聚合物胶束稳定的金属纳米粒子催化α-蒎烯加氢反应研究

摘要

本论文从环境友好催化的角度出发，选取绿色的反应介质和可循环使用的胶束催化体系，来研究α-蒎烯的选择性催化加氢反应。该催化体系以水为反应介质，环境友好，催化活性高，反应在温和的条件下即可进行，并且产物和催化剂易分离，催化剂具有良好的重复使用性。本论文主要包含以下四个体系：
　　以F127胶束为稳定剂，制备了Ru纳米粒子催化剂。将制备的F127-Ru胶束催化剂用于催化α-蒎烯加氢制备顺式蒎烷反应中，在温和的反应条件下，转化率可达99.9％，顺式蒎烷的选择性达到99.0%，而分离的催化剂相可以重复使用6次。在该胶束催化体系下，α-蒎烯的加氢反应属于准一级反应。
　　在P123水胶束体系中合成了Ru纳米粒子催化剂，将其应用于催化α-蒎烯加氢反应中，选择性可达98.9%。催化剂可以循环使用7次，催化转化率和选择性基本保持不变。
　　在水溶液中制备并表征了TPGS-1000胶束稳定的Ru纳米粒子催化剂，这种催化剂应用于催化α-蒎烯选择性加氢制备顺式蒎烷反应中，加入少量的Na2CO3，反应速率即可快速增加，并且反应体系更易回收利用。并利用TEM、CLSM、IR和Ru流失检测等手段进行了表征。
　　在P123胶束体系下，利用硼氢化钠做还原剂，合成了不同质量比的Pd/Ni双金属催化剂。将其应用于催化α-蒎烯加氢反应中，在最佳的反应条件下，反应转化率达到99.8%，选择性为96.3%。该催化体系在保证催化活性不减的情况下，降低了贵金属Pd的使用，具有重要的意义。
　　本文建立了聚合物胶束稳定的金属纳米粒子催化剂催化α-蒎烯加氢反应体系，实现了α-蒎烯在温和的条件下的加氢反应。并且顺式蒎烷的选择性高，催化体系环境友好。为α-蒎烯的高附加值利用提供有效方法，并为其它不水溶的天然底物的加氢反应提供借鉴。

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前言

1文献综述

1.1α-蒎烯及其催化加氢

1.2金属纳米粒子催化剂

1.3胶束体系下的催化剂

1.4胶束体系在催化领域的应用

1.5选题背景及意义

2 F127胶束稳定的Ru纳米粒子催化α-蒎烯加氢反应

2.1 引言

2.2 实验部分

2.3 结果与讨论

2.4简单动力学研究

2.5 本章小结

3 P123胶束微反应器中Ru纳米粒子催化α-蒎烯加氢反应的

3.1引言

3.2实验部分

3.3结果与讨论

3.4反应机理的探究

3.5本章小结

4 TPGS-1000胶束中Ru纳米粒子催化α-蒎烯加氢反应的研究

4.1引言

4.2实验部分

4.3结果与讨论

4.4反应机理的探究

4.5本章小结

5 Pd/Ni双金属纳米粒子催化剂催化α-蒎烯加氢反应的研究

5.1引言

5.2实验部分

5.3结果与讨论

5.4本章小结

结论

参考文献

致谢

攻读硕士期间发表的论文

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