Li插层SnS2超导电性的第一性原理计算研究

摘要

作为一个典型的s-p金属硫化物，SnS2是由地产丰富、无毒、环保的S元素和Sn元素组成的，鉴于SnS2具有显著的优势，已经引起了广泛的关注。超导是自然界中的一个重要宏观量子现象。对于由弱的范德瓦耳斯相互作用连接的材料，在层间插入分子、原子和离子是诱导超导电性的有效方法之一。通过第一性原理方法已经对Li原子在SnS2的层间的插层和扩散进行了研究，并应用于锂电池。实验上也对SnS2的锂储存性能进行了测试并证明它可以作为锂电池的阳极材料。本文我们关注的是对于Li原子插层SnS2是否会诱导出超导电性？在本文中，我们将通过第一性原理计算Li原子插层双层SnS2和体SnS2材料的电子结构、晶格动力学和电-声子相互作用。
　　该文章的研究工作要有两个方面:
　　(1)Li原子插层双层SnS2的超导电性
　　对于Li原了插层双层SnS2能量最稳定的结构是/AB/堆垛，这是不同于未捅层的双层SnS2的/AA/堆垛。因此我们认为，除了文献中提到的通过带电、外电场和压力改变双层SnS2的堆垛序列外，通过插层也可以改变双层SnS2的堆垛序列。插入的Li原子占据八面体间隙位置是能量最低的。由于电荷从Li原子转移给SnS2，所以层间的相互作用由弱的范德瓦耳斯相互作用转变为强的库仑作用。高对称点(k)附近软化的声学模增强了电-声子的相互作用。计算得到的电-声子的耦合常数λ为1.63，超导转变温度Tc达到了14.0K。从计算的电子结构发现除了导带的底部填充外，费米能附近的能带的色散没有显著的变化，即刚带模型，所以我们认为插入的Li原子主要提供了电荷，充当电荷库的角色，超导电性是双层SnS2材料的内禀属性。这与Li原子插层双层MoS2和双层磷烯的情况是类似的。所以我们猜测这种特性也可能存在于其它的插层层状化合物中，这一发现可能会促进实验上寻找更多准2D超导体。
　　(2)Li原子插层的体相SnS2
　　利用体SnS2材料不同大小的超胞来模拟含不同Li原子浓度的LixSnS2化合物。插入的Li原子位于由六个S原子组成的八面体的间隙位置。对于LiSnS2(即1×1×1原胞)、Li0.5SnS2(即1×1×2超胞)和Li0.25SnS2(即2×2×1超胞)，它们的动力学是不稳定的，而对于Li0.125SNS2(即2×2×2超胞)动力学是稳定的。这些结果表明插入体相SnS2材料的Li原子的浓度不能太大。对于Li0.125SNS2体材料，我们得到总的电-声子耦合常数λ=0.4和估算超导转变温度Tc=1.1k，这是远低于Li原子插层双层SnS2材料的，这是由于Li原子插层双层SnS2材料中声学模软化行为在Li原子插层体SnS2材料中不存在。

目录

声明

摘要

第一章 引言

1．1 SnS2体材料的相关研究进展

1．2二维SnS2材料的相关研究进展

1．3插层材料诱导超导电性的研究

1．3．1插层石墨及多层石墨烯材料的超导电性研究

1．3．2插层MoS2材料的超导电性研究

1．3．3插层磷烯材料的超导电性研究

1．4本文的研究目的及主要内容

第二章基础理论和计算方法

2．1第一性原理的内容

2．2密度泛函理论

2．2．1 Hohenberg-Kohn原理

2．2．2 Kohn-Sham方程

2．3密度泛函微扰理论

2．4 QE软件包的简单介绍

第三章Li插层双层SnS2超导电性的研究

3．1引言

3．2计算参数的选择

3．3双层SnS2的几何结构

3．4 Li插层双层SnS2的几何结构

3．5 Li插层双层SnS2的电子结构

3．6 Li插层双层SnS2的晶格动力学的研究

3．6．1 (Γ)点的振动模研究

3．6．2声子的色散谱与态密度

3．7 Li插层双层SnS2超导电性的研究

3．8本章小结

第四章Li插层体相SnS2超导电性的研究

4．1引言

4．2计算参数的选择

4．3 LixSnS2的几何结构

4．4 LixSnS2的电子结构

4．5 LixSnS2的晶格动力学研究

4．6 LixSnS2超导电性的研究

4．7本章小结

第五章总结和展望

参考文献

硕士期间发表和完成论文情况

致谢