第一原理分子動力学法による構造モデルの構築と実例-シリカガラスの永久高密度化の第一原理シミュレーション

摘要

分子動力学法（MD）は，原子間に働く力に基づき運動方程式を数値積分することによって，各原子の位置と速度の時間発展を求め，系の安定構造やダイナミクスをシミュレーションする方法である．任意の条件で構造や物性，反応過程といったさまざまな情報が得られるため，1950年代の最初の報告以来多くの研究に利用され，今や実験と並ぶ基本的な研究手法として広く浸透している．MDは，原子間ポテンシャルを求める際に，経験的なパラメータを用いてモデル化する方法（古典MD）と，量子力学的に決定した系の電子状態から計算する方法（第一原理MD）の二つに大別される．古典MDでは，計算量が比較的少なく多数の原子系を扱った長時間のシミュレーションが可能である半面，既存のデータを再現するようにパラメータを決定する必要があるため，広い温度·圧力条件で定量的に信頼性の高い情報を得ることは難しい．一方で，第一原理MDでは，計算量が極めて多くなるが，温度·圧力条件の制限がなく，古典MDでは得られない電子状態や結合の強さといった情報を引き出すことができる．