纳米增强型电化学酶生物传感器的研究

摘要

近年来，纳米材料在生物传感器领域中有着广泛的应用，已成为研究热点之一。本论文是将纳米技术与生物电化学有机的结合起来，通过研制了几种不同的纳米材料以及不同处理方法的纳米材料，并将这些材料组装修饰到电极表面，制成对H2O2有快速灵敏响应的H2O2生物传感器，并对其性能进行初步研究。主要内容有以下几个部分:
　　 1.采用两相水热法合成了一种Si掺杂的TiO2纳米复合材料，同时用SEM，XRD，UV-Vis，IR对此纳米粒子进行表征，此种合成方法简单，方便。结果表明，在纳米TiO2中掺杂了Si后，不改变TiO2的晶型，但随着Si掺杂量的增加，其粒径减小。同时，用合成的Si掺杂的TiO2纳米材料修饰在玻碳电极上，制备了一种对色氨酸有良好响应的传感器。实验表明修饰了Si掺杂的TiO2纳米材料的玻碳电极比裸玻碳电极和修饰了纯TiO2的电极具有更大的响应信号，说明这种材料有利于增强传感器的电化学性能。在实验优化的条件下，测得此传感器的线性范围为1.0×10-6-4.0×10-4mol/L(r=0.993)，检测限为5.8×10-7 mol/L(S/N=3)。并且此传感器具有制作简单，重现性好，稳定性高的优点，同时也成功的应用在药物样品中色氨酸的检测。
　　 2.运用所合成的Si掺杂的TiO2纳米材料(TiO2:0.2Si)和壳聚糖的复合材料用作固定基质，制备了一种对H2O2有良好响应的生物传感器。并考察了Si掺杂比例及合成条件对传感器性能的影响，对实验条件进行了优化。结果表明，在纳米TiO2中掺杂了Si有利于增加材料的生物相容性，从而使传感器的性能得到改善。
　　 3.纳米ZrO2粒子和壳聚糖复合材料为固定基质，制成了一种对H2O2有良好响应的生物传感器。并且研究了温度对纳米ZrO2粒子性质以及所制成的生物传感器性能的影响。实验结果可得:退火处理有利于增加纳米材料的导电性和催化活性，在所考察的温度范围内，600℃退火处理的纳米ZrO2性能最佳，其修饰的传感器的响应灵敏度较高，检测限较低。此传感器的线性范围5.0×10-6 M-9.5×10-3M，检测限5.0×10-7M，响应时间小于10s，Km=6.07 mM。

目录

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第一章 引言

1.1 生物传感器的分类

1.2 酶生物传感器

1.3 酶的固定化方法

1.3.1 酶的固定化载体研究进展

1.3.2 酶生物传感技术中生物分子固定化新方法

1.4 辣根过氧化物酶的介绍

1.5 纳米材料

1.5.1 纳米粒子制备

1.5.2 纳米颗粒在生物传感器中的应用

1.6 本论文的研究意义及研究内容

第二章 掺杂Si的纳米TiO2的合成和表征

2.1 前言

2.2 实验部分

2.2.1 实验仪器与试剂

2.2.2 实验方法

2.3 结果与讨论

2.3.1 反应时间优化

2.3.2 X-射线衍射分析

2.3.3 掺杂Si的纳米TiO2的SEM分析

2.3.4 掺杂Si的纳米TiO2的TEM分析

2.3.5 掺杂Si的纳米TiO2的EDX分析

2.4 本章结论

第三章 掺杂Si的纳米TiO2修饰的色氨酸生物传感器的电化学性能研究

3.1 前言

3.2 实验部分

3.2.1 实验仪器与试剂

3.2.2 实验方法

3.3 结果与讨论

3.3.1.H2SO4对电极吸附的处理

3.3.2 三种不同电极在Trp溶液中的CV比较

3.3.3 pH的优化

3.3.4 扫速的影响

3.3.5 Si-TiO2/GC电极的电化学性能的研究

3.3.6 Si-TiO2/GC电极重现性和稳定性的研究

3.3.7 干扰实验的测定

3.3.8 药物样品中色氨酸的测定

3.4 本章结论

第四章 掺杂Si的纳米TiO2修饰的过氧化氢生物传感器的电化学性能研究

4.1 前言

4.2 实验部分

4.2.1 实验仪器与试剂

4.2.2 实验方法

4.3 结果与讨论

4.3.1 水热24h合成的不同比例的Si掺杂的TiO2纳米粒子的紫外光谱分析

4.3.2 水热24h合成的不同比例的Si掺杂的TiO2纳米粒子的红外光谱分析

4.3.3 ITO/Si-TiO2/CHI/HRP传感器上的条件优化实验

4.3.4 水热时间为24h合成的Si/Ti 40%的纳米Si-TiO2粒子修饰的ITO/Si-TiO2/CHI/HRP传感器上的直接电化学行为研究

4.4 本章结论

第五章 ITO/纳米ZrO2/CHI/HRP的过氧化氢生物传感器的电化学性能研究

5.1 前言

5.2 实验部分

5.2.1 实验仪器与试剂

5.2.2 实验方法

5.3 结果与讨论

5.3.1 ITO/ZrO2/CHI/HRP传感器上HRP的直接电化学行为

5.3.2 不同温度下退火的纳米ZrO2修饰传感器的比较

5.3.3 不同温度退火的纳米ZrO2的XRD表征

5.3.4 不同温度退火的纳米ZrO2的电镜表征

5.3.5 600℃退火的ZrO2修饰的H2O2传感器的电化学性能

5.3.6 传感器的抗干扰性

5.4 本章结论

结论

参考文献

攻读硕士学位期间出版或公开发表的论著、论文

致谢