原子层淀积高介电常数栅介质层反应机理的量子化学研究

摘要

本文用量子化学的密度泛函方法对高介电常数栅介质的原子层淀积初始反应机制作了详细的研究。研究的高介电常数介质有Al2O3、HfO2和ZrO2，衬底则有Si和SiGe衬底。具体研究内容包括HfCl4和ZrCl4在Ge/Si(100)-2×1衬底以及Al(CH3)3在Si(100)-2×1上的吸附反应。计算结果发现HfCl4在Ge/Si(100)-2×1上的反应具有很小的能量势垒，并且最终形成的产物Si-HfCl3*表面基团能量较低，说明HfCl4在Ge/Si(100)-2×1上能很好的吸附并分解。HfCl4和ZrCl4在OH-Ge/Si(100)-2×1表面上的吸附过程也显得相当容易，过渡态为由Zr或Hf,Cl和O原子组成的四员环结构，反应副产物HCl无法自发从表面脱附，所以在ALD工艺中需要较长的排气时间才能彻底带走HCl。TMA在完全羟基化的Si(100)-2×1上的吸附经历了两个步骤，首先是形成一个-O-AlMe2-O-表面基团，随后再于邻近的羟基反应形成-O-AlMe-O-基团放出CH4。通过两种不同位置吸附的比较发现在dimer间的吸附反应能垒更低，表明TMA最终最可能的吸附位置处于dimer间而不是dimer内。整个TMA的吸附反应为放热反应，并且比ZrCl4和HfCl4更容易进行。反应副产物CH4能自发的脱离表面，这与HfCl4和ZrCl4在羟基化的表面吸附反应不同。论文结果对理解原子层淀积高介电常数介质在不同衬底表面的吸附过程，以及反应机理具有重要指导意义。

目录

摘要

文中使用的首字母缩写词

第1章引言

1.1高介电常数栅介质研究进展

1.1.1 MOSFET的工艺集成

1.1.2高介电常数介质的选取

1.2原子层淀积(Atomic Layer Deposition)技术

1.3原子层淀积高介电常数栅介质存在的问题

第2章计算方法

2.1量子化学计算方法

2.1.1 Hartree Fock方法

2.1.2.密度泛函理论(DFT)

2.1.3 Gaussian 03W计算软件包

2.2 Si(100)-2×1表面重构

第3章HfO2原子层淀积的反应计算

3.1计算方法

3.2计算结果和讨论

3.2.1 H2O在SiGe上的吸附

3.2.2 HfCl4在SiGe表面的反应

3.2.3 HfCl4在OH终结的SiGe表面的吸附

第4章ZrO2原子层淀积的初始反应计算

4.1计算方法

4.2计算结果和讨论

4.2.1羟基化SiGe表面上的反应机制

4.2.2 H钝化表面上的反应

第5章Al2O3原子层淀积初步反应机理

5.1计算方法

5.2计算结果和讨论

5.2.1TMA在Si-Si intra-dimer上的吸附

5.2.2 TMA在Si-Si inter-dimer上的吸附

第6章全文总结

硕士期间发表的相关论文

参考文献

致谢

论文独创性声明及雠使用授权声明