Si3N4基陶瓷材料的微结构控制及其力学性能的优化

摘要

采用溶胶-凝胶法合成了BaAl2Si2O8(BAS)及Ba0.75Sr0.25Al2Si2O8(BSAS)非晶粉末，通过DSC非等温结晶动力学及1450℃等温结晶试验，揭示了Sr2+对钡长石玻璃粉末的结晶行为及其六方→单斜相变的影响规律。采用热压烧结法合成了50wt％Si3N4/BSAS陶瓷材料，XRD物相及热膨胀分析表明单斜钡长石仅能与α相Si3N4共存，β-Si3N4使得六方钡长石更加稳定。
　　以氧化物原位反应生成BAS或BSAS玻璃陶瓷为基础，采用放电等离子烧结法(1800/5min)℃和无压烧结法(1900/60min)℃合成了70wt%Si3N4增强BAS及BSAS陶瓷材料，并进行(1800/60min/2.0MPaN℃2)后续热处理；采用热压烧结法1800/80min℃和1700/40min+1800/120min℃℃合成了70wt%Si3N4/BAS和60wt%Si3N4/BAS陶瓷材料。系统研究了烧结方式、烧结工艺及热处理对显微组织及力学性能的影响规律。结果表明：(1)热压和SPS法与无压烧结法相比可促进液相润湿Si3N4，从而提高Si3N4的转变速率；(2)SPS烧结不但能够实现Si3N4/BAS和Si3N4/BSAS陶瓷材料的快速致密化，还能够完成Si3N4/BAS陶瓷材料中Si3N4的α→β转变；(3)SPS结合后续热处理或两步烧结法，避免致密化过程中Si3N4的α→β转变，利用原料中混入β-Si3N4晶粒的成核作用，可在Si3N4/BAS陶瓷材料中产生双模式组织；(4)经过热处理调整显微结构并缓解残余应力，材料的弯曲强度和断裂韧性可达968MPa和8.9MPa·m1/2，断口为穿晶断裂，棒晶传递并承受载荷、裂纹桥连和偏转是主要的强韧化机制。
　　以10wt%BAS作添加剂，采用热压烧结法(1800/80min)℃合成了高韧性的复相(10%α+90%β)-SiAlON和(40%α+60%β)-SiAlON陶瓷材料。显微组织的特征为高长径比β-SiAlON棒晶均匀分布在α-SiAlON及BAS共同构成的基体上。晶间相BAS有利于界面脱开及裂纹偏转、棒晶桥连，使复相(α+β)-SiAlON/BAS陶瓷材料具有较高的弯曲强度和断裂韧性。
　　以5wt%BAS作添加剂，采用热压烧结法合成了化学式为RE1/3Si10Al2ON15的自韧化α-SiAlON/BAS陶瓷材料，系统地研究了烧结工艺、后续热处理、稀土类型(单元和双元)对自韧化α-SiAlON/BAS陶瓷材料的物相、显微组织演变及力学性能的影响规律。阐述了中间相β-SiAlON出现的原因，并采用控制烧结工艺参数及高温热处理两种方法予以消除；采用1200/2h℃-1500/1h℃-1800/1h℃三步烧结法排除BAS溶解RE、Al、N等因素的影响，促进α-SiAlON的形成，获得了理想相组成的α-SiAlON/BAS(5wt%)陶瓷材料；BAS液相能够显著改变α-SiAlON晶粒的生长行为，提高α-SiAlON陶瓷材料中棒晶的含量及其长径比，有效地实现了α-SiAlON/BAS(5wt%)陶瓷材料的自韧化。这种新型陶瓷材料的显微组织及力学性能可通过改变稀土类型及可控热处理等方法进行优化。BAS溶解少量的稀土元素可促进钡长石结晶及六方→单斜相转变。

目录

Si3N4基陶瓷材料的微结构控制及其力学性能的优化

MICROSTRUCTURE CONTROL AND MECHANICAL PROPERTIES OPTIMIZATION OF SILICON NITRIDE BASED CERAMICS

摘 要

Abstract

目 录

Contents

第 1 章 绪 论

1.1 引言

1.2 Si3N4 基陶瓷材料

1.3 Si3N4 陶瓷材料的研究进展

1.4 SiAlON 陶瓷材料的研究进展

1.5 Si3N4 基陶瓷材料的热损伤

1.6 Si3N4 基陶瓷材料研究小结

1.7 本文的研究目的、意义及主要研究内容

第 2 章 试验材料与研究方法

2.1 试验用原材料

2.2 成分设计与制备方法

2.3 性能测试方法

2.4 组织结构分析方法

第 3 章 Si3N4/BAS 陶瓷材料的制备与性能

3.1 成分设计及烧结工艺

3.2 SPS 法合成的 Si3N4/BAS 陶瓷材料及其力学性能

3.3 PLS 法合成的 Si3N4/BAS 陶瓷材料及其力学性能

3.4 本章小结

第 4 章 Si3N4/BAS 陶瓷材料的组织结构控制

4.1 影响显微组织的动力学因素

4.2 双模式组织的形成及其优化

4.3 Si3N4/BAS 陶瓷材料的物相共存

4.4 本章小结

第 5 章 复相(α+β)-SiAlON/BAS 陶瓷材料研究

5.1 (α+β)-SiAlON/BAS 陶瓷材料的合成

5.2 (α+β)-SiAlON/BAS 陶瓷材料的力学性能与强韧化机制

5.3 本章小结

第 6 章 自韧化α-SiAlON/BAS 陶瓷材料的合成

6.1 成分设计及烧结工艺

6.2 液相对α-SiAlON 晶粒的生长行为及形貌的影响

6.3 SiAlON 的成核及长大

6.4 本章小结

第 7 章 自韧化α-SiAlON/BAS 的组织与性能

7.1 α-SiAlON/BAS 陶瓷材料的显微组织与力学性能

7.2 热处理对α-SiAlON/BAS 陶瓷材料显微组织与性能的影响

7.3 本章小结

结 论

参考文献

攻读学位期间发表的学术论文

哈尔滨工业大学博士学位论文原创性声明

哈尔滨工业大学博士学位论文使用授权书

哈尔滨工业大学博士学位涉密论文管理

致 谢

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