控制气态六氟化铀中的铀－235质量分数的方法和控制系统

摘要

本发明涉及借助辐射法的核材料分析，设计用于在线检查同位素分离生产中的六氟化铀浓缩。其方法包括：在选定时间间隔内测量六氟化铀温度和压力、和铀－235γ辐射强度，以及随后处理平均测量结果。该测量是在被提供作为一组时隙的时间间隔内执行的。在改变当前时间到等于该时间间隔的该时隙的值的值时，借助在相同时间间隔内的平均测量结果确定γ辐射强度、温度和压力；此外，将计算的铀－235质量分数的值认为是与测量时间间隔重合的当前时间。还公开了上述方法的控制系统，其中至少有三个鉴别器和一个定时器被安装到控制器中；鉴别器的输出端与γ发射检测器的输入端相连，每个鉴别器的输出端与单个电脉冲计数器的输入端相连。

说明书

技术领域

本发明涉及借助辐射法的核材料分析，而且可以用于在线监控同位素分离铀生产的气流中的六氟化铀浓缩。

背景技术

术语“铀浓缩”通常是指(被定义为)以百分比表示的铀同位素混合物中的铀-235同位素的原子分数或质量分数(浓度)。在定义(definition)上的较小差别对于该技术控制是无关紧要的。

用于控制铀浓缩的方法是基于间接方法，在间接方法中，通过以下早先已知的函数比，根据与一个确定的质量分数C₅相关联的一些值X_i的测量结果来估计铀-235含量：

C₅＝f(X₁，X₂，...)                    (1)

其中，X₁，X₂，...表示已记录的分析信号以及表征该测量系统的物理常数或永久参数(系数)。

举例来说，为控制六氟化铀气相中的铀-235同位素质量分数，在例行(系列)和基准测量中使用的质谱分析方法是已知的。该方法包括对被分析的同位素混合物进行取样，其样品制备，馈入质谱仪的离子源中的样品，在质谱仪测量室中的实际离子记录，测量结果处理，以及返回结果(1985年4月30日公开的US No.4514637，IPC 3G 01N23/00).在被分析样品中的原子或分子浓度与质谱仪离子收集器的离子电流成比例：

I_i≈α·C_i                    (2)

其中，I_i表示记录的混合物i-分量的电流；

C_i表示混合物i-分量的浓度；

α表示校准系数。

铀同位素成分测量的不准确度的范围从千分之一到十万分之一，并且依赖于分析保持的频率。总分析周期的范围从几十分钟到几小时，并且随测试精度的增大而增大。本身代表铀-235质量分数在固定时间点的当前值的测量结果是以较大间隔周期性获得的。因此，所述方法并不是用在例行快速分析中。在后一种情况下，优选浓缩辐射控制，其基于测量被分析的铀同位素所特有的光子谱(X辐射和γ辐射)。

使用基于闪烁检测器的分光计监控六氟化铀气相浓缩是已知的(A handbook of nuclear energotechnology：F.Ran et al.-M.：Energoatomizdat，1989，p.158)。根据该方法，通过测量给定同位素所固有的特征γ辐射确定铀-235的浓度(和原子量)(通常，根据伴随有铀-235自然α衰变的γ谱的基本分析峰值185.7keV)，同时根据用来自外部源的γ发射(例如，基于镅-241或硒-75同位素)照亮六氟化铀气相时的铀原子X-射线荧光确定铀的总量(或浓度)。根据基准标准样品的测量结果以所确定的元素的含量单位校准记录X-射线和γ辐射的装置。这两个浓度之比给出了如下的铀-235同位素的质量分数：

C₅＝C_U235/C_Uoбiy＝(M_U235·N_U235)/(M_Uoбiy·N_Uoбiy≈(b·I_γ)/(q·I_p)    (3)

其中M_U235，M_Uoбiy，N_U235，N_Uoбiy，C_U235和C_Uoбiy分别表示铀-235同位素的原子质量，原子数和质量浓度，以及在气相中的全部铀；

I_γ和I_p分别是X-射线和γ辐射谱的基本分析线的检测器计数率；

b和q分别是测量系统的γ和伦琴管道的校准系数。

实现监控的测量系统包括具有γ和伦琴管道的检测器的两个测量室，被分析的六氟化铀样品被排出到这两个测量室。检测器信号进入数据收集和处理单元，其目的是计算在一个时间周期内计数率的平均值并通过比率(3)计算铀-235质量分数。本身代表在一个浓缩时间间隔值内的平均的结果在系统的数据输出端以一定间隔被获得。

该时间间隔和同位素成分的测量不准确度与γ和伦琴管道检测器的平均计数率成反比。另外，在伦琴管道的检测器的计数率依赖于γ源的强度。具有相对误差±1％的测量结果可以在铀-235的浓度为1-5wt％时在20到25分钟内获得。

用于测量铀同位素浓缩的方法和设备是已知的(1986年12月16日公开的US No.4629600，IPC 4G 21C 17/06)，其中用能量高于或低于铀K-边径(K-edge)原子谱的光子照射具有六氟化铀气相的测量室，并且为计算总的铀的原子浓度测量通过该测量室的辐射强度。在记录铀-235基本分析峰值的同时根据(3)执行铀浓缩的计算。

原型的基本缺陷是出现γ辐射的外部放射性同位素源，由于出现较大的测量不准确度，在重建工厂生产流程图配置期间内无法确定六氟化铀浓缩。

与所建议的技术方案最为相似的另一种方法是用铀-235控制气态六氟化铀浓缩的方法(2002年9月20日公开的RU No.2189612，IPC7G 01N 23/00)，该方法在于，用测量来自六氟化铀测量室的铀-235γ辐射强度，在此还测量六氟化铀压力和温度，并通过以下的比值判断六氟化铀中的铀-235同位素的含量：

C₅＝α·I_γ·t/p                     (4)

其中I_γ是铀-235γ辐射的强度；

t是测量室中的六氟化铀温度；

p是测量室中的六氟化铀压力；

α是校准系数。

该方法是通过一种设备实现的，该设备包括在六氟化铀注入和排出支管上具有入口阀和出口阀的铝制柱状室，具有脉冲分析仪的铀-235γ辐射检测器，通过数据收集单元与计算系统耦合的压力和温度传感器。数据收集单元(信号适配器)实现压力和温度数据向适合于在计算系统中处理的类型的转换。

该方法通过以下方式实现：从级联设施的受控体积(从气体收集器)中排出六氟化铀样品到先前准备的测量室，直到期望的压力。进一步地关闭注入支管以防止进一步排出该样品到测量室，并保持注入支管以使温度和压力平衡，然后接通铀-235γ辐射检测器。通过两个管道执行γ辐射强度的测量。第一个管道被调整到185.7keV能量线，第二个管道被调整到较高能量范围内的γ辐射记录，目的是计算185.7keV峰值下的背景分量。同时测量测量室中的六氟化铀温度和压力的值并一致地记录这些值。计算在γ辐射强度测量的整个周期内温度和压力的平均值。通过公式(4)在计算系统中计算铀-235浓度的值。在完成了测量后，从测量室通过出口和排出路径到达以液氮冷却的容器中的六氟化铀被纯化。测量室准备另一系列的测量。比率(4)中的系数α是通过与质谱仪一起执行类似气体样品的并行测量在测量系统的初始设置中确定的。

该检查方法披露了测量中的误差随着测量室中的气相压力下降而增大。

该方法与现有技术相比在理论上使得可能更准确地计算不稳定气流中的六氟化铀浓缩，因为利用气相的绝对温度T取代比例(4)中的t参数，比率p/T根据以下的理想气体定律唯一地确定了在气相的热力学状态的发生任何变化时在化学上纯的六氟化铀中的铀原子总量：

p＝n_UF6·k·T＝(N_Uoбiy/V_u3M)·k·T    (5)

其中n_UF6是在一个体积单位中的六氟化铀分子的浓度；

V_u3m是测量室的容量；

k是玻尔兹曼常数。

根据(5)如下确定在所测量的体积中的铀原子的总数：

N_Uoбiy＝n_UF6·V_u3M＝(V_u3M/k)·(p/T)      (6)

组合(3)和(5)可以得到如下的新比率：

C₅＝α₁·I_γ·T/p             (7)

其中α1是在装置设置期间确定的校准系数。

将具有计算比率(7)的该控制方法和实现给定方法的测量系统选作原型。

该现有技术和其他原型的缺陷是，只能在超过测量时间间隔的值的时间周期内获得控制数值结果。在可接受的测量精度下，该时间周期为40至45分钟，包括同位素气体混合物注入到测量室的时间，要平衡温度和压力的保持时间，以及随后从测量室排出六氟化铀的时间。可以想象，对于具有稳定同位素浓度的气流中的铀-235质量分数控制的估计是足够了，但给定方法对于级联设施的技术控制以及在工厂以实际时间模式追踪瞬态过程，或者对于来自固定边界的同位素浓度的突发偏差的有效响应是绝对不可接受的。

由于同位素分离铀工厂目前执行的特别订单随最终产物的浓度比率不同而不同，后者尤为重要。现代铀工厂有可能为不同任务重建级间链接的配置。热力学条件的短期显著变化和工作环境的当前浓缩-气态六氟化铀所伴随的瞬态过程发生在级间、级联间和被选择的流程中重建生产流程图期间。

本发明旨在解决以下问题：以实际时间模式监控六氟化铀气流中的铀-235质量份额的当前值，同时提高瞬态过程期间的测量精度。

目前，能够提供对应的技术快速分析的方法和测量系统在市场上是不可能得到的。

发明内容

上述的问题是通过以下方式解决的：用于控制气态六氟化铀的铀-235质量分数的方法，包括：在选定时间间隔在测量室中测量六氟化铀气相的温度和压力，铀-235γ发射的强度，以及随后通过计算处理平均结果，建立六氟化铀流，并在被提供作为一组时隙的时间间隔内执行测量，这样做，使得能在每个时隙计算六氟化铀的γ辐射强度、温度和气相压力的平均值，同时计算一个时隙的测量结果作为在各个时隙中的测量平均值的平均值；在用等于该时间周期的一个时隙的值改变当前时间时，借助在相同时间间隔内的平均测量结果计算γ发射的强度、温度和压力；此外，将计算的铀-235同位素的质量分数的值赋予与测量的时间间隔重合的当前时间。

另外，要解决的问题也是通过如下方式实现的：所计算的铀-235质量分数的值是指在该时间间隔的中部或结束或开始的当前时间；选定时间间隔被提供作为一组相等的时隙；选择时间间隔的值使得与测量室中的气相压力成反比；在两个选定时间间隔内至少同时确定六氟化铀气相的γ辐射强度、温度和压力的值；该时间间隔的范围从100到2000秒；该时隙的范围从10到200秒；此外，每隔一定间隔对所计算的铀-235质量分数的值与其基准测量值进行比较；修正平均测量结果的计算处理的设计比率，使得所计算的铀-235同位素的质量分数的值与基准测量结果相差一个预定极限值；偏差极限值等于±1rel％；在设计比例中修正校准的系数；测量室与六氟化铀的气体收集器并联，而诸如隔膜的限制装置在测量室连接的截面被安装到气体收集器；在表征铀-235自然α衰变的基本分析峰值下，针对背景分量执行γ辐射强度的测量；通过自调节到表征铀-235自然α衰变的基本分析峰值的能量，执行γ辐射强度的测量；γ辐射强度的测量在能量范围166-215keV内执行；γ辐射强度的测量的能量范围相对于表征铀-235自然α衰变的基本分析峰值的能量被分为两个子通道；γ辐射强度的测量在能量子通道166-185.7keV和185.7-215keV内执行；对基本分析峰值能量的自调节信号是针对在子通道中的γ辐射强度的相对差值形成的。

该方法是通过气态六氟化铀中的铀-235质量分数的控制系统实现的，该控制系统包括：具有注入和排出支管的测量室，γ发射检测模块，借助注入(入口)管与六氟化铀的气体收集器相连的温度和压力传感器，具有电脉冲计数器和γ谱分析仪的控制器，信号适配器，内部数据线，数据收集处理和控制块，至少有三个鉴别器和一个定时器被插入到控制器中作为附加器件；鉴别器的输入端与检测模块的输出端相连，而每个鉴别器的输出端又与通过(借助)第二输入端与定时器输出端相连的单个电脉冲计数器的输入端相连；定时器和适配器输出端通过数据交换通道与内部数据线相连；此外，一个数据收集处理和控制块通过外部接口网被链接到计算网络控制。

此外，控制系统还增加了工程解决办法，该工程解决办法在于以下事实：测量室借助排出支管与六氟化铀气体收集器相连；铀-235质量分数基准计的输出端通过第二外部接口网，如质谱仪，与计算网络控制相连；γ谱控制器分析仪的输出端被链接到检测模块的输入端，以此检测模块另外通过数据交换通道与内部数据线相连；γ谱控制器以单板能谱测定装置的形式制造，该装置还包括用于以放大路径的形式执行精确的能谱测定测量的电路解决方案，脉冲信号电荷转换为数字码(impulse signal charge into digital code)的转换器，缓冲存储(器)，用于参数管理的接口方案，该接口方案经由对检测模块输出端的输入利用其一个输出端与内部数据线连接，利用另一个输出端与检测模块连接；测量室注入支管的导电率大于排出管的导电率。

该方法的基本区别特征在于，所有测量都是通过测量室以六氟化铀的连续流执行的，同时以固定的10-200秒间隔执行在相同时间间隔内气流参数值的测量的新平均结果的计算以及随后处理测量结果。当将所计算的铀-235同位素质量分数的值归因于落在当前时间间隔的真实时间时，如其中部(等效于该时间间隔的开始或结束)，给定测量周期等效于考虑在同位素分离生产设施的腔体积内的气体动力过程的某种持续性后的连续周期。

在测量室中增加充气(压力)、改变测量时间间隔、选择与测量室中的气相压力成反比的时间间隔值，加上周期性调整测量系统到基准测量装置的读数，能防止在控制期间内出现系统不准确。该方法和控制系统降低了意外误差出现的可能性。

以气流中的铀-235同位素质量分数的常数值选择在上述的范围100-2000秒内的时间间隔的最大值。在瞬态过程期间，例如在偏离测量精度的铀-235浓度控制的刻不容缓很重要的情况下，可以降低该时间间隔，或者可以在两个基本上不同的间隔内完成控制。类似地选择来自10-200秒范围的时隙。

在六氟化铀浓缩的过程中进行控制的最佳条件在实验上是在每种特定情况下确定的。

附图说明

图1和图2示出了实现本发明的控制系统的方框图；图3至图5是在同位素分离铀工厂的排出气体收集器中，六氟化铀中的铀-235同位素质量分数的当前变化瞬态图。

具体实施方式

该系统包括测量室1，其具有来自带限制装置5的级联工厂的气体收集器4的六氟化铀的注入2和排出3支管；检测模块6；相应地带有适配器9和10的温度7和压力8传感器；带鉴别器12-14，电脉冲计数器15-17，γ谱分析仪18和定时器19的控制器11；内部数据线20；数据采集控制和处理模块21；外部接口网22；级联设施控制的网络23；基准测量装置25(质谱仪)通过外部接口网连接到网络23。

在控制系统中(见图2)，以单板能谱测定装置26的形式制造带有块12-19的控制器11。

如下实现控制方法。测量室1通过支管2和3与同位素分离工厂级联设施的浓缩六氟化铀的排出线的气体收集器4的截面并联。隔膜形式的限制装置5安装在支管2和3之间的截面上的收集器4内，而且以产生差分压力为代价，产生通过支管2的入口和通过支管3的出口连续排出到测量室的六氟化铀。由于支管2的导电能力大于支管3的导电能力，在测量室中的气相压力与收集器4中的气相压力稍有不同。

检测模块记录铀-235同位素光子发射的γ谱，和在放射性衰变链期间产生的其子同位素，其存在于六氟化铀以及测量室的壁上的腐蚀沉积物中。在进入控制器11之鉴别器12、13和14入口的检测模块的出口产生电子脉冲形式的信号，其幅度与γ量子能量成比例。

按能量选择γ量子是在鉴别器上执行的。具体来说，在鉴别器12进行能量320-380keV的选择，其目的是确定在185.7keV的基本分析峰值下的背景分量。在计数器15上计数脉冲数。鉴别器13和14被设计成确定能量线185.7keV的强度。这里，执行具有能量166-215keV的γ量子选择，这样做，使得参照185.7keV线将能隙分为子通道：166-185.7keV和185.7-215keV。在鉴别器13上执行具有能量160-185.7keV的量子选择，同时在寄存器16上计数它们的数量。在鉴别器14执行能量185.7-215keV的量子选择，同时在寄存器17上计数它们的数量。在分析仪18上执行在寄存器16和17上计数的量子数的比较。根据相对计数差值形成块6对能量185.7keV的自调节信号。

在给定时隙10-200秒内执行在寄存器15-17上的量子数的计算，这是通过数据采集和处理模块21中的算法计数的，作为给定测量时间间隔100-2000秒的倍数。在相同时隙内执行关于在测量室1中的六氟化铀压力和温度的数据积累。关于压力和温度的数据从压力7和温度8传感器通过适配器9和10到达块21。

通过输入时隙数据到定时器19执行测量的时隙持续时间的设置。由于时隙的结束，定时器产生一个信号，该信号通过内部数据线20进入采集控制和数据处理模块。用计数器15-17计算的量子数在指定时隙的结束的信号被给定时通过线20进入块21。当这发生时，将计数器清零并在计数器上设置处于范围10-200秒的另一时隙。

在数据采集控制和处理模块中采集关于量子计数率、在100-2000秒的时隙内测量室中的六氟化铀的压力和温度变化的数据。以实时操作模式进行数据采集的同时执行通过公式(7)的铀-235质量分数的计算。所计算的值通过外部接口网22被传送到级联设施操作的计算网络23的数据库。通过外部接口网24将关于通过在质谱仪25上的系列测量的结果得到的六氟化铀流中的铀-235同位素质量分数的基准值的数据、以及关于对质谱仪抽样的当前时间的数据传送到同一数据库。在网络23的数据库中以一定间隔(每30天)确定根据公式(7)计算的值与基准测量结果的不一致。在不一致变得大于所述的极限偏差(±1rel％)时，再次计算来自公式(7)的分度系数α₁，以便两个结果在网23的数据库变得一致。

每隔10-200秒在块20的数据输出端获得在铀工厂的分离收集器中的铀-235同位素质量分数值的信号(见图3-5)。

在控制系统中(见图2)，以实现γ谱控制器的形式的单板能谱测定装置26包括用于实现精确的能谱测定测量的所有必要的电路解决方案，包括用于检测模块6的双重范围高压功率源，具有时间相关信号调节电路的能谱测定放大器，基线的键复位器，覆盖抑制器，具有规定的转换时间的模数转换器，缓冲存储器，用于控制参数的接口方案，以及用于访问内部接口线20的装置。

图3示意了在从最终产物的3.8％浓缩到4.5％浓缩(实线)重建铀工厂机制配置期间，借助给定方法记录的铀-235同位素质量分数变化。这里，画出了六氟化铀浓缩(具有铀-235同位素质量分数标记的点)的基准质谱测量的结果。这些结果以两小时的间隔被传送到级联操作的计算网络的数据库。从图中可以看出，与基准测量结果的不一致导致偏离浓缩的绝对值小于±1rel％。

图4提供了在从4.5wt％铀浓缩到1.5％的工厂方案重建期间的六氟化铀浓缩的测量结果。在瞬态过程期间测量系统的实际工作(见图4)已经显示，根据排出收集器中的铀-235质量分数控制的结果通过给定方法操作级联设施使得能够降低工厂配置重建时间，以及排除六氟化铀浓缩超过预期的浓度范围。

图5中所示的是根据在两个时间间隔中同时进行的气相参数测量的结果，在气体收集器中的六氟化铀浓缩(曲线27和28)的改变。

所要求保护的方法和控制系统使得能够迅速地响应六氟化铀浓缩的突发偏移，以在改变未加工的和最终的六氟化铀的浓缩时缩短工厂配置重建时间，以及消除未经检验的产品的聚积。