KDP/DKDP晶体非线性吸收与非线性折射性质研究

摘要

KDP和DKDP晶体是一类拥有优异性能的非线性光学晶体材料;因其优越的压电、电光和倍频转换性能而得到广泛的关注和应用，例如声纳器件、倍频转换器件、电光转化器件以及压电换能器等。伴随惯性约束核聚变(ICF)的发展，对强激光倍频转换晶体的要求越来越高;目前为止，KDP与DKDP晶体是唯一可以作为大尺寸倍频转换器件应用于ICF系统中。此外，在高功率激光条件下，DKDP晶体作为三倍频器件可以降低或避免受激拉曼散射波的影响。尽管如此，在实际应用过程中晶体损伤将引起激光倍频转换效率和使用周期的降低，成为限制ICF系统应用的重要因素。
　　KDP与DKDP晶体损伤是一个相对复杂的过程，其产生机理一直是关注的热点;其中，非线性吸收和“自聚焦”效应是影响晶体应用的两个关键因素。较高激光功率密度下，将可能引起晶体产生非线性吸收;非线性吸收的存在一方面将引起晶体转换效率的降低，另一方面伴随吸收程度的增加将降低晶格的稳定性，产生激光诱导损伤。作为倍频转换器件，KDP和DKDP晶体在强光场作用下将产生自相位调制(SPM)和交差相位调制(XPM)，这些现象可能引起相位失配、脉冲展宽以及降低倍频转换过程;另外，在激光诱导下晶体内将产生“自聚焦”效应，引起晶体局部光强增大，导致晶体内部损伤;而且SPM、XPM和“自聚焦”效应都与晶体的非线性折射率存在密切的联系。目前对KDP和DKDP晶体非线性吸收和非线性折射的研究相对较少，全面了解其规律和特点是非常必要的，将有助于晶体的应用。
　　Z-scan是一种简单而又准确的测量材料非线性吸收以及非线性折射的方法;而且，此方法可以得到材料非线性吸收的类型、非线性折射率的符号以及计算非线性吸收系数、非线性折射率。本文将利用皮秒Z-scan技术对KDP和DKDP晶体的非线性吸收和非线性折射特点进行探索;主要从激光波长、光功率密度、晶体取向、氘含量变化以及晶体质量等方面出发，探讨晶体非线性吸收和非线性折射的主要影响因素以及变化规律，为晶体的应用提供参考。本论文的主要内容如下:
　　1.利用传统和快速水溶液生长法生长了KDP、DKDP(氘含量为12％、70％和80％)和Fe3+离子掺杂KDP晶体;快速生长Ca2+和Na+离子掺杂KDP晶体。结果表明:传统和快速生长法都能够获得高质量的KDP和DKDP晶体，而对于离子掺杂KDP而言，在较低掺杂浓度下可以质量相对较好的单晶，伴随浓度的增加晶体质量出现一定程度的降低，尤其是高价Fe3+离子的影响显著;与传统法相比，快速生长Fe3+离子掺杂KDP晶体更容易吸附金属离子，而且Fe3+离子对柱面的影响大于锥区。另外，对Z-scan技术原理、非线性吸收和非线性折射的理论计算过程进行了详细的阐述。
　　2.采用皮秒Z-scan技术探索传统和快速生长KDP晶体的非线性吸收和非线性折射特点，系统的研究了晶体取向、激光波长、激光功率密度和生长方式与晶体非线性吸收和非线性折射的特点。研究表明:KDP晶体在入=1064nm时未发现非线性吸收和非线性折射效应的产生，入=532nmKDP晶体展现出明显的非线性吸收和非线性折射效应;入=532nm，相位匹配方向（Ⅰ和Ⅱ类）具有相对小的非线性吸收和非线性折射效应，相反的z向（偏离相位匹配方向）非线性吸收和非线性折射效应较大;KDP晶体非线性折射率为正值，意味着“自聚焦”效应的产生，z向非线性吸收系数和非线性折射率大于Ⅰ、Ⅱ类晶片;KDP晶体的非线性吸收系数的数量级为10-11 cm/W～10-10cm/W，而非线性折射率数量级是10-13esu～10-12esu，因此其非线性折射效应是由电子云畸变引起的，与H2P04-基团的排布有关;非线性吸收和非线性折射效应随激光功率的增大而变大;由以上结果表明晶体取向、激光波长和激光功率密度是影响KDP晶体的非线性吸收和非线性折射的重要因素。
　　3.选取传统和快速生长12％、70％和80％-DKDP作为研究对象，利用皮秒Z-scan技术对晶体的非线性吸收和非线性折射进行探索;从晶体取向、激光波长、激光功率密度、生长方式以及氘含量的变化等角度探索晶体非线性吸收和非线性折射的变化规律。研究表明:λ=1064nm条件下，DKDP晶体无非线性吸收和非线性折射效应的存在，而晶体在波长λ=532nm时均表现出非线性吸收和非线性折射效应;Ⅰ和Ⅱ类晶片非线性吸收和非线性折射效应小于z向，即与晶体的取向相关，特别是H2P04-基团的排布方式;晶体的非线性折射率为正值，存在“自聚焦”效应;Ⅰ、Ⅱ类晶片非线性吸收系数和非线性折射率小于z向，而且非线性吸收系数和非线性折射率的数量级分别为10-11cm/W～10-10cm/W和10-13esu～10-12esu;随激光功率密度的增大非线性吸收和非线性折射效应而变大;另外，DKDP晶体的非线性吸收和非线性折射性质与晶体内氘含量的变化有关，即与晶体内氢键和氘键相关;传统和快速生长法晶体非线性折射存在一定的差异性。
　　4.选取Fe3+和Na+离子作为掺杂剂，探索晶体质量对KDP晶体的非线性吸收和非线性折射效应的影响。首先，Fe3+离子对KDP晶体的非线性吸收和非线性折射效应影响显著，并且对Ⅱ类晶片的影响大于z向;Ⅱ类和z向晶片非线性吸收与非线性折射效应随Fe3+离子浓度的增加而增大，Fe3+离子对快速生长晶体柱区的影响大于锥区，这表明KDP晶体非线性吸收和非线性折射效应与晶体质量有关。另外，Na+离子与快速生长KDP晶体的非线性吸收和非线性折射相关，当Na+离子浓度增大时，晶体Ⅱ类或z向晶片非线性吸收和非线性折射均表现出增大趋势。

目录

声明

摘要

第一章 绪论

§1．1 KDP／DKDP晶体的结构、性质及研究背景

§1．1．1 KDP／DKDP晶体的结构特点

§1．1．2 KDP(DKDP)晶体性质和研究背景

§1．2 KDP／DKDP晶体的特点及应用

§1．2．1 KDP／DKDP晶体特点

§1．2．2 KDP／DKDP晶体的应用

§1．3 KDP／DKDP晶体激光损伤机理研究

§1．3．1 激光损伤的机理研究

§1．3．2 非线性光吸收和非线性折射

§1．4 本论文的主要工作设计思想和安排

第二章 晶体生长及Z-扫描原理

§2．1 引言

§2．2 KDP／DKDP晶体生长

§2．2．1 KDP／DKDP晶体生长方法及装置

§2．2．2 KDP晶体生长

§2．2．3 DKDP晶体生长

§2．3 离子掺杂(Fe3+、Ca2+和Na+)KDP晶体生长

§2．3．1 Fe3+离子掺杂KDP晶体生长

§2．3．2 快速生长Ca2+和Na+离子掺杂KDP晶体生长

§2．4 Z-扫描技术原理

§2．4．1 非线性极化率

§2．4．2 非线性折射

§2．4．3 非线性吸收

§2．4．4 Z-扫描原理

§2．5 本章小结

参考文献

§3．1 引言

§3．2．1 KDP晶体非线性吸收研究

§3．2．2 KDP晶体非线性折射研究

§3．3．1 激光功率密度I0=8．12和48．15 GW／cm2，KDP晶体非线性吸收研究

§3．3．2 λ=532nm条件下，光功率密度对KDP晶体非线性吸收影响

§3．3．3 激光功率密度I0=31 GW／cm2，KDP晶体非线性吸收研究

§3．4 λ=532nm条件下，KDP晶体非线性折射研究

§3．4．1 激光功率密度I0=8．12 GW／cm2，KDP晶体非线性折射研究

§3．4．2 激光功率密度I0=31 GW／cm2，KDP晶体非线性折射研究

§3．4．3 激光功率密度I0=48 GW／cm2，KDP晶体非线性折射研究

§3．5 本章小结

参考文献

第四章 DKDP晶体非线性吸收与非线性折射研究

§4．1 引言

§4．2 λ=1064nm条件下，DKDP晶体非线性吸收和非线性折射的研究

§4．3 λ=532nm条件下，DKDP晶体非线性吸收研究

§4．3．1 激光功率密度I0=8．12和48．15 GW／cm2，70％-DKDP晶体非线性吸收研究

§4．3．2 DKDP晶体非线性吸收与光功率密度之间关系研究

§4．3．3 激光功率密度I0=31 GW／cm2，DKDP晶体非线性吸收与氘含量的关系

§4．4 λ=532nm条件下，DKDP晶体非线性折射研究

§4．4．1 激光功率密度I0=31 GW／cm2，DKDP(12％、70％和80％氘含量)晶体非线性折射研究

§4．4．2 激光功率密度I0=48 GW／cm2，70％-DKDP(含量)晶体非线性折射研究

§4．4．3 激光功率密度I0=31 GW／cm2，快速法生长DKDP晶体非线性折射研究

§4．5 讨论

§4．6 本章小结

参考文献

第五章 离子掺杂对KDP晶体非线性吸收与非线性折射性质研究

§5．1 引言

§5．2．1 λ=532 nm，Fe3+掺杂对传统生长KDP晶体非线性吸收的影响

§5．2．2 λ=532 nm，Fe3+掺杂对传统生长KDP晶体非线性折射的影响

§5．2．3 λ=532 nm，Fe3惨杂对快速生长KDP晶体非线性折射的影响

§5．2．4 Fe3+掺杂KDP晶体非线性吸收和非线性折射结果讨论

§5．3 Na+掺杂对KDP晶体非线性吸收与非线性折射的影响

§5．3．2 λ=532 nm，Na+掺杂对快速生长KDP晶体非线性折射的影响

§5．4 本章小结

参考文献

第六章 总结与展望

§6．1 主要结论

§6．2 主要创新点

§6．3 有待进一步开展的工作

致谢

攻读博士学位期间发表的学术论文及奖励

Paper 1

Paper 2