羟基氧化铁催化臭氧氧化分解水中有机物的试验研究

摘要

提高饮用水水质的核心问题是去除水中的微量有害有机污染物、减少消毒副产物的产生。化学氧化是去除水中微量有机污染物的首要选择之一，但是一般的氧化剂（包括臭氧）很难高效地氧化去除水中高稳定性、危害大的有机污染物。同时也缺乏明确的工艺优化和设计参数（如停留时间、催化剂加入量等）指导工程实际。
　　本文以FeOOH为主要催化剂，对氯硝基苯(pCNB)作为·OH的指示有机物。通过在水样中加入叔丁醇和碳酸根，分析了反应机理，发现在本试验条件下，·OH在硝基苯的降解过程中起主要作用，单独臭氧氧化过程中·OH的生成主要由水中少量OH-引发，而催化臭氧化过程中·OH的生成主要由催化剂表面羟基引发。另外，溶液初始 pH值、催化剂的投量、溶液温度以及无机阴离子都会对pCNB的降解产生影响，其中以溶液初始pH值和温度的变化影响最为显著。
　　天然水体中的有机物绝大部分是天然有机物(NOM)，常规水处理工艺中对NOM的去除非常有限，NOM的存在会在消毒过程中产生消毒副产物，同时使管网内细菌二次繁殖，严重影响饮用水水质。为了深入研究不同催化臭氧氧化对水中NOM的作用规律，试验测定了氧化过程中UV254和DOC的变化、分子量分布的变化，并用荧光技术考察了滤后水氧化前后 NOM组分结构和官能团变化。单独臭氧氧化可以地有效的降低滤后水中了芳环或共轭键有机物的数量；FeOOH/O3氧化滤后水的矿化程度比较明显，FeOOH/O3与MgO/O3氧化滤后水的A型EEM荧光基团强度显著降低，并将腐殖酸类物质氧化成小分子有机物。O3-FeOOH/O3可以地有效降低水中的芳香度，臭氧催化氧化联用将是以后的发展方向。
　　为了接近工程实际，采用连续流试验考察了不同条件下臭氧分解以及催化剂催化臭氧氧化水中甲基叔丁基醚(MTBE)情况。FeOOH催化臭氧氧化MTBE能力较强，该工艺具有较强的抗水力冲击负荷能力。

目录

羟基氧化铁催化臭氧氧化分解水中有机物的试验研究

STUDY ON α-FeOOH CATALYZED OZONATIONFOR DEGRADATION OF AQUATIC ORGANICPOLLUTANTS IN WATER

摘要

Abstract

第1 章 绪论

1.1 研究背景

1.2 臭氧氧化理论

1.3 过渡金属催化臭氧氧化技术的研究进展

1.4 课题研究的目的、意义和主要内容

第2 章 实验材料和方法

2.1 催化剂的制备

2.2 催化剂的表征

2.3 实验步骤

2.4 分析测定方法

第3 章 羟基氧化铁催化臭氧氧化的影响因素分析

3.1 羟基氧化铁催化臭氧分解途径的比较

3.2 羟基氧化铁催化臭氧氧化pCNB 的去除效果

3.3 羟基自由基抑制剂对催化臭氧氧化pCNB 效率的影响

3.4 羟基氧化铁催化臭氧氧化pCNB 影响因素研究

3.5 本章小结

第4 章 羟基氧化铁催化臭氧氧化滤后水试验研究

4.1 不同催化剂催化臭氧氧化滤后水中NOM 的实验研究

4.2 单独臭氧氧化与FeOOH/O3 氧化联用对滤后水中NOM 的影响

4.3 本章小结

第5 章 羟基氧化铁催化臭氧氧化连续流试验

5.1 羟基氧化铁对臭氧分解的影响

5.2 羟基氧化铁对MTBE 的吸附

5.3 羟基氧化铁催化臭氧氧化MTBE 的去除效果

5.4 本章小结

结论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

哈尔滨工业大学硕士学位论文原创性声明

哈尔滨工业大学硕士学位论文使用授权书

致谢

羟基氧化铁催化臭氧氧化分解水中有机物的试验研究