消除非线性吸收影响的非线性折射性质测量方法

摘要

本发明公开了一种消除非线性吸收影响的非线性折射性质测量方法，基于相位共轭与4f相位相干成像技术，激光束由光阑滤波，经傅立叶透镜聚焦到待测样品上，通过反射使光束再次反向通过待测样品和傅立叶透镜，利用分束器分束，经衰减后由CCD相机接收，其特征在于：分别测量无样品图像、线性图像、吸收折射图和吸收图；对线性图像和无样品图像分别进行积分得到透过样品后的线性脉冲的能量和入射脉冲的总能量，两者的比值为样品的线性透过率；用吸收图对吸收折射图进行数值拟合，得到样品的非线性折射率。本发明不需要进行非线性吸收系数的测量，得到材料的非线性折射系数，从而消除了非线性吸收对测量结果的影响，提高了测量的准确性。

说明书

                         技术领域

本发明涉及一种材料的非线性性质测量方法，具体涉及一种利用相位共轭技术在4f相位相干成像技术中测量低非线性吸收介质的非线性折射的方法，可以消除材料非线性吸收对非线性折射测量的影响。属于非线性光子学材料和非线性光学信息处理领域。

                         背景技术

随着光通信和光信息处理等领域的飞速发展，非线性光学材料研究日益重要，光存储、光开关、光调制、光限幅等功能的实现主要依赖于非线性光学材料的研究进展。光学非线性测量技术是研究非线性光子学材料的关键技术之一。目前常用的测量非线性光学参数方法有Z扫描、4f系统相干成像技术、四波混频、三次谐波非线性干涉法、椭圆偏振法等。其中后三种测量方法均需两束或两束以上激光，光路复杂，而且在测量非线性折射效应的时候无法区分材料三阶极化率的实部和虚部，也就是说无法区分开来非线性吸收和非线性折射的作用，而在一些材料性质的研究和应用方面，对非线性折射和非线性吸收需要分开研究。

Z扫描技术光路简单、灵敏度高，是目前应用最为广泛的一个测量技术。但是该方法对激光的空间分布及能量稳定性要求较高。此外还需要样品在激光传播方向发生移动，需要激光多次激发，对薄膜和易损伤的材料不适用；由于需要多次激发，在研究材料的光动力学方面无能为力。而在存在非线性吸收的材料中，Z扫描测量材料的非线性折射时有两种方法：1，首先测量出非线性吸收系数，然后利用测量得到的非线性吸收系数来测量非线性折射系数；2，利用近似直接测得非线性折射系数。这两种方法都存在准确率低的问题。

相比而言，4f系统相干成像技术是单光束单脉冲测量，光路简单，灵敏度高。其在测量薄膜和易损伤材料时的优点显而易见，也是研究材料的光动力学性质的有力手段。但传统的4f系统相干成像技术无法避免非线性吸收对非线性折射的影响。当材料存在非线性吸收时，其测量材料的非线性折射方法和Z扫描类似：1，首先测量出非线性吸收系数；2，利用近似，直接得到近似的非线性折射系数。其缺点也是局限性大，准确度低。

基于4f相位相干成像测量材料三阶非线性折射率的方法是由GeorgesBoudebs等人于1996年提出的(G.Boudebs，M.Chis，and J.P.Bourdin，“Third-order susceptibility measurements by nonlinear image processing”，J.Opt.Soc.Am.B，13(7)，1450-1456)。这个方法是受到泽尔尼克空间滤波实验中可以将相位变化转化为光的振幅变化的启发而提出的。它同Z扫描方法一样，也属于光束畸变测量。其基本原理是把非线性样品放置在一个4f系统的频谱面上，然后让激光通过这个4f系统。这样由于样品非线性的作用，4f系统出射面上的光强分布就会发生变化。用CCD将变化了的光场空间分布记录下来，然后配合数值模拟就可以得到材料的非线性折射率。但是在这里，他们忽略了非线性吸收的影响。在以后的改进方法中(Boudebs G.Cherukulappurath S.nonlinear refraction measurements in presence ofnonlinear absorption using phase object in a 4f system.Opt.Commun.2005，250(4-6)：416～420)，利用样品在偏离透镜焦点和处于透镜焦点处的两次结果做差来近似得到没有非线性吸收的结果，但此方法的精确度较低，具有很大的局限性。另一个解决方案就是首先测量出非线性吸收系数，然后进行数值拟合，此方法虽然可以解决存在非线性吸收时非线性折射性质的测量，但是一方面测量非线性吸收带来不便，另一方面非线性吸收系数的测量带来一定的误差，这个误差将带入到非线性折射系数的测量当中。

                         发明内容

本发明目的是提供一种单脉冲的材料非线性折射性质测量方法，以降低非线性吸收对非线性折射测量结果的影响，适用于对存在低非线性吸收的材料的测量。

为达到上述目的，本发明采用的技术方案是：一种消除非线性吸收影响的非线性折射性质测量方法，基于相位共轭技术与4f相位相干成像技术，准直、扩束后的激光束由光阑滤波，经傅立叶透镜聚焦到待测样品上，通过反射镜或相位共轭镜反射使光束再次反向通过待测样品和傅立叶透镜，利用分束器分束，经衰减后由CCD相机接收，包括下列步骤：

(1)在光阑后放置衰减片，不放待测样品，在待测样品位后方放置反射镜，用CCD相机采集一个脉冲图像，称之为无样品图像；放上待测样品，在待测样品位后方放置反射镜，用CCD相机采集一个脉冲图像，称之为线性图像；

(2)把衰减片放置在CCD相机前，放上待测样品，在待测样品位后方放置反射镜，用CCD相机采集一个脉冲图像，称之为吸收折射图；

(3)把衰减片放置在CCD相机前，放上待测样品，在待测样品位后方放置相位共轭镜，用CCD相机采集一个脉冲图像，称之为吸收图；

(4)对线性图像和无样品图像分别进行积分得到透过样品后的线性脉冲的能量和入射脉冲的总能量，两者的比值即为样品的线性透过率；用步骤(3)所得到的吸收图对步骤(2)所得到的吸收折射图进行数值拟合，得到样品的非线性折射率。

上述技术方案中，所述分束器的透过率远大于反射率。

所述相位共轭镜和反射镜的反射率差值＜0.5％，反射率大于90％。

所述CCD相机与傅立叶透镜之间的光程差等于傅立叶透镜的焦距。

所述CCD相机的动态范围大于12。

上述技术方案中，所述准直、扩束由透镜组实现，其中，第一透镜把激光脉冲聚焦，第二透镜进行扩束，第一、第二透镜的焦点在它们之间重合，使激光束形成较大的光斑，再通过光阑过滤掉光斑的边缘部分，形成均匀的光斑。所述第一透镜的焦距小于第二透镜的焦距。

在4f相干成像技术中，样品的非线性吸收只对像平面的电场强度分布产生影响，而非线性折射对像平面的电场强度分布和相位分布都产生影响，本发明正是利用了这一点，首先在传统的4f相干成像技术中利用相位共轭技术在理想情况下得到样品的纯非线性吸收结果，我们称之为“吸收图”，然后利用传统的方法得到同时存在非线性吸收和非线性折射得结果，我们称之为“吸收折射图”。然后利用吸收图去拟合吸收折射图，这样就避开了非线性吸收的影响，得到材料的非线性折射性质。如果在光的传播过程中存在反射等的损耗，我们第一步所得到的不是纯吸收图，为了说明的方便，我们仍称之为“吸收图”。经过实验证明在损耗小于40％时此方法仍然适用。

由于上述技术方案运用，本发明与现有技术相比具有下列优点：

1.本发明方法用一种全新的思路实现了对低非线性吸收材料的非线性折射性质的测量，可以消除非线性吸收对非线性折射测量结果的影响；与传统的4f相干成像技术相比，不需要测量材料的非线性吸收系数，从而大大提高了非线性折射系数的精确度；同其他非线性光学测量技术(如Z扫描方法)相比具有单脉冲测量，没有样品的移动，理论模型简单等特点，由于其单脉冲测量的特点，可以被用来测量材料的非线性折射率随曝光时间变化的动态过程。

2.本发明所述的测量方法，可以广泛的应用于非线性测量，非线性光子学材料，非线性光学信息处理和光子学器件等研究领域，尤其是非线性光功能材料的测试和改性等关键环节，利用本发明方法，测试结果准确，极大地排除了非线性吸收的影响；另外本方法对激光的质量和光路要求简单，测试速度快捷。

                         附图说明

图1是本发明实施例一的测量装置的光路原理示意图。

其中：1、激光器；2、第一透镜；3、第二透镜；4、光阑；5、分束器；6、傅立叶透镜；7、样品；8、反射镜；9、衰减片；10、CCD相机。

                        具体实施方式

下面结合附图及实施例对本发明作进一步描述：

实施例一：参见附图1所示，测量装置主要由激光器1、扩束系统(包括第一透镜2、第二透镜3、光阑4)、傅立叶透镜6、反射镜或相位共轭镜8、衰减片9和CCD相机10组成。测量方法是两次分别用反射镜和相位共轭镜测量得到吸收折射图和吸收图，用吸收图拟和吸收折射图得到样品的非线性折射系数。

具体步骤是：

(1)把衰减片9放在放在光阑4之后，取走待测样品7，放置反射镜8，用CCD相机采集一个脉冲图像，称之为“无样品图像”。放上待测样品7，放置反射镜8，用CCD相机采集一个脉冲图像，称之为“线性图像”。

(2)把衰减片9放在图1所示的位置，放上待测样品7，放置反射镜8，用CCD相机采集一个脉冲图像，称之为“吸收折射图”。

(3)把衰减片9放在图1所示的位置，放上待测样品7，在图示反射镜8的位置放置相位共轭镜，用CCD相机采集一个脉冲图像，称之为“吸收图”。

(4)对“线性图像”和“无样品图像”分别进行积分得到透过样品后的线性脉冲的能量和入射脉冲的总能量。两者的比值就是样品的线性透过率。然后用第三步所得到的吸收图对第二步所得到的吸收折射图进行数值拟合，得到样品的非线性折射率。

以下结合理论过程作进一步的说明：

在本实施例中，激光光束由532nm的激光器提供。我们设光阑4平面的电场分布为：O(x，y)。样品前表面的入射电场分布为：S(u，v)。样品前表面的出射电场分布为：S′(u，v)。样品后表面的电场分布为：S_T(u，v)。像平面电场分布为：U(x，y)。在此为了论述的方便，我们忽略传递函数的影响，这对结果没有影响。

第一步：取走待测样品7，把衰减片9放在光阑4的后面。用CCD相机采集一个无样品图像I₀(x，y)。然后放上待测样品7，用CCD相机采集一个线性图像I₁(x，y)。

第二步：对线性图像I₁(x，y)和无样品图像I₀(x，y)分别进行积分得到透过样品后的线性脉冲的能量和入射脉冲的总能量。两者的比值就是样品的线性透过率α。

第三步：放上样品7，衰减片放在CCD相机10之前。8为反射镜。则样品前表面的电场分布为：

S(u，v)＝F{O(x，y)}                        (1)

此时样品的透过率为：

$T1=\frac{1}{e^{\frac{1}{2}\mathrm{\alpha L}}\sqrt{1+\beta {\left|S\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}}}\exp \left(\frac{{\mathrm{jkn}}_2}{\beta }\mathrm{Ln}\right[1+\beta {\left|S\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}\left]\right)---\left(2\right)$

其中β为双光子吸收系数，α为线性透过率，L_eff＝(1-e^-αL)/α为样品厚度，n₂为三阶非线性折射率。则可得到样品后表面的电场分布为：

${\left|S_T\right|}^2={\frac{1}{e^{\mathrm{\alpha L}}}\left|S(u,v)\right|}^2{\left|\frac{1}{\sqrt{1+\beta {\left|S\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}}}\right|}^2---\left(3\right)$

若反射镜的反射效率为a，从而得到样品的透过率为：

$T2=\frac{1}{e^{\frac{1}{2}\mathrm{\alpha L}}\sqrt{1+\mathrm{\beta a}{\left|S_T\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}}}\exp \left(\frac{{\mathrm{jkn}}_2}{\beta }\mathrm{Ln}\right[1+\mathrm{a\beta }{\left|S_T\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}\left]\right)---\left(4\right)$

最后样品的前表面出射电场分布为：

S′(u，v)＝S(u，v)□T₁□T₂                                  (5)

所以像平面的电场分布：

U(x，y)＝F^-1{S′(u，v)}

＝F^-1{S□T₁□T₂}                                            (6)

其中当β|S|²L_eff□1时，得：$T1·T2\approx \psi (\alpha ,\beta )\exp \left({\mathrm{jkn}}_2(\frac{a}{e^{\mathrm{\alpha L}}}+1){\left|S(u,v)\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}\right)$

其中$\psi (\alpha ,\beta )=\frac{1}{e^{\mathrm{\alpha L}}\sqrt{1+\mathrm{\beta a}{\left|S_T\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}}\sqrt{1+\beta {\left|S\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}}}$

所以CCD接收到的吸收折射图为：

第四步：放上样品7，衰减片放在CCD相机10之前，将反射镜8替换为相位共轭镜。则样品前表面的电场分布为：

S(u，v)＝F{O(x，y)}                                         (8)

此时样品的透过率为：

$T1=\frac{1}{e^{\frac{1}{2}\mathrm{\alpha L}}\sqrt{1+\beta {\left|S\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}}}\exp \left(\frac{{\mathrm{jkn}}_2}{\beta }\mathrm{Ln}\right[1+\beta {\left|S\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}\left]\right)---\left(9\right)$

其中β为双光子吸收系数，α为线性透过率，L为样品厚度，n₂为三阶非线性折射率。则可得到样品后表面的电场分布为：

$S_T^{\prime }(u,v)=S^{*}(u,v)\frac{1}{e^{\mathrm{\alpha L}}\sqrt{1+\beta {\left|S\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}}}\exp \left(\frac{-{\mathrm{jkn}}_2}{\beta }\mathrm{Ln}\right[1+\beta {\left|S\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}\left]\right)---\left(10\right)$

若相位共轭镜的反射效率为a，从而得到样品前表面的电场分布为：

$S^{\prime }(u,v)=S_T^{\prime }(u,v)\frac{1}{e^{\mathrm{\alpha L}}\sqrt{1+\mathrm{a\beta }{\left|S_T^{\prime }\right|}^{2}L}}\exp \left(\frac{{\mathrm{jkn}}_2}{\beta }\mathrm{Ln}\right[1+\mathrm{a\beta }{\left|S_T^{\prime }\right|}^2{L}_{\mathrm{eff}}\left]\right)---\left(11\right)$

经过类似上述的简化过程，得到CCD最后得到的吸收图为：

通过数值计算可知，在大于0.6的时候(12)的电场相位分布近似为常数，用(12)式吸收图拟合(7)式的吸收折射图得到样品的三阶非线性折射率。