自供能生物传感器的设计制备及在分析检测中的应用

摘要

微流控纸芯片生物传感器具有低成本、易制作、便携易处理等优点，已经成功应用于疾病诊断、环境监测和食品质量监督等方面。然而，目前大多数的生物传感器离不开外加能源的限制，这大大制约了生物传感器的发展和广泛应用。为了实现随时随地、快速便携式现场检测，因此构建小型化、低成本、便携式的自供能生物传感器用于分析测定具有十分重要的意义。
　　本文利用新兴的光致电化学和生物燃料电池技术结合纸芯片，以设计制作简便、廉价、便携式自供能生物传感器为目标，具体开展了以下几个方面的工作:
　　(1)利用在纸电极表面沉积金纳米改善电极的导电性，设计制备合成分子印迹-量子点复合材料，采用光致电化学技术实现对顺式氰戊菊酯高灵敏、高选择性检测，为化学发光光致电传感器的设计奠定技术基础。
　　(2)设计纸芯片延时流体开关和纸电容用于提供电子的自动存储和释放，并利用化学发光作为内置光源，构建免光源的化学发光光致电DNA传感器，实现了传感器的小型化、供能、检测一体化。
　　(3)将生物燃料电池技术引入到纸芯片，通过长金制备纸电极改善生物燃料电池阴阳极导电性，利用生物燃料电池阴阳极对底物的催化效果，自行产生信号最终实现对肿瘤标记物的定量检测。
　　(4)将纸上构建生物燃料电池和纸电容相结合，生物燃料电池产生的电能利用纸电容暂时存储，为了进一步改善生物燃料电池电极性能，利用化学还原法制备铂电极直接用于催化氧气还原，通过万用表检测瞬时电流最终实现对DNA序列的定量分析检测，最终制备便携式、小型化自供能生物传感器。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 生物传感器概述

1．1．1 生物传感器的特点

1．1．2 生物传感器的分类

1．1．3 生物传感器的发展趋势

1．2 自供能生物传感器

1．2．1 光致电化学生物传感器

1．2．2 生物燃料电池自供能生物传感器

1．3 微流控纸芯片(μPADs)技术概述

1．3．1 微流控纸芯片(μPADs)制备

1．3．2 基于纸芯片分析检测方法

1．3．3 纸芯片传感器在分析检测中的应用

1．4 本文的研究思路

第二章 基于纸上分子印迹光致电传感器检测农药

2．1 实验部分

2．1．1 实验试剂及仪器

2．1．2 分子印迹-量子点(MIPs-CdTe QDs)的制备

2．1．3 光致电分子印迹传感器制备

2．2 结果与讨论

2．2．1 CdTe QDs，MIPs和MIPs-CdTe QDs的表征

2．2．2 光致电微流控纸芯片的表征

2．2．3 CdTe QDs，MIPs和MIPs-CdTe QDs的红外表征

2．2．4 光致电分子印迹传感器阻抗和循环伏安表征

2．2．5 光致电分子印迹传感器光电流响应测试

2．2．6 分子印迹聚合物性能表征

2．3 条件选择

2．3．1 电子供体的选择

2．3．2 抗坏血酸浓度的选择

2．3．3 缓冲溶液酸度对传感器性能的影响

2．3．4 吸附时间和洗脱时间对传感器性能的影响

2．4 线性范围和检测限

2．5 特异性、稳定性及重现性

2．6 样品测定

2．7 小结

第三章 基于纸上延时流体开关化学发光光致电传感器检测DNA

3．1 实验部分

3．1．1 实验试剂及仪器

3．1．2 设计制作微流控纸芯片PEC装置

3．1．3 固态纸电容的制备

3．1．4 延时流体开关的设计制备

3．1．5 工作电极的修饰

3．1．6 延时流体开关化学发光光致电DNA传感器分析检测

3．2 结果与讨论

3．2．1 延时流体开关机理和性能研究

3．2．2 工作电极表征

3．2．3 传感器构造过程的光电行为

3．2．4 纸电容的表征

3．3 线性范围和检测限

3．4 微流控纸芯片光致电装置的特异性、重现性和稳定性

3．5 样品测定

3．6 小结

第四章 基于纸上生物燃料电池自供能免疫传感器

4．1 实验部分

4．1．1 实验试剂及仪器

4．1．2 CNTs@AuNPs复合材料的合成

4．1．3 Ab2-CNTs@AuNPs-GDH的制备

4．1．4 制备3D-μ-OBFCAD

4．1．5 3D-μ-OBFCAD阴阳极的修饰

4．1．6 3D-μ-OBFCAD的分析检测

4．2 结果与讨论

4．2．1 纸工作电极的表征

4．2．2 阴阳极构建过程中电化学阻抗的表征

4．2．3 生物燃料电池阴阳极电化学性能的表征

4．3 条件选择

4．3．1 反应时间对传感器性能的影响

4．3．2 缓冲溶液酸度对传感器性能的影响

4．4 线性范围和检测限

4．5 稳定性、重现性及特异性

4．6 样品测定

4．7 小结

第五章 基于纸上铂阴极生物燃料电池自供能免疫传感器

5．1 实验部分

5．1．1 实验试剂及仪器

5．1．2 设计制作3D-μ-OBFCAD装置

5．1．3 三维多孔Au-PAE和Au-PCE的制备

5．1．4 固态纸电容的制备

5．1．5 3D-μ-OBFCAD的分析过程

5．2 结果与讨论

5．2．1 三维多孔Pt-PCE的表征

5．2．2 三维多孔Au-PAE和Pt-PCE的循环伏安表征

5．2．3 三维多孔Au-PAE和Pt-PCE修饰过程阻抗表征

5．2．4 生物燃料电池阴阳极电化学表征

5．2．5 生物燃料电池反应机理

5．3 条件选择

5．3．1 反应时间的选择

5．3．2 葡萄糖浓度的选择

5．3．3 pH的选择

5．4 线性范围和检测限

5．5 3D-μ-OBFCAD的特异性、重现性和稳定性测试

5．6 样品测定

5．7 小结

参考文献

致谢

一、在校期间发表的学术论文

二、在校期间执笔撰写发明专利

三、在校期间参加的项目

三、在校期间获奖情况