第一性原理计算模拟Ca-MG-Cu金属玻璃的形成过程和原子结构

摘要

分子动力学模拟是研究凝聚态物质体系的有力工具。其模拟结果可以用来评估理论近似的可靠性，也能提供实验上难以获得或是不可能得到的结构信息。最近，第一性原理分子动力学模拟成为研究材料的流行方法。第一性原理计算摆脱了经验势函数的限制，能够得到最接近真实情况的结构，并能精确获得不同元素和合金的性质。
　　我们使用基于密度泛函理论的第一性原理分子动力学模拟计算Ca50Mg20Cu30液体合金的快速凝固成非晶态固体的过程，得到了不同温度下体系的对关联函数、结构因子、配位数、均方位移以及扩散系数。同时使用了键对分析和键角分布模拟计算了Ca-Mg-Cu合金在淬火降温过程中的结构变化。结果表明，随着温度的降低，短程到中程有序结构增强，不同原子对之间的相互作用增加，而对关联函数的第二峰随着温度的降低发生了明显的劈裂，标志着非晶态金属玻璃结构的形成。模拟得到的结构因子与实验结果符合很好，模拟结果可靠性较高。配位数计算结果与ECP模型的理论结果高度符合。合金中的Ca-Cu之间的相互作用最强。HA键对分析结果表明大量的五角双棱锥结构在快速固化的过程中形成，并且成为了数目最多的多面体局域结构。我们发现Ca50Mg20Cu30合金中Ca-Cu的相互作用最强，而在快速降温凝固过程中三原子的密堆积结构和五重对称结构的短程有序程度增加，促进了过冷液体的玻璃转变。电荷密度计算表明金属玻璃Ca-Mg-Cu中存在着Ca-Mg，Ca-Cu，Mg-Cu，和Cu-Cu共价键。大量的共价键的存在，促进了过冷液体的玻璃转变，有利于金属玻璃的稳定。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 研究背景

1．2 研究现状

1．3 本文的研究目的和内容

第二章 理论基础和计算方法

2．1 密度泛函理论

2．2 投影缀加波(PAW)方法

2．3 分子动力学

2．4 超元胞模型及平面波基组

2．5 VASP软件包简介

2．6 本文的计算方法

第三章 Ca-Mg-Cu金属玻璃的形成过程

3．1 对关联函数(PDF)

3．2 配位数(coordination number)

3．3 结构因子(structure factor)

3．4 HA键对类型(Honeycutt-Andersen bond-type index)

3．5 键角分布函数

3．6 均方位移

3．7、电荷密度(Electronic charge densities)

第四章 总结与展望

读研期间取得的学术科研成果

参考文献

致谢