外电场对锂修饰氧化石墨烯结构储氢性能的影响

摘要

基于密度泛函理论(DFT)的第一性原理方法,研究了外加电场对锂修饰氧化石墨烯结构(Li@GO)储氢性能的影响.考察Li@GO结构的稳定性及其对外加电场的响应,研究H2-Li@GO结构的H2分子吸附能、几何构型与外加电场的关系.研究结果表明,当外加电场方向垂直Li@GO平面向下(负电场)时,随电场强度增加,H2分子的吸附能逐渐降低,H2分子逐渐接近Li原子;当外加电场方向向上(正电场)时,随电场强度增加,H2分子的吸附能逐渐升高,H2分子逐渐远离Li原子.分波态密度(PDOS)分析表明:与无外加电场体系的PDOS相比,当对体系施加负电场时,H2-Li的杂化峰向低能量方向位移,H2分子与Li@GO结合更加紧密,提升了储氢稳定性;施加正电场时,H2-Li的杂化峰向高能量方向位移,H2分子与Li@GO作用减弱,提升了氢气释放动力学性能.进一步计算表明,在无外加电场情况下,Li@GO结构最大储氢量在3.1％以上.