基于外延单晶金刚石的同位素电池能量转换单元的制作及电学性能研究

摘要

随着微纳电子机械系统（MEMS）的快速发展，对于稳定可靠微型长效能源的需求日趋紧迫。 辐伏同位素电池因具备寿命长、单位能量密度高 、抗外界干扰能力强 、稳定可靠且无需维护和更换以及易于微型化与集成等特点，是一种理想可靠长效的微型能源， 成为MEMS和新能源领域的重要发展方向 。辐伏同位素电池中最重要的是换能单元中的半导体材料 ，掺硼单晶金刚石因其优异的综合性能被广泛认同为位素电池换单元的最理想的候选材料 。 本文对掺硼单晶金刚石外延生长及基于外延单晶金刚石的同位素电池能量转换单元的制作技术、 电学性能进行从材料到器件的全流程系统研究 ，从而为基于金刚石材料的高性能辐伏同位素电池研制探索初步工艺流程、备技术方法及基本性能评估，并为后续的进一步改和优化奠定础 。 首先利用微波等离子体化学气相沉积 （MPCVD）技术，以H2、CH4、B2H6为反应气源 ，系统研究不同温度 （950℃、1050℃、1150℃）、 不同硼烷量硼烷量（22.5ppm、45ppm、100ppm）对同质外延单晶金刚石生长质量与表面形貌的影响。 结果表明， 生长温度不仅影响外延膜的结晶质量，还使材表面形貌发显著改变，其中1050℃条件下制备出的单晶金刚石薄膜体质量最好 ，表面也更为平整； 而随着气源中硼烷量的增加， 外延薄膜质量会逐渐变差，薄膜电阻率也随之下降 ，导电性变强 。 在获得质量良好的外延单晶金刚石材料基础上，分别利用光刻法和掩膜挡板法在金刚石膜表面制备叉指肖特基电极和欧姆，从而形成同位素电池换能单元。光刻法器件制作结果显示，这种工艺路线虽能保证外延单晶金刚石膜表面的光刻胶上前期图形清晰完整 ，但接下来超声震荡除胶时Au肖特基金属电极无法剥离 ，损坏严重 ；采用预镀工艺以及120℃退火20min的附加改进处理后 ， 指状Au电极仍无法剥离 ，仍存在严重断裂现象 。原因在于C与Au间没有化合反应 ，且膜基界面无机械锁效，故而金（Au）与单晶金刚石附着性差， 无法承受超声除胶过程中的外力负荷 。 针对外延单晶金刚石膜表面属薄结合力极差、完整叉指制作困难的问题，选用掩膜挡板法直接在不同掺硼浓度单晶金刚石表面镀属膜形成叉指状电极。通过设计使用两块具有不同图案的锈钢薄片组合而成的掩膜版，接触贴附样品表面镀膜， 从而直接形成不同栅极宽度的电。结果表明， 制作的电极完整，不存在外观缺陷 。进一步在三种掺硼浓度（3000ppm、6000ppm、13300ppm）条件下生长出的单晶金刚石基体表面制备三种栅极宽度（100μm、150μm、200μm）的叉指电极形成不同的肖特基换能单元叉指电极形成不同的肖特基换能单元 ，并检测分析其I-V电学特性， 结果表明 ，在掺硼浓度为13300ppm和6000ppm时，制作的换能单元I-V电特性呈线关系，几乎都不存在二极管整流性 ，而只有掺硼浓度降低至3000ppm时，制作的换能单元才具有一定二极管特性但整流比很低，最高仅为2。对于3000ppm硼碳比浓度生长的掺硼金刚石制作的换能单元，在栅电极宽度150μm时，器件的二极管特性最好二极管特性最好 。

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