分级结构ZnO微/纳米粉体的制备及光催化性能研究

摘要

近年来，有机污染物造成的水体污染问题引起人类的广泛关注。纳米ZnO作为一种重要的半导体材料，因其具有良好的光催化性能而成为光降解有机污染物领域的研究热点。本论文采用锌盐和氢氧化钠为原料，制备出具有分级结构的ZnO微/纳米粉体，利用XRD、SEM、PL、FT-IR、UV-vis及BET等表征手段分析了样品的结构和形貌，并以制备的样品为光催化剂，系统研究了各种条件下甲基橙、亚甲基蓝、罗丹明B等有机污染物的降解行为。本论文主要研究内容如下:
　　(1)麦穗状ZnO微/纳米结构的制备及光催化性能研究
　　以Zn(Ac)2和NaOH为原料，采用一步水热法制备出具有分级结构的麦穗状ZnO。以麦穗状ZnO为光催化剂，探究了污染物初始浓度、溶液pH、ZnO投加量、温度及光照强度等因素对甲基橙(MO)、亚甲基蓝(MB)和罗丹明B（RhB）降解行为的影响，得出最佳光催化降解条件。MO最佳降解条件:MO初始浓度10 mg/L，溶液pH=13，ZnO投加量5.0 g/L，温度T=298 K，250W高压汞灯照射。MB最佳降解条件:MB初始浓度10 mg/L，自然pH，ZnO投加量0.3 g/L，温度T=298 K。RhB最佳降解条件:RhB初始浓度10 mg/L，pH=7，ZnO投加量0.6 g/L，温度T=298 K。
　　(2)花状ZnO微/纳米结构的制备及光催化性能研究
　　以ZnCl2和NaOH为原料，采用一步水热法制备出具有分级结构的花状ZnO。以花状ZnO为光催化剂，探究了污染物初始浓度、溶液pH、ZnO投加量等条件对MO、MB和RhB的降解行为，得出最佳光催化降解条件。MO最佳降解条件为:MO初始浓度5mg/L，溶液pH=13、ZnO投加量0.6 g/L。MB最佳降解条件为:MB初始浓度10 mg/L，自然pH，ZnO投加量0.6 g/L。RhB最佳降解条件为:RhB初始浓度10 mg/L，溶液pH=7，ZnO投加量0.8 g/L。
　　(3)初步探究了ZnO的光催化机理
　　在高压汞灯(365nm)照射下，ZnO产生光生电子-空穴对。光生电子-空穴可迁移到ZnO表面，与吸附在ZnO表面的OH-、O2和H2O分子反应生成羟基自由基·OH，·OH是一种强氧化剂，能够有效破坏污染物的发色基团，进一步分解中间产物，最终达到降解有机污染物的目的。本实验制备的麦穗状和花状ZnO具有特殊的三维分级结构，且晶体裸露正极性晶面(0001)，均提高了其光催化活性。

目录

声明

摘要

1 绪论

1．1 典型有机物污染物的结构和性质

1．2 ZnO半导体光催化机理

1．3 ZnO光催化性能研究进展

1．3．1 ZnO对有机污染物甲基橙的降解研究

1．3．2 ZnO对有机污染物亚甲基蓝的降解研究

1．3．3 ZnO对有机污染物罗丹明B的降解研究

1．3．4 ZnO对其它有机污染物的降解研究

1．4 影响ZnO光催化降解效率的主要因素

1．4．1 晶粒大小

1．4．2 晶体形貌

1．4．3 光催化环境

1．5 选题意义

1．6 主要研究内容

2 实验部分

2．1 药品与试剂

2．2 实验仪器

2．3 光催化降解实验装置

2．4 实验过程

2．4．1 纳米ZnO光催化剂的制备

2．4．2 光催化剂的表征与分析

2．4．3 纳米ZnO的光催化降解性能测试

3 麦穗状ZnO微／纳米结构的制备及光催化性能研究

3．1 产品形貌和结构表征

3．1．1 XRD和FESEM分析

3．1．2 PL、FT-IR及UV-vis等光谱分析

3．1．3 BET分析

3．2 麦穗状ZnO对甲基橙(MO)的降解研究

3．2．1 溶液pH对甲基橙(MO)降解的影响

3．2．2 ZnO投加量对甲基橙(MO)降解的影响

3．2．3 甲基橙(MO)初始浓度对降解的影响

3．2．4 温度对甲基橙(MO)降解的影响

3．2．5 光照强度对甲基橙(MO)降解的影响

3．2．6 甲基橙降解过程中的UV-vis光谱分析

3．2．7 光催化降解反应前后ZnO的物相变化

3．2．8 甲基橙溶液降解前后的红外光谱变化

3．3 麦穗状ZnO对亚甲基蓝(MB)的降解研究

3．3．1 溶液pH对亚甲基蓝(MB)降解的影响

3．3．2 ZnO投加量对亚甲基蓝(MB)降解的影响

3．3．3 亚甲基蓝(MB)初始浓度对降解的影响

3．3．4 温度对亚甲基蓝(MB)降解的影响

3．3．5 亚甲基蓝降解过程中UV-vis光谱分析

3．3．6 亚甲基蓝溶液降解前后的红外光谱变化

3．4 麦穗状ZnO对罗丹明B(RhB)的降解研究

3．4．1 溶液pH对罗丹明B(RhB)降解的影响

3．4．2 ZnO投加量对罗丹明B(RhB)降解的影响

3．4．3 罗丹明B(RhB)初始浓度对降解的影响

3．4．4 温度对罗丹明B(RhB)降解的影响

3．4．5 罗丹明B降解过程中UV-vis光谱分析

3．4．6 罗丹明B溶液降解前后的红外光谱变化

3．5 麦穗状ZnO光催化性能评价

3．6 本章小结

4 花状ZnO微／纳米结构的制备及光催化性能研究

4．1 产品形貌和结构表征

4．1．1 XRD和FESEM分析

4．1．2 PL、FT-IR及UV-vis等光谱分析

4．1．3 BET分析

4．2 花状ZnO对甲基橙(MO)的降解研究

4．2．1 溶液pH对甲基橙(MO)降解的影响

4．2．2 ZnO投加量对甲基橙(MO)降解的影响

4．2．3 甲基橙(MO)初始浓度对降解的影响

4．2．4 MO降解过程中UV-vis光谱分析

4．3 花状ZnO对亚甲基蓝(MB)的降解研究

4．3．1 溶液pH对亚甲基蓝(MB)降解的影响

4．3．2 ZnO投加量对亚甲基蓝(MB)降解的影响

4．3．3 亚甲基蓝(MB)初始浓度对降解的影响

4．3．4 MB降解过程中UV-vis光谱分析

4．4 花状ZnO对罗丹明B(RhB)的降解研究

4．4．1 溶液pH对罗丹明B(RhB)降解的影响

4．4．2 ZnO投加量对罗丹明B(RhB)降解的影响

4．4．3 罗丹明B(RhB)初始浓度对降解的影响

4．4．4 RhB降解过程中UV-vis光谱分析

4．5 花状ZnO光催化性能评价

4．6 本章小结

5 论文总结

5．1 论文主要结论

5．2 论文的创新性

5．3 工作展望

参考文献

致谢