近-超临界水中Ni/ZrO2催化气化聚乙二醇水溶液的产氢特性

摘要

在连续流超临界水反应器中,以Ni/ZrO2为催化剂,以聚乙二醇(polyethylene glycol,PEG)水溶液作为研究对象,考察了近-超临界状态下的有机质气化产氢特性.实验结果显示,PEG的气化产物主要成分为H2、CO、CH4和CO2;其中,当加入90 g 15%Ni/ZrO2时,在430℃、压力24 MPa、停留时间300 s的条件下,可以生成70.14 mmol H2·(g PEG)-1,为不加入催化剂时的5.1倍,为加入90 g ZrO2时的2.6倍,相应的TOC去除率、碳气化率和氢气化率分别达到88.84%、88.50%和169.40%;增大活性组分Ni的质量分数可以提高气化效果,在410℃、压力24 MPa、停留时间180 s的条件下,Ni质量分数从5%提高到15%时,TOC去除率、碳气化率和氢气化率分别从45.31%、44.55%和78.25%提高到58.66%、58.16%和112.49%;反应温度的上升和停留时间的延长对气化效果有正影响,明显提高H2的摩尔产率;PEG浓度的上升可抑制水气转换反应并促进甲烷化反应的进行而导致其气化效率下降,其中,H2产量急剧下降,CO2产量先上升后下降,而CH4产量随PEG浓度上升而上升.研究结果证明了所研制的Ni/ZrO2催化剂在近一超临界水中对PEG的催化气化特别是产H2表现出高活性,在达到相同反应效率前提条件下使反应温度降低约80℃.