基于第一性原理方法的一维两面神MoSSe纳米材料性能调控研究

摘要

过渡金属硫化物(TMD)由于具有天然带隙和优异的物理性质引起了广泛的研究。本文所研究的两面神MoSSe(JMoSSe)纳米材料是一种新型TMD纳米材料，其二维结构已经通过实验成功合成。研究表明，结构对称破缺使这种新型材料存在本征垂直压电效应、具有增强的Rashba自旋轨道相互作用和光学活性垂直偶极子等优异的特性，使其在锂离子电池、光电子器件、催化剂与自旋电子器件等方面具有很好的应用前景。 一维TMD由于其独特的形貌特征和优异的物理性质，被认为是新一代纳米器件中非常有前途的候选材料。丰富的边缘特性使一维TMD纳米材料对边缘修饰和应变等调控手段更具敏感性。因此，对一维TMD纳米材料的性能调控研究将有助于提高其在器件设计与应用中的灵活性。所以，本论文采用基于密度泛函理论的第一性原理计算方法对一维JMoSSe纳米材料的物理性质进行调控研究。 本文分别以JMoSSe纳米带(JMoSSeNR)和JMoSSe纳米管(JMoSSeNT)为研究对象，系统研究了不同调控手段下一维JMoSSe纳米材料物理性质的变化规律，为今后基于一维JMoSSe纳米材料的器件应用提供理论指导。主要研究内容与结果如下: (1)研究了边缘修饰对锯齿形JMoSSeNR(ZJMoSSeNR)的结构稳定性、电子结构以及磁学性质的调控。结果表明，ZJMoSSeNR是磁性金属材料，不同类型的边缘修饰可以不同程度地提高ZJMoSSeNR的稳定性。其中，边缘吸附H原子与O原子时，ZJMoSSeNR的结构最为稳定，且出现磁矩随纳米带宽度增加而减少的有趣现象。另外，不同类型的边缘修饰使ZJMoSSeNR边缘的自旋电荷发生重新分布，使磁矩减小。 (2)研究了边缘修饰对扶手型JMoSSeNR(AJMoSSeNR)的结构稳定性、电子结构以及磁学性质的影响。结果表明，纯的AJMoSSeNR是带隙为0.46eV的间接带隙半导体材料，不同类型的边缘修饰可以有效地提高AJMoSSeNR的稳定性，并对能带结构进行有效调控。其中，边缘吸附H原子与O原子时，AJMoSSeNR的结构最为稳定，且带隙从0.46eV显著增大至1.36eV。当边缘仅修饰H原子时，AJMoSSeNR变为直接带隙半导体。当边缘修饰为H/N、H/P及H/F时，AJMoSSeNR都显示出磁性。 (3)研究管径大小与轴向应变对锯齿形JMoSSeNT(ZJMoSSeNT)的电子结构以及光学性质的调控，并进一步分析了其电子结构与光学性质变化的内在机理。结果表明，ZJMoSSeNT为直接带隙半导体，管径大小可以有效地调节其能带结构与光学性质。随着压缩应变的增加，ZJMoSSeNT介电常数的峰位会发生红移。随着拉伸应变的增加，ZJMoSSeNT的介电常数变化不明显，但其导带区域发生了导带底竞争切换现象。 (4)研究管径大小与轴向应变对扶手型JMoSSeNT(AJMoSSeNT)的电子结构与光学性质的调控，并进一步分析了其电子结构与光学性质变化的内在机理。研究表明，AJMoSSeNT为间接带隙半导体材料，其能带结构与光学性质可以通过管径进行有效地调控;施加应变后，AJMoSSeNT的带隙随着应变的增加而减小，介电常数普遍对拉伸应变不敏感，对压缩应变比较敏感。

目录

摘要

第1章引言

1．1纳米科技与纳米材料

1．2一维TMD纳米材料的特性及应用

1．3 JMoSSe纳米材料的研究进展

1．4本文所做的工作

第2章理论基础

2．1第一性原理计算方法

2．2．1 Born-Oppenheimer近似

2．2．2 Hartree-Fock近似

2．3 Hohenberg-Kohn定理

2．3．1 Kohn-Sham方程

2．3．2交换关联泛函

2．3．3赝势

第3章边缘修饰对ZJMoSSeNR物性的调控

3．1引言

3．2理论模型与方法

3．3计算结果与讨论

3．3．1边缘修饰对ZJMoSSeNR结构稳定性的调控

3．3．2边缘修饰对ZJMoSSeNR电子结构的调控

3．3．3边缘修饰对ZJMoSSeNR磁性的调控

3．4小结

第4章边缘修饰对AJMoSSeNR物性的调控

4．1引言

4．2计算模型和方法

4．3计算结果与讨论

4．3．1边缘修饰对AJMoSSeNR结构稳定性的调控

4．3．2边缘修饰对AJMoSSeNR电磁性质的调控

4．4小结

第5章管径和应变对JMoSSeNT的光电性质调控

5．1引言

5．2计算模型和方法

5．3计算结果与讨论

5．3．1管径对ZJMoSSeNT的光电特性调控

5．3．2应变对ZJMoSSeNT的光电特性调控

5．3．3管径对AJMoSSeNT的光电特性调控

5．3．4应变对AJMoSSeNT的光电特性调控

5．4小结

6．1总结

6．2展望

参考文献

攻读学位期间取得的研究成果

致谢

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