金属表面、光学多层膜和谐振腔对量子点光学性质的调制特性研究

摘要

受益于量子限域效应，半导体量子点具有很高的荧光量子产率和较大的三阶非线性极化率，可广泛应用于发光二极管、全光开关和量子点激光器等领域。如果将它们与金属表面、光学多层膜和谐振腔等特定的器件相结合，这些器件能够通过增强量子点周围的光子态密度或局域场强度来增强量子点的荧光量子产率和非线性光学响应，从而进一步提高量子点的光学性能。
　　本文研究了这些器件对胶体半导体量子点光学性质的调制及其应用。制备了一个系列的具有不同SiO2壳厚的Ag/SiO2/CdS-ZnS核/壳/壳等离子体耦合器，通过调节CdS-ZnS核-壳量子点与Ag纳米粒子之间的距离来调制富含表面态的CdS-ZnS量子点的荧光发射。当SiO2壳厚为10nm时，我们同时实现了带边发射（4倍）和表面态发射(17倍)的最大增强并且将表面态发射与带边发射的强度比增加至55％，实现了单一尺寸量子点的明亮的白光发射。实验结果分析表明荧光增强主要来源于对非辐射弛豫速率（knr）的抑制。利用内置CdSe-ZnS核-壳量子点的SiO2(SiO2∶QDs)层和TiO2层作为交替层，制备了5个周期的全介质光学多层膜。由于光学多层膜的局域场增强特性，光学多层膜中SiO2∶QDs层的非线性折射率（n2）是单层SiO2∶QDs薄膜的近3倍。由于光致折射率变化引起的禁带边移动，光学多层膜的透过率变化是单层SiO2∶QDs薄膜的～17倍。在30 GW/cm2的飞秒激光的激发下，光学多层膜的透过率可下降80％。飞秒泵浦探测实验表明光学多层膜光开关的响应时间为～400 fs。制备了壳厚为15个CdS单层的“巨型”CdSe-CdS核-壳量子点，并致力于通过飞秒激光退火消除界面势垒，进而使放大自发辐射从类似体材料的CdS壳转移到量子限域的CdSe核。除643 nm的放大自发辐射峰外，我们还观察到了两个短波长的放大自发辐射峰，它们对应于涉及CdSe核的第二个(1P)和第三个(1D)电子量子化的壳的光学跃迁，这表明俄歇复合被非常有效地抑制。制备了一个系列的壳厚可控的纯纤锌矿相CdSe-CdS核-壳量子点。受益于体积的增加、电子-空穴空间部分分离和几乎没有缺陷的合金界面，随着壳厚的增加，这个系列的量子点的俄歇速率减小了3个数量级以上。因此，壳厚为11个CdS单层的量子点的放大自发辐射阈值低至16μJ/cm2。超快瞬态吸收光谱表明纯相量子点的光增益具有创纪录的长寿命(＞1000 ps)和巨大的带宽(＞170 nm)。最后，将具有低阈值增益特性的纯相量子点自组装成咖啡环微腔，从而得到超低阈值（～2μJ/cm2）的单模激光发射。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

1．1 半导体量子点

1．2 半导体量子点的特性

1．2．1 量子限域效应

1．2．2 表面效应

1．3 半导体量子点的制备

1．3．1 金属有机制备法

1．3．2 “绿色化学”路线

1．3．3 核-壳半导体量子点

1．4 金属表面增强半导体量子点荧光

1．4．1 金属表面增强荧光的物理机制

1．4．2 金属表面增强荧光的影响因素

1．4．3 金属表面增强半导体量子点表面态发射及其应用

1．5 光学多层膜增强半导体量子点三阶非线性极化率

1．5．1 光学多层膜增强三阶非线性极化率的物理机制

1．5．2 内置非线性光学材料的光学多层膜的光开关机理

1．5．3 光学多层膜增强半导体量子点三阶非线性极化率及其应用

1．6 半导体量子点激光器

1．6．1 胶体半导体量子点作为激光材料的优势

1．6．2 俄歇复合对胶体半导体量子点光增益特性的影响

1．6．3 “巨型”CdSe-CdS核-壳量子点对俄歇复合的抑制

1．6．4 动态空穴阻塞效应对“巨型”量子点光增益特性的影响

1．6．5 纯相CdSe-CdS核-壳量子点对俄歇复合的抑制

1．6．6 咖啡环微型激光器

1．7 本论文的主要研究内容

第二章 基于Ag／SiO2／CdS-ZnS核／壳／壳等离子体耦合器的白光LED

2．1 引言

2．2 实验部分

2．2．1 等离子体耦合器的制备

2．2．2 基于等离子体耦合器的白光LED的制备

2．2．3 等离子体耦合器的表征

2．2．4 基于等离子体耦合器的白光LED的表征

2．3 结果分析与讨论

2．3．1 等离子体耦合器的微观结构和光学性质

2．3．2 等离子体耦合增强荧光的机制

2．3．3 基于等离子体耦合器的白光LED的性能

2．4 本章小结

第三章 内置CdSe-ZnS核-壳量子点的光学多层膜的非线性光学响应

3．1 引言

3．2 实验部分

3．2．1 内置量子点的光学多层膜的制备

3．2．2 内置量子点的光学多层膜的表征

3．3 结果分析与讨论

3．3．1 CdSe-ZnS核-壳量子点的微观结构和光学性质

3．3．2 光学多层膜的微观结构和基本光学性质

3．3．3 光学多层膜的电场分布

3．3．4 光学多层膜的三阶非线性光学特性

3．3．5 光学多层膜的光开关性能及机理

3．4 本章小结

第四章 “巨型”CdSe-CdS核-壳量子点的放大自发辐射特性

4．1 引言

4．2 实验部分

4．2．1 “巨型”CdSe-CdS核-壳量子点的制备

4．2．2 “巨型”CdSe-CdS核-壳量子点的表征

4．3 结果分析与讨论

4．3．1 “巨型”量子点的微观结构和基本光学性质

4．3．2 “巨型”量子点的时间分辨荧光谱图

4．3．3 “巨型”量子点的放大自发辐射特性

4．3．4 “巨型”量子点的净模式增益

4．3．5 “巨型”量子点的时间相关的荧光强度曲线

4．4 本章小结

第五章 超低阈值单模纯纤锌矿相CdSe-CdS核-壳量子点激光器

5．1 引言

5．2 实验部分

5．2．1 纯纤锌矿相CdSe-CdS核-壳量子点的制备

5．2．2 纯相量子点激光器的制备

5．2．3 纯纤锌矿相CdSe-CdS核-壳量子点的表征

5．2．4 纯相量子点激光器的表征

5．3 结果分析与讨论

5．3．1 纯相量子点的微观结构和基本光学性质

5．3．2 纯相量子点的双激子动力学研究

5．3．3 纯相量子点的放大自发辐射特性

5．3．4 纯相量子点的光增益动力学研究

5．3．5 纯相量子点激光器的微观结构和光学性能

5．4 本章小结

第六章 总结和展望

致谢

参考文献

在学期间发表的论文和取得的学术成果