Lewis酸型固体酸催化剂Ce-Ag-PW的制备、表征及催化酯化反应合成生物柴油性能研究

摘要

通过超声浸渍法,经Ce^3+和Ag^+协同改性磷钨杂多酸(HPW)制备了一种以Lewis酸性活性位为主的固体酸催化剂Ce-Ag-PW。采用X射线衍射(XRD)、傅里叶变换红外光谱(FT-IR)、扫描电镜(SEM)、透射电镜(TEM)、热重(TG)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)、吡啶吸附红外光谱(Py-IR)和X射线光电子能谱(XPS)等表征手段对其物理化学性能进行了表征分析。并以Ce-Ag-PW为经甲醇和油酸酯化反应来合成生物柴油的催化剂,对其的催化活性和稳定性进行了研究。结果表明,Ce-AgPW具有高催化活性和稳定性,以其为催化剂,当甲醇与油酸的物质的量比为14∶1,催化剂用量为反应物总质量的2%,反应温度为65°C,反应6 h后,油酸的转化率即高达91%。固体酸催化剂在经过4次循环使用后,油酸的转化率仍可达到80.5%。Ce-Ag-PW的高催化活性和稳定性可归因于Ag^+可置换HPW中的质子,以及Ce^3+的强吸电子作用,使其由Bronsted酸型催化剂转化为以Lewis酸型为主的催化剂。由于Bronsted酸位易与酯化反应过程中生成的水发生水合反应而失活,因而Lewis酸位的形成有助于减少催化剂的失活现象发生。因此,当通过油酸与甲醇酯化反应合成生物柴油时,Ce-Ag-PW是一种具有高催化活性和稳定性的以Lewis酸性活性位为主的固体酸催化剂。