三氯氢硅歧化制取硅烷及硅烷热分解制备多晶硅工艺研究

摘要

针对改良西门子法中流程长、能耗高、三氯氢硅利用率低等问题，硅烷法生产多晶硅由于具有能耗低、硅烷转化率高和产品纯度高的特点，近年来越来越受到人们的关注，本文对三氯氢硅歧化制取硅烷和硅烷热分解制备多晶硅工艺过程进行了研究。
　　针对三氯氢硅歧化制取硅烷的过程，提出了单塔反应精馏和双塔反应精馏两种工艺流程，借助流程模拟软件Aspen Plus分别建立了两种流程模型，反应模型采用考虑反应动力学影响和化学平衡限制的平衡级模型，对两流程进行了流程优化和经济评价。单塔反应精馏流程可以在塔顶得到纯度99.9％的硅烷，塔顶温度为-87.92℃，需要-100℃的冷却剂，负荷小。确定了最优的操作参数：操作压力350kPa，精馏段10块板、反应段30块板、提馏段15块板，三氯氢硅进料位置为第12块板，回流比39。双塔反应精馏流程，通过反应精馏塔和高压精馏塔在高压精馏塔塔顶得到纯度99.9%的硅烷，两塔的塔顶温度提高到-32℃，可以使用常规的低温冷却剂对塔顶气体进行冷却，但反应精馏塔塔顶的硅烷浓度较低，物料循环量大，负荷大。
　　针对硅烷热分解生产多晶硅过程，建立了基于动量、质量、能量同时传递并耦合硅烷热分解反应的硅烷—氢气化学气相沉积模型，通过流体力学软件Fluent首先对简化的单根套筒模型进行了数值模拟，分析了进气速度、反应温度、反应压力对沉积特性的影响。在单根套筒模型数值计算的基础上建立了三种不同钟罩式套筒反应器的模型，并对12对套筒、24对套筒和新型反应器内的流场和温度场进行了分析。结果表明：进气速度取0.08m/s，反应温度800℃，反应压力100kPa时，硅棒表面的沉积比较均匀，单位能耗较低且硅烷转化率比较合适，三种不同结构的反应器顶部均存在涡流，12对套筒反应器顶部的涡流区域比例最大，并且涡流区的平均速度分布最不均匀，24对套筒反应器涡流区的速度分布最均匀，新型反应器顶部温度分布最不均匀，在硅棒比较密集的四个区域存在高温区。

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第一章 文献综述

1.1当前多晶硅发展的现状及趋势

1.2多晶硅的生产技术发展概况

1.3反应精馏

1.4计算流体力学模拟

1.5硅烷热分解反应器

1.6本文的研究思路和主要内容

第二章 课题研究的理论基础和方法

2.1三氯氢硅歧化反应精馏理论基础

2.2硅烷热分解理论基础

2.3硅烷气相沉积反应的动力学分析

第三章 三氯氢硅反应精馏制取硅烷工艺及优化

3.1工艺流程

3.2模拟参数设置

3.3模拟优化

3.4双塔流程

3.5能耗及成本对比

3.6小结

第四章 钟罩式反应器的流体力学模拟

4.1钟罩式反应器的数学模型

4.2几何模型

4.3模拟思路

4.4数值方法和边界条件

4.5模型验证

4.6单根套筒模拟结果

4.7钟罩式反应器内的流场温度场

4.8本章小结

第五章 结论与展望

参考文献

发表论文和参加科研情况说明

致谢