氧化镍外延薄膜的变温电阻开关特性和隧穿机制研究

摘要

氧化物薄膜电阻开关存储器(ReRAM)具有快速的读/写速度(~10 ns)、优异的耐受性(>106次读/写次数)和超长的存储稳定性(~10年)等优点，而且结构简单，功耗低(~几十pJ)，并兼容当前硅基半导体集成工艺，是现今最具应用潜力的新一代非易失性存储器之一。基于NiOx薄膜的ReRAM是迄今研究最深入的材料体系之一，然而，以往研究者多关注NiOx多晶薄膜的电阻开关特性，对NiOx外延薄膜，特别是金属基底上外延生长NiOx薄膜的研究相对甚少。此外，随着人类活动范围的延伸和现代科技的飞速发展，极端环境条件下ReRAM器件的稳定性研究也提上了日程。本文主要研究金属种子层上外延生长NiOx的薄膜电阻开关效应对温度的依赖性。
　　首先利用射频磁控溅射方法沉积制备了富氧NiOx多晶(poly-NiOx)薄膜，研究了其电阻开关特性随测试温度的变化。Ag/poly-NiOx/Pt存储单元的电流-电压测试曲线呈现阈值型电阻开关特性：分别在2.1到2.4 V的正偏压范围和-2到-2.2 V的负偏压范围内观测到了高/低电阻态之间的稳定可逆跳变。随着测试温度的升高，负偏压范围的电阻开关现象在140℃基本消失，而正偏压范围内的电阻开关现象可维持到270℃。运用指数定律拟合室温下电流-电压曲线结果表明，薄膜隧穿电流属于缺陷主导的空间限制电流；运用Arrhenius作图法拟合的电流-温度曲线满足线性关系，表明薄膜隧穿电流随测试温度的变化符合肖特基热激发隧穿机制。在周期性电场作用下，从银电极扩散进入薄膜中的Ag离子在薄膜中的氧化还原反应导致存储单元呈现阈值型电阻开关特性。
　　接下来，以MgO(100)基底上最优化制备条件下沉积制备的Pt(100)薄膜为外延种子层，沉积获得高取向的NiO(111)外延薄膜(epi-NiOx)，三角锥形晶粒形成平整致密的膜面。Ag/epi-NiO(111)/Pt(100)存储单元的电流-电压曲线呈现出典型的双极性电阻开关特性：在160个稳定循环中，置/复位电压分别稳定在0.75和-0.9V;在-0.5V读取电压下，高/低电阻比大于5。指数定律拟合电压-电流曲线结果表明，薄膜隧穿电流机制符合缺陷主导的空间限制电流效应。随着测试温度的升高，其电阻开关现象可维持到80℃。运用Arrhenius作图法以及肖特基隧穿机制拟合高阻态电流-温度曲线满足线性关系，这表明高阻态漏电流随测试温度的变化符合肖特基热激发隧穿机制。
　　在优化条件下，我们在Pt(100)种子层上沉积制备获得了膜面平整但嵌套纳米微孔的NiO(100)外延薄膜。X射线Phi扫描和透射电镜测试结果证明epi-NiOx(100)与Pt(100)种子层满足“立方-立方”外延生长关系。Ag/epi-NiO(100)/Pt(100)存储单元呈现出优良的双极性电阻开关特性：在-0.4V读取电压下，高/低电阻比大于20，在连续测量的5000个稳定循环周期中置/复位电压一直稳定在0.6和-0.6V。其电阻开关特性在80℃测试温度下仍保持最优性能，可耐受130℃高温仍维持明显的电阻开关特性。低阻态电流-温度曲线的Arrhenius和肖特基隧穿机制拟合曲线符合线性拟合关系，这再次表明漏电流随测试温度的变化符合肖特基热激发隧穿机制。由于epi-NiOx薄膜为垂直上下电极的柱状晶粒结构，在周期性电场作用下，银上电极中的Ag离子沿着晶界扩散进入薄膜内部与薄膜中的电子发生氧化还原反应形成周期性导通/截断的导电桥通道，从而导致Ag/epi-NiOx/Pt存储单元呈现出比poly-NiOx薄膜更稳定，翻转电压大幅降低的双极性电阻开关特性，该存储单元有望应用于高温环境工作的新一代电阻开关存储器件。

目录

声明

第1章 绪论

1.1 常见非易失性存储器的结构与分类简介

1.2 电阻开关存储器的研究背景与现状

1.3 金属基底上NiO薄膜电阻开关特性的研究背景和现状

1.4 本文的研究目的、内容和意义

第2章 薄膜的制备与微结构表征

2.1 磁控溅射制备薄膜原理简介

2.2 Ag/NiOx/Pt存储单元的制备

2.3 薄膜微结构表征方法原理简介

2.4 薄膜电学性能测试方法

第3章 NiOx多晶薄膜的微结构表征、变温电阻开关特性与隧穿机制研究

3.1 NiOx多晶薄膜的微结构表征

3.2 NiOx多晶薄膜的变温电阻开关特性研究

3.3 NiOx多晶薄膜的隧穿机制研究

3.4 本章小结

第4章 NiO(111)外延薄膜的微结构、变温电阻开关特性与隧穿机制研究

4.1 Pt(100)种子层制备参数的优化确定

4.2 NiO(111)外延薄膜微结构观测表征

4.3 NiO(111)外延薄膜的电阻开关特性研究

4.4 NiO(111)外延薄膜的变温电流隧穿机制研究

4.5 本章小结

第5章 NiO(100)外延薄膜的微结构、变温电阻开关特性与隧穿机制研究

5.1 NiO(100)外延薄膜的微结构表征

5.2 NiO(100)外延薄膜的电阻开关特性研究

5.3 NiO外延薄膜电阻翻转的物理机制研究

5.4 本章小结

第6章 结论和展望

6.1本文所得的主要结论

6.2 未来的研究计划和展望

参考文献

硕士期间发表论文与参加学术活动

致谢