铁(Ⅲ)的氮杂环配合物的合成、结构及对环己烷氧化的催化性能

摘要

制备了铁氮杂环配合物[Fe(H2L)2]·(CH3COO)2·(OH) ·H2O(H2L=2,6-二(5-甲基-1H-吡唑-3-基)吡啶),通过元素分析、X射线粉末衍射和X射线单晶结构分析等技术手段表征了它的结构.将其用于液相环己烷的催化氧化,系统研究了H2O2用量、HNO3用量、水量、反应时间和温度等对中间活性物种环己基过氧化氢(C6H11OOH)的生成和分解的影响,探讨了反应机理.结果表明,H2O2是氧化环己烷为C6H11OOH的主要氧化剂;硝酸对此过程没有氧化作用,但能大幅度提高C6H11OOH分解成环己醇(酮)的分解速率.H2O会抑制中间物种C6H11OOH的生成和分解,而降低催化剂的比活性.在不同反应阶段,C6H11OOH和环己醇(酮)的生成速率不同.升温能促进C6H11OOH的分解速率,而有利于环己醇(酮)的生成.