过渡金属对Ru/Sepiolite甲烷化催化剂性能的影响

摘要

研究了Mo,Mn和Zr等过渡金属对Ru/sepiolite催化剂上CO2甲烷化反应性能的影响.结果表明,过渡金属的加入显著影响催化剂的活性,催化剂的活性与Ru表面的电子状态密切相关.Mo的加入增大了Ru/sepiolite催化剂的活性表面积,提高了分散度,增加了活性中心数目,增强了抗毒能力.用过渡态理论将平行反应的选择性之比与ΔH≠及ΔS≠进行了关联. Mo的加入降低了Ru/sepiolite催化剂的表面能量,并以增大其空间位阻为代价.当T≤674 K时,能量因素大于位阻因素,Mo的加入使S(CH4)/S(CO)比降低;当T＞674K时,位阻因素占据主导地位,S(CH4)/S(CO)比升高.