物和MOF衍生物的催化性能,并从理化特性上分析了材料性能优势的成因.在此基础上,对这类新型催化剂面临的主要问题和未来发展做出了总结与展望.
    • 李旭力; 李宁; 高旸钦; 戈磊
    • 摘要: 随着全球经济的快速发展,能源短缺与环境污染成为当今世界共同关注的热点问题,开发和利用洁净能源成为当务之急.近年,以半导体为基础的光催化技术引起了国内外的广泛关注,其中包括光催化分解水制氢、光催化还原CO_(2)、光催化固氮以及光催化降解污染物等.尤其太阳能驱动的光催化分解水和光催化CO_(2)还原均可将太阳能转化为可储存和运输的化学能源.因此,设计高效稳定的光催化材料具有重要意义.中空结构材料由于具有比表面积大、光吸收效率高以及载流子传输路径缩短等优点,在能量转换领域备受关注,且中空材料的内外表面结构为其它组分的沉积提供了良好的平台.近年来,研究人员设计和合成了大量的多级纳米中空复合材料.本文首先综述了中空材料的一般制备方法:硬模板法、软模板法以及自模板法,并从合成方法的基本概念、合成步骤以及优缺点进行了概述.总结了近年用于光催化领域中典型单一中空结构材料的合成方法和机理,包括中空结构的CdS,Zn_(x)Cd_(1-x)S,g-C_(3)N_(4),TiO_(2),CeO_(2)等体系.但单一催化材料的光生电子-空穴对的复合效率较高,导致其催化性能较低,因此,合理设计和构建多级结构对于提升光催化性能具有重要的意义.其次,对多级结构的中空材料进行了分类,概述了构建策略、光催化制氢以及光催化还原二氧化碳的机制.具有多级结构的中空光催化剂可分为两大类,包括中空助催化剂为基体的材料和中空主光催化剂为基体的材料,其它复杂中空光催体系也基于上述体系的延伸.最后,对中空结构的特征和影响规律的应用实例进行了介绍.同时,对文献报道的探索中空纳米材料光催化机理的有效方法,如表面光电压测试、电子自旋顺磁共振技术、理论计算结合实验等技术手段进行了总结.尽管中空材料在能量转换领域取得了一系列进展,但该领域仍然存在诸多挑战,与实际应用的要求仍然差距较大.中空光催化材料的设计、制备和性能调控需要综合考虑经济、高性能、稳定性和环境友好等因素,为大规模应用提供基础.另一方面,探索光催化机理非常重要,深入进行机理研究不仅有利于设计高效光催化剂,推动表征技术和微观结构分析的进步,还有助于光催化领域的持续发展.综上,本文为新型中空材料的制备和光催化制氢和CO_(2)还原机理的深入探索提供一定的参考和依据.
    • 寇丽芳; 张小超; 张长明; 官修帅; 樊彩梅
    • 摘要: 推进“碳达峰碳中和”目标,缓解能源危机和实现CO_(2)减排,光/电催化技术可将CO_(2)还原为可再生碳氢燃料和高附加值化学品,被认为是经济有效的双赢策略。其中,高效光/电催化剂研制作为关键核心问题。碳基材料凭借其良好的物理化学稳定性、表面性质、独特导电性和优异吸附性能引起了广泛关注。更重要的是,对其引入金属活性组分,不但可以影响金属的表面形貌、粒径大小、分散性以及存在形式,而且与金属组分间的相互作用能控制金属与载体之间的电荷转移,增强催化剂对CO_(2)的吸附能力和催化转化效率。基于此,综述了碳基材料负载不同种类金属(Fe,Co,Ni,Cu和双金属)的制备方法,探讨了碳基材料与不同种类金属之间的结合方式对催化性能的影响规律,最后对碳基金属复合材料存在的问题以及未来的应用前景进行了总结与展望。
    • 张亚萍; 徐继香; 周洁; 王磊
    • 摘要: 在光催化过程中,光催化剂被太阳能激发产生光生电子和空穴,来实现环境净化或能量转换,是应对全球变暖和能源短缺的有效途径之一.然而,光催化技术面临的主要瓶颈问题是光生载流子的低分离效率和高反应能垒.而催化剂本身的特性对这一点起到了决定性的作用.因此,催化剂的合理设计和改性是提高光催化效率的关键.金属有机框架(MOFs)是一类由金属节点和有机配体组成的新型结晶多孔材料.基于结构多样性、超高比表面积、形状和尺寸可调的纳米孔或纳米通道等优异的特性,MOFs基材料在光催化领域引起了广泛关注.然而,MOFs的主要问题之一是低导电性和稳定性,这限制了其更广泛应用.正是由于MOFs的不稳定性,其可以作为牺牲模板制备纳米材料.由MOFs衍生的纳米材料继承了MOFs的优异特性,同时避免了MOFs较差的导电性和稳定性的问题.并且可以通过选择特定的金属节点和有机配体对MOFs衍生的纳米材料进行调控,从而实现光催化剂的多功能性.因此,MOFs衍生物在光催化领域展现出更广阔的应用前景.而且MOFs衍生物不仅可以作为半导体光催化剂,还可以作为光催化析氢、CO_(2)还原、污染物降解等反应的助催化剂.本文重点介绍MOFs衍生物在光催化领域的多功能应用.从MOFs衍生物的制备、修饰和应用等方面对近年来的研究进行了分析和总结.最后,对MOFs衍生物应用于光催化领域的挑战进行了分析,并对未来发展和机遇进行了展望,以期为该领域的进一步研究提供更多参考,并带来新的启示.
    • 王淋; 付乾; 肖帅; 李卓; 李俊; 张亮; 朱恂; 廖强
    • 摘要: 人工光合作用系统可以利用太阳能将二氧化碳转化为高附加值的化学产品,能够有效地解决人类面临的能源与环境问题,极具发展前景。然而,人工光合作用系统面临产物选择性差、过电位高、太阳能利用率低等重大挑战。本文提出了一种新型微生物/光电化学耦合人工光合作用系统,该系统由固碳产甲烷微生物阴极和复合光阳极组成,其中复合光阳极由TiO_(2)电极与硅太阳能电池串联组成。该耦合系统在仅输入太阳能且不施加外部偏压的条件下,可实现化学燃料甲烷的产生。甲烷产量高达(10.7±0.2)L·d^(-1)·m^(-2),相比已有研究高出13倍,同时该耦合系统固碳产甲烷的法拉第效率高达98.5%±2.1%,远高于传统的人工光合作用系统。该新型人工光合作用系统的提出,为制取具有高附加值的化学产品和发展可再生能源提供了新的思路。
    • 王裕超; 李倩; 曾坚; 唐帅豪; 郑焕然; 许梁; 陈志彦; 雷永鹏
    • 摘要: 电催化CO_(2)还原反应(CO_(2)RR)不仅可以减轻过量CO_(2)造成的负面影响,而且生成的含碳燃料有利于缓解能源短缺。但是,CO_(2)RR路径较为复杂,存在着选择性低、电流密度低和稳定性差等问题,亟需开发高效廉价的催化剂来推进其发展。超薄材料具有大的比表面积、充分暴露的活性位点、加快的动力学传质和可调的电子结构等优势,有望突破CO_(2)RR的研究瓶颈,因此备受关注。本文总结了近4年来不同超薄催化剂的合成及其在电催化CO_(2)还原产液体燃料(甲酸、甲醇、乙酸)中的应用,探讨了超薄材料相较于块体材料的优势及其对催化活性、选择性以及反应路径的影响,并针对未来的发展趋势提出一些建议,包括超薄催化剂的合成方法学、作为载体的潜力、机理分析和机器学习。
    • 林智超; 江占; 袁誉博; 李欢; 王洪轩; 唐仡嵘; 刘春晨; 梁永晔
    • 摘要: 利用可再生能源产生的电能催化二氧化碳还原(CO_(2)RR)是可持续制备碳基化学品的一种潜在途径.电催化剂是实现这个转化的关键,目前还需要深入地研究机理去优化催化剂的设计.M-N_(4)结构的大环配合物是一类结构明确、性能易调控的分子电催化剂,是研究结构-性能关系的理想平台.其中,金属酞菁在异相电催化CO_(2)RR中展现出较好的催化性能,受到广泛关注.而其它M-N_(4)结构大环配合物(如金属卟啉、金属咔咯)在异相电催化CO_(2)RR中报道较少,且催化性能一般.本文对比研究了酞菁钴(CoPc)、四苯基卟啉钴(CoTPP)和三苯基咔咯钴(CoTPC)三种分子异相电催化CO_(2)RR的性能,揭示制约金属卟啉和金属咔咯分子应用于异相体系的原因,并提出改进方法.首先采用碳纳米管(CNT)复合的方法对三种分子进行了研究.结果表明,只有CoPc能够与CNT形成性能优异的复合电催化剂,而CoTPP和CoTPC复合电催化剂几乎不具备活性.这是因为这两种分子具有扭曲的苯环导致分子与CNT作用力弱,在复合物里面只有很少的分子锚定在CNT上.本文采用直接滴涂法制备三种分子与CNT物理混合电极,并研究了分子载量对催化性能的影响.结果表明,在1.08×10^(-8)molcm^(-2)低分子载量时,CoTPP+CNT和Co TPC+CNT样品基本无活性,它们的电催化活性随着分子载量的提升而显著增加.在5.4×10^(-7)molcm^(-2)的高载量时,CoTPC+CNT和CoTPP+CNT样品在-0.67 V(相对可逆氢电极,下同)的电位下分别展现出14.0和7.61 mA cm^(-2)的CO分电流密度,是1.08×10^(-8) molcm^(-2)载量样品的8.7和7.9倍.这说明对于Co TPP和CoTPC分子,可以通过加大载量来增加与CNT作用几率,从而提高电极活性.然而,基于CoPc制备的样品活性随着CoPc分子载量的增加变化不明显.这是由于在低载量下CoPc分子已经很好地与CNT相互作用,并且CNT上CoPc分子负载量是有限的,继续增大载量只会导致聚集.本文进一步发展一种聚乙烯吡啶(PVP)桥连的办法,提升CoTPP和CoTPC在低载量下的电极活性.聚乙烯链能够通过疏水作用缠绕在CNT上,同时吡啶能够与分子金属中心配位,从而为分子与CNT结合建立桥梁.当分子载量为1.08×10^(-8)mol cm^(-2)时,CoTPP+CNT/PVP在-0.67 V电位下展现出85%以上的CO法拉第效率,而且CO分电流密度达到7.84 mA cm^(-2),是没有添加PVP对比样CoTPP+CNT的8倍.由此可见,分子与基底的相互作用强度对异相电催化CO_(2)RR的性能有重要影响.对于与基底相互作用弱的大环配合物分子可以通过大分子载量的滴涂法或引入桥连分子来提高电极性能.这些方法可以拓展到其它分子体系,有助于构建高效的异相分子电催化剂.
    • 杨辉; 张金锋; 代凯
    • 摘要: 近年来,随着人口的增加,汽车尾气的排放和化石燃料的燃烧加剧,大气中的二氧化碳含量持续增加.光催化技术是根本上解决上述问题的有效方法之一.但目前光催化技术存在催化效率低、载流子易复合等缺点.二维SnNb_(2)O_(6)纳米片能够有效缩短光生电子从材料内部到材料表面的传输距离,减少电子和空穴在光催化剂中的复合.但SnNb_(2)O_(6)的带隙较宽,导致可见光吸收率较低,而且在单一的半导体材料中,强氧化还原能力和高可见光吸收能力难以共存.CdSe_(x)S_(1-x)-DETA是一种直接带隙半导体,在可见光范围内可调节带隙.为了提高SnNb_(2)O_(6)的光催化活性和光吸收范围,在两种半导体材料之间设计异质结是一种有效的方法.其中,梯型(S型)异质结可以有效促进光生电子-空穴对的分离和转移,并保持强大的氧化和还原能力,在有效降低电子空穴对的复合速率的同时,增强光催化剂的活性和稳定性.本文通过溶剂热法设计制备了S型Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA/SnNb_(2)O_(6)异质结构材料,利用X射线衍射(XRD)可以观察到除Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA和SnNb_(2)O_(6)物相外,没有其它组分.采用扫描电子显微镜和透射电子显微镜(TEM)进一步观察了光催化剂的结构和形貌,结果表明,一维的Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA生长在二维SnNb_(2)O_(6)纳米片上;能谱分析也证实该催化剂仅包含Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA和SnNb_(2)O_(6)中的元素,无其它杂质;TEM的晶格条纹进一步表明两种物质是复合在一起的,不是机械的混合物.紫外可见光漫反射光谱(UV-Vis)结果表明,Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA和SnNb_(2)O_(6)的吸收带边分别为1.71和2.52 e V.随着复合样品中Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA含量的增加,其可见光吸收范围增大.光电流和阻抗响应图谱表明,Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA/SnNb_(2)O_(6)复合材料具有较高的光响应和较低的阻抗,有利于电子空穴的运输.光催化CO_(2)还原测试结果表明,30%Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA/SnNb_(2)O_(6)催化CO_(2)还原生成CO的产率(17.31μmol·g^(-1)·h^(-1))最高,分别是SnNb_(2)O_(6)(6.2μmol·g^(-1)·h^(-1))和Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA(3.6μmol·g^(-1)·h^(-1))的2.8倍和4.8倍.XRD测试结果表明,反应后光催化剂的与新鲜光催化剂的衍射峰基本相符.催化剂经过4次循环测试后催化性能基本稳定,说明光催化剂具有较好的稳定性.XPS表征结果显示,相对于纯的Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA与SnNb_(2)O_(6),复合材料中Cd,Se与S的结合能降低,周围的电子密度增大,而复合材料中Sn,Nb与O的结合能增加,周围的电子密度降低,这表明电子从SnNb_(2)O_(6)到Cd Se_(0.8)S_(0.2)-DETA的转移路径遵循S型异质结机理.综上,本文提供了一种简单的制备S型光催化方法,可以优化能带结构以促进光生载流子的分离,从而实现高效率的二氧化碳还原.
    • 王楷; 冯雪真; 上官杨子; 吴晓勇; 陈洪
    • 摘要: 人工光合作用可直接将二氧化碳转化为一系列碳氢化合物,实现大气中的碳循环,被视为一种既能解决能源短缺又能减少温室气体,进而改善人类生存环境的新型绿色技术.光催化二氧化碳还原体系需要合适的耦合氧化还原反应,以及对外界光源的有效利用以产生足够电子参与反应,因此构建高催化活性和高选择性的催化体系仍然面临着巨大挑战.此外,二维纳米结构(2D)由于具有比表面积大、离子的迁移路径短以及独特的平层电子转移轨道等特性,被证实有利于光催化还原CO_(2)过程.其中,Bi_(3)NbO_(7)特殊的片层结构和合适的能带位置,使其在光催化还原CO_(2)反应中表现出良好的催化性能.然而,Bi_(3)NbO_(7)的光生载流子易复合及反应中光腐蚀严重等缺陷导致其光利用率较低,限制了其实际应用.因此,构建S-型异质结是提高复合材料光催化活性的一种有前途的策略.S-型异质结不仅能有效地分离光生电子和空穴,而且这一电子转移过程赋予了复合物最大的氧化还原能力.同时,S-型光催化体系不仅拥有同样的强氧化和强还原能力,还可显著抑制副反应的发生及副产物的产生,有利于CO_(2)还原反应的高选择性进行.本文利用简易的溶剂热法制备了一系列S-型Bi_(3)NbO_(7)/g-C_(3)N_(4)(BNO/UCN)异质结光催化剂,与其纯组分催化剂相比,表现出优异的光催化还原CO_(2)活性,g-C_(3)N_(4)含量为80wt%的BNO/UCN-3光催化剂催化CO_(2)生成CH_(4)产率为37.59μmol·g^(-1)h^(-1),是g-C_(3)N_(4)的15倍,CH_(4)选择性为90%;且循环反应10次后仍保持较高的活性及CH4选择性.光催化活性及选择性的显著增强是由于二维分布的纳米结构和S-型电荷转移路径.在可见光照射下,界面内建电场、带边缘弯曲和库仑相互作用协同促进了复合物相对无用的电子和空穴的复合.因此,剩余的电子和空穴具有较高的还原性和氧化性,使复合材料具有较高的氧化还原能力.自由基捕获实验、电子顺磁共振实验和原位X射线光电子能谱实验结果表明,光催化剂中的电子迁移遵循S-型异质结机理.综上,本文不仅为新型S-型异质结CO_(2)还原光催化剂的设计和制备提供了新方法,而且为未来解决能源短缺及实现碳中和目标提供一定的实验及理论依据.
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