基于硅烯结构的第一性原理研究

摘要

石墨烯具有极为优异的力学、热学和电子学特性，但其固有的“零带隙”特点限制了它在微纳电子学中的应用，虽然可以通过化学掺杂、化学吸附或引入空位缺陷等方式让石墨烯具有微小带隙，但带隙的大小难以调控。因此人们将目光投向了硅烯、锗烯以及过渡金属硫族化合物等其它的二维材料。本文基于第一性原理并借助Materials Studio计算软件，对本征石墨烯、硅烯和锗烯的电子结构与光电特性进行了对比分析，研究了单原子空位对石墨烯电学特性与光学特性的影响，轻原子(B、C、Al、P)掺杂硅烯与双层硅烯的能带结构与光电特性，同时探索了过渡金属元素(TM=Co、Ru、Tc、Y、Rh、La)掺杂硅烯的磁学特性，得出的结论如下:
　　1.本征硅烯、锗烯具有类似石墨烯的层状结构导致这两种二位材料都具有狄拉克特性，均属带隙为零的半金属材料。但是由于组成元素的不同，导致它们具有一些不同的特点：(1)硅烯(锗烯)中的π键轨道是先由硅(锗)原子中的3pz与部分3s轨道杂化形成类 sp3的杂化轨道，之后类 sp3轨道之间相互重叠形成的；(2)硅烯与锗烯对红外线、可见光与近紫外光的吸收强度大于石墨烯，而对远紫外光的吸收强度小于石墨烯。
　　2.对带有单原子空位的硅烯(SV硅烯)的研究发现，经过几何优化后，离空位最近邻的三个Si原子同时向空位紧缩而相互成键，三个最近邻的Si原子之间的距离由3.86变为了2.679。SV硅烯的带隙为0.056eV，单原子空位的引入使得硅烯费米能级处出现了C、D两条平滑的能带。计算结果表明空位对硅烯的光学性质影响不大。
　　3.研究发现通过掺杂可以改变硅烯的能带结构和导电类型，B、Al掺杂硅烯为P型掺杂，P掺杂硅烯为N型掺杂，C掺杂硅烯使得硅烯的由0eV带隙变为了0.028eV。从吸收光谱中可以得到轻原子(B、C、Al、P)掺杂降低了硅烯对所有光的吸收。双层硅烯的带隙为0.372eV的间接带隙半导体材料，对光的吸收强度大单层硅烯。
　　4.研究发现不同的过渡金属(TM)掺杂可以使硅烯呈现出不同的磁特性，TM(Co、Ru、Tc、Rh、La)-硅烯系统的稳定性强于本征硅烯，而 Y-硅烯系统的稳定性弱于本征硅烯。在自旋极化的条件下，Co、Y、Rh、La-硅烯的的净磁矩都为1μB，总磁矩分别为2.24μB、1.66μB、2.19μB、2.07μB，而Ru、Tc-硅烯的净磁矩与总磁矩都为0μB，因此可知 Co、Y、Rh、La-硅烯具有亚铁磁性，Ru、Tc-硅烯顺磁性。经过分析Co、Y-硅烯两者的磁性可知：Co-硅烯中Co原子提供给Co-硅烯的磁矩(0.25μB)大于Y-硅烯中Y原子提供给Y-硅烯的磁矩(0.03μB)，分析认为主要原因可能是在Co原子与其附近的Si原子相互作用过程中Co原子的3d轨道上存在没有配对的 d电子，而Y原子与其附近的 Si原子相互作用过程中Y原子的4d轨道上d电子都配对。计算发现，Co、Ru、Tc、La掺杂对硅烯的光吸收谱与能量损失谱的影响都很大，Y、Rh对其影响较小。

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第一章 绪论

1.1硅烯的研究背景

1.2第一性原理

1.3密度泛函理论

1.4 MS软件简介

1.5 本论文主要内容和章节安排

第二章 本征石墨烯、硅烯、锗烯的电子结构

2.1模型与计算方法

2.2 本征石墨烯、硅烯与锗烯的能带结构

2.3本征石墨烯、硅烯与锗烯的光学性质

2.4本章小结

第三章 单原子空位对硅烯的影响

3.1 SV硅烯的模型与计算

3.2 SV优化前后的晶体结构

3.3 SV硅烯的电子结构

3.4 SV硅烯的光学性质

3.5 本章总结

第四章 轻原子掺杂单层硅烯与双层硅烯

4.1轻原子掺杂单层硅烯

4.2 双层硅烯

4.3 本章总结

第五章 过渡金属元素掺杂硅烯的电子结构与磁性

5.1过渡金属元素掺杂硅烯的模型与计算

5.2 过渡金属掺杂硅烯体系的形成能

5.3过渡金属掺杂硅烯体系的电子结构

5.4过渡金属掺杂硅烯的磁性

5.5 TM-硅烯的光学性质

5.6 本章小节

第六章 结论与展望

6.1 结论

6.2 展望

参考文献

致谢

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