InCl3/HMS介孔催化剂的结构及其催化烷基化作用特征

摘要

介孔固体烷基化催化剂的研究和开发是现今催化和环境等领域的重要课题之一.以人工合成HMS(hexagonalmesoporoussilica)介孔新材料为载体,采用浸渍蒸发法制备了InCl3/HMS负载型介孔固体催化剂,应用XRD和N2等温吸附技术表征了该催化剂介孔结构特征,考察了InCl3负载量、活性前驱物、反应温度、反应物和催化剂重复使用等不同条件下InCl3/HMS催化剂催化烷基化反应的作用特征.研究结果表明,制备的InCl3/HMS催化剂仍具有介孔结构,孔径介于2.0～2.3nm;活性组分InCl3负载量与催化烷基化活性相关,在负载量为1.41mmolInCl3·(gHMS)-1载体时,催化剂活性最高;过多的InCl3负载量,催化剂孔容和比表面积的降低,说明InCl3积聚于HMS载体孔道内,降低了催化活性;HMS负载不同活性组份前驱物ZnCl2和InCl3后,对于苯和苄氯烷基化反应的活性为InCl3/HMS>ZnCl2/HMS;在InCl3/HMS催化剂上,苯与苄氯烷基化催化反应(苯过量)符合一级动力学方程;在同样的InCl3/HMS催化剂上,对苯和不同取代苯的烷基化反应的催化反应活性高低次序为苯>甲苯>对二甲苯;初步研究了重复使用的催化剂活性变化,结果说明催化剂表现出较好的可重复使用性.这些结果还初步表明InCl3/HMS催化烷基化机理可能在于催化剂表面的氧化还原作用.