非晶态Fe0.5Al0.5PO4表面上激光促进甲烷直接氧化合成甲醇的研究

摘要

用溶胶—凝胶法合成了非晶态Fe0.5Al0.5PO4。用XRD和TPR表征了其结构和晶格氧的活性；用IR和TPD表征了CH4在其表面上的吸附行为；用LSSR方法考察了CH4直接氧化合成CH3OH的反应规律。结果表明，Fe0.5Al0.5PO4具有非晶态的结构，FePO4和AlPO4的微区被均匀地相互隔离，导致固体本身不具有长程有序性。非晶态的Fe0.5Al0.5PO4与晶态的Fe0.5Al0.5PO4相比，其晶格氧的活性大且活性氧的含量高。CH4以分子态吸附于固体表面P=O键上，非晶态Fe0.5Al0.5PO4表面上CH4的吸附强度和吸附量都较晶态Fe0.5Al0.5PO4上大。用1073 cm-1的激光激发固体表面P=O键，在100℃以上CH4的直接氧化反应顺利进行，CH3OH保持高选择性。在相同的反应条件下，非晶态Fe0.5Al0.5PO4能更有效地促进反应的进行，表明在激发相同表面化学键的情况下，固体表面材料的其它性质如粒度、比表面积和晶格氧的活性对反应也有一定程度的影响。