非热平衡等离子体中H/D离子的实验检测及OH自由基诊断研究

摘要

本论文分别利用分子束质谱技术和发射光谱技术对介质阻挡放电氢等离子体中的H3-/D3-离子进行了实验检测和对脉冲电晕放电等离子体中OH自由基进行了诊断研究，取得如下主要研究成果： l.利用介质阻挡放电等离子体产生技术和分子束质谱(MBMS)检测技术相结合，在气体压力1.5-7.6 Torr范围内检测到纯氢介质阻挡放电产生的H3-离子，并用氢的同位素氘对H3-离子的稳定存在做了进一步的实验确证。实验中所观测到的H3-离子信号与稳定的H-离子信号强度之比较之国际上早期报道的有争议的实验结果高出6个数量级。实验表明H-和D3-离子的寿命分别大于50us和70us。并在国际上首次明确提出了H-+H2+M→M→H3-+三体碰撞过程可能是H3-离子的主要形成机制。本论文的研究结果证实了H3-离子可以较长寿命稳定存在，使得对H3-离子稳定性问题的争论在理论上和在实验上得到了完全一致的结论。 研究了H3-/H-离子信号强度随放电参数和气体压力的变化规律。在气体压力1.5-7.6 Torr、峰-峰值电压为40 kV和放电重复频率35 kHz的实验条件下，测得H-离子信号强度比H3-离子信号强度大一到几个数量级。在气体压力7.7-60Torr范围内，只观测到H-离子信号，H-离子信号强度随放电电压和放电频率的增加而增大，在所研究的气体压力范围内H-离子信号强度呈现一极大值。 对纯氢介质阻挡放电在交变的阴极鞘层区域内产生的氢正离子(H+，H2+，H3+)也进行了检测研究。在气体压力1.0-80 Torr范围内探索了氢正离子的信号强度随放电气压、放电电压和放电频率的变化规律。 2.克服强电磁干扰，利用发射光谱诊断技术在大气压下成功地测量了以氮气为载气的含水蒸气体系针-板式正脉冲电晕放电产生的OH(A2∑→X2HⅡ 0-0)自由基以及O(3p5P→3s5S20 777.4 nm)、H(n=3-2 656.3 nm)活性原子的发射光谱。利用Franck-Condon因子，选择N2(C3Ⅱu→B3Ⅱg)中可分辨的△v=-3和△v=-4振动带序中的发射光谱强度计算得出N2(c，v1)的相对振动布居和振动温度。依此可以由Nz(C2Ⅱu→BⅡg)的△v=+l振动带序与OH(A2∑→ⅡX2 0-0)的重叠光谱中求出OH(A2∑→X2Ⅱ 0-0)自由基的发射强度。由发射强度得到了激发态OH(A2∑)自由基和O(3p5P)活性原子的相对布居。研究了放电参数以及添加氧气对OH(A2∑→X2Ⅱ 0-0)以及O(3p5P-3s5S20 777.4 nm)、H(n=3-2 656.3 nm)发射强度和激发态OH(A2∑)和0((3p5P)相对布居的影响。研究结果表明：OH(A2∑→X2Ⅱ 0-0)自由基和O(3p5P→3s5S20 777.4 nm)、H(n=3-2 656.3 nm)活性原子的发射光谱强度随放电峰值电压和放电频率的增加而增强。O(3p5P→3s5S20 777.4 nm)和H(n=3-2 656.3 nm)活性原子的发射光谱强度随氧气流量的增加而增强，在氧气流量为30 ml/min附近出现一极值，继续增大氧气流量时，O(3p5p→3S5S20 777.4 nm)和H(n=3-2 656.3 nm)活性原子的发射光谱强度明显减弱。OH(A2∑→X2Ⅱ 0-0)自由基的发射光谱强度随氧气流量的增加呈减弱趋势。激发态OH(A2∑)自由基和O(3p5P)活性原子的布居随放电电压和放电频率的增加而增多。O(3p5P)活性原子的相对布居随氧气流量的增加而增多，在氧气流量为30 ml/min附近出现一极值。继续增大氧气流量时，O(3p5P)活性原子的布居呈明显减少。OH(A2∑)自由基的布居随氧气流量增加呈非线性递减。 3.首次采用线-板式双向窄脉冲电晕放电在大气压下研究了以氮气为载气的含水蒸气体系产生的OH(A2∑→X2Ⅱ 0-0)自由基和N2(C3Ⅱu→B3Ⅱg)的发射光谱。计算了N2(C，v1)的相对振动布居和振动温度以及OH(A2∑→X2Ⅱ 0-0)自由基的发射强度。并研究了脉冲峰值电压、脉冲重复频率以及添加氧气对0H自由基发射强度和布居的影响。得到如下结果：OH(A2∑→X2Ⅱ 0-0)的发射光谱强度和激发态OH(A2∑)自由基的相对布居随放电峰值电压、放电频率的增加均呈近似线性增强和增多。在氮气中加入一定量的氧气时，OH(A2∑→X2Ⅱ 0-0)的发射光谱强度和激发态OH(A2∑)的相对布居随添加氧气流量的增加呈近似e负指数规律递减。

目录

文摘

英文文摘

声明

1 绪论

1.1三原子氢/氘负离子稳定性的实验和理论研究

1.1.1三原子氢/氘负离子稳定性的实验研究

1.1.2 H3-离子稳定性的理论研究

1.1.3介质阻挡放电的物理描述

1.2脉冲电晕放电及其在烟气脱硫脱硝过程中的应用

1.2.1高压脉冲电晕放电的物理描述

1.2.2高压脉冲电晕放电的应用

1.2.3脉冲电晕放电烟气脱硫脱硝过程中活性物种的作用

1.2.4脉冲电晕放电等离子体中OH自由基的产生消耗机制及其诊断

1.3等离子体中活性物种的诊断方法

1.3.1光谱诊断方法

1.3.2质谱诊断方法

1.4本论文的选题和主要研究思路

参考文献

2实验装置、实验原理及实验方法

2.1介质阻挡放电等离子体诊断实验装置

2.1.1介质阻挡放电反应室

2.1.2分子束质谱探测系统

2.1.3采样孔板、分流器、离子偏转板、调节阀和准直孔

2.1.4抽气系统

2.1.5探测系统

2.2脉冲电晕放电OH自由基诊断的实验装置

2.2.1脉冲电源

2.2.2反应器和电极结构

2.2.3光谱测量系统

2.2.4配气系统

2.2.5脉冲电晕放电OH自由基诊断的实验方法

参考文献

3介质阻挡放电氢/氘等离子体中H3ˉ和D3ˉ离子的实验观测

3.1高浓度H3-/D3-离子的产生及检测研究

3.1.1介质阻挡放电H-3离子的产生和质谱检测

3.1.2 H-3和Hˉ离子信号强度随放电参数变化的规律

3.1.3 H3-和Hˉ离子能量分布的测量

3.1.4 H3ˉ/D3ˉ离子寿命的研究

3.1.5 H3ˉ离子的同位素验证和氘等离子体中氢元素的干扰

3.1.6H3ˉ离子的主要形成机制

3.2氢正离子(H+，H2，H3+)的产生及检测研究

3.2.1介质阻挡放电氢正离子的质谱检测

3.2.2氢正离子信号强度随放电参数变化的规律

3.3介质阻挡放电中氢离子和氢原子的产生和消耗过程分析

3.4本章小结

参考文献

4针-扳式脉冲电晕放电烟气脱硫OH自由基等发射光谱研究

4.1针-板式正脉冲电晕放电OH等自由基的产生与诊断

4.1.1正脉冲电晕放电OH自由基和O、H活性原子的发射光谱

4.1.2N2(C，v')的相对振动布居和振动温度

4.1.3峰值电压对OH、O、H发射光谱强度和OH(A2∑)、O(3p5P)布居影响

4.1.4放电频率对OH、O、H发射光谱强度和0H(A2∑)、0(3p5P)布居的影响

4.1.5 O2对OH、O、H发射强度和激发态OH(A2∑)、O(3p5P)布居的影响

4.2本章小结

参考文献

5线-板式双向窄脉冲电晕放电OH自由基的发射光谱研究

5.1线-板式双向窄脉冲电晕放电OH自由基的产生与诊断

5.1.1双向窄脉冲电晕放电OH自由基的发射光谱

5.1.2 N2(C，v')的相对振动布居和振动温度

5.1.3脉冲放电峰值电压对OH自由基的发射强度和相对布居的影响

5.1.4放电频率对OH自由基的发射强度和相对布居的影响

5.1.5 O2对OH自由基的发射光谱强度和相对布居的影响

5.2本章小结

参考文献

6结论与展望

6.1本研究工作所取得的主要成果

6.2展望：有待继续深入研究的问题

创新点摘要

攻读博士学位期间发表学术论文情况

致谢