半焦对富含甲烷气体转化制备合成气的作用(Ⅳ)理论分析半焦表面含氧官能团的催化机理

摘要

运用密度泛函理论方法研究了煤焦表面典型含氧官能团与甲烷的作用机理,分析了煤焦含氧官能团上氧的电荷分布、Fukui指数和变形密度等参数.结果表明,煤焦表面含氧官能团＼中,内酯和酸酐中 C=O结构上氧的电荷相对较大,为化学反应的活性位点.在煤焦与甲烷的反/＼应中,内酯和酸酐中 C=O上的氧为申烷活化脱氢的活性位置.甲烷进攻内酯氧反应的动力学计/算显示,反应活化能为94.50 kJ/mol,与实验值96 kJ/mol吻合.