Ag/Al2O3选择性催化丙烯还原氮氧化物表面反应机理的原位红外光谱研究

摘要

在富氧条件下Ag/Al2O3对以丙烯为还原剂选择性催化还原NOx的反应有很高的催化活性. 本实验成功地利用原位红外光谱分析手段,在真实的催化反应条件下,探讨了丙烯选择性还原NOx的反应机理,证实了催化剂表面反应中间体Al-NCO和Ag-NCO虽在真空中稳定,但在实际反应条件下极为活泼.催化剂表面上R-ONO和R-NO2分解成NCO是整个反应的速度控制步骤. 这一结论与在真空系统条件下对其反应机理的研究结果一致,证明了在这一反应体系中两种研究方法的相关性. 同时本实验还从反应机理上探讨了催化剂的水蒸气中毒现象. 水蒸气的存在阻碍了催化剂表面R-ONO和R-NO2的生成,并进一步阻碍了反应的速度控制步骤,即R-ONO和R-NO2向Al-NCO和Ag-NCO的转化,但这是一种完全可逆的暂时中毒现象. 结合相应的催化剂活性评价结果对表面反应机理进行了讨论.