HERFD-XANES技术探测氧化钍6d轨道的晶体场效应

摘要

氧化钍(ThO2)是潜在的钍基核燃料.钍的5f和6d轨道能量接近容易发生杂化,且6d轨道低于5f轨道,使其6d轨道对配位环境更敏感.ThO2具有萤石晶格结构,其Th4+离子处于由8个O2-离子构成的立方体中心,使得Th4+的6d轨道受晶体场影响劈裂成eg和t2g两组.我们利用高能量分辨率荧光探测模式的X射线吸收近边结构(HERFD-XANES)谱技术,通过采集Th的Lβ5荧光峰,获得了具有约2eV能量分辨率的Th L3边HERFD-XANES数据,从而观察到了ThO2中Th6d轨道的晶体场劈裂eg和t2g间隔约为3.5eV.