一种用于双光子微细加工的三维超分辨衍射光学器件及其设计方法

摘要

一种用于双光子微细加工的三维超分辨衍射光学器件，包括外部支架和透明材料构成的圆形主体。主体表面有多个同心圆环区域，各个同心圆环区域厚度不同；各圆环区域的厚度的规律如下：相邻环带的厚度差为二分之一入射光波波长λ，相邻环带区域的厚度差使得双光子聚合加工所用的飞秒激光分别透过后产生大小为π的相位差；相隔一个环带的两个区域的厚度相同，主体部分外围尺寸与双光子加工系统中的显微物镜入口光阑一致。本发明结构简单、加工成本低，可同时提高原系统的横向和轴向加工分辨率。该器件可针对不同显微镜数值进行具体设计，在双光子干式或浸油式微细加工中均能发挥三维分辨率增强作用，可用于亚微米级的二维图案和三维结构加工。

说明书

技术领域

本发明涉及双光子微细加工的三维超分辨衍射光学器件及其设计方法。

背景技术

随着微纳技术应用领域的飞速发展，人们对微细加工的要求不仅向缩小尺寸和提高精度方向进行，而且越来越向着加工多样化和器件三维化方面发展。针对后两项要求，二十世纪九十年代中后期正式兴起的飞秒激光双光子微细加工方法成为对传统微纳加工技术的重要补充。

飞秒激光双光子微细加工技术涉及现代光学、电子学、激光技术、精密仪器、计算机技术及智能控制等技术领域，已成为近来微纳加工技术的一个研究热点。现有的飞秒激光双光子微细加工系统如图1所示，主要结构包括飞秒激光器、光路开关、光束衰减器件、扩束器、全反射镜、显微物镜、微动台等。飞秒激光双光子微细加工原理是通过计算机控制程序控制

微动台的移动，使得飞秒激光束的聚焦点在光刻胶体内按预定路径进行扫描，并在预定位置打开光闸，使得焦点处产生瞬时超强光场，引发该处光刻胶发生双光子聚合反应，并能在随后的显影过程中得以保留下来(负胶)或被冲洗掉(正胶)。在完成全部路径的扫描后，对光刻胶进行显影即可得到所需的微细结构。因此，每次打开光闸所得到的聚合点即为最小成型物，该点的空间尺寸即直接反应了双光子微细加工系统的加工分辨率。

在现有的飞秒激光双光子微细加工系统中，由于受衍射现象的限制，其加工分辨率难以进一步提高。目前为提高加工分辨率所采取的方法通常有提高显微物镜的数值孔径、采用浸液式加工方法、减小入射激光功率和缩短单点曝光时间等。前两种方法依赖于显微物镜生产厂商所提供的器件，而且目前物镜数值孔径已难以继续提高，后两种调节工艺参数的方法实际上只能无限接近现有系统的理论分辨率，无法在实质上提高双光子加工分辨率。

在另一方面，光瞳滤波方法通过在光路中加入特制的衍射光学器件，能够有效地改善成像分辨特性，提高光学系统分辨率。通常情况下，衍射光学器件的不同区域对入射光具有不同的透过率和相移量，平面波经过该衍射器件后振幅和相位就会相应地发生变化，最终经过聚焦得到的焦斑光强分布也将发生相应的变化，对衍射器件进行合理设计便可实现分辨率增强。衍射光学器件一般分为纯相位型、纯振幅型及相位振幅混合型三类。现有的研究证实纯相位型衍射器件可获得最大的衍射效率和设计自由度，Ando Hideo则进一步说明对于同心环形纯相位型衍射器件，仅当入射光经过相邻区域后相位相差π时可以得到最优的分辨率增强效果(Jpn.J.Appl.Phys，1992，31，557-567)。

目前光瞳滤波方法已经广泛应用于光盘读写、共焦显微镜、光刻等方面。例如，中国专利200510050520.4“一种提高光头存储密度的衍射光学元件”提出了一种由同心的两个透光亮环和一个不透光暗环构成的衍射光学元件，其能将缩小聚焦光斑的径向尺寸，将光头存储密度提高10-15％。中国专利200410006359.6“具有高空间分辨力的差动共焦扫描检测方法”中提出通过光学超分辨衍射器件来提高共焦探测中的横向分辨力。

但以上提高的光瞳滤波技术只需考虑提高一个维度的分辨率，且对焦斑旁瓣的要求也不严格，因此不适用于双光子三维加工中的分辨率提高。此外，现有光瞳滤波器的设计方法多限于小数值孔径情形，对于采用浸没式加工方法时需要进行全新的设计。

发明内容

本发明的目的是克服现有技术的缺点，提出一种可提高双光子微纳加工三维分辨率的超分辨衍射光学器件及其设计方法。本发明超分辨衍射光学器件在不同数值孔径情形下采用不同的设计结构，放置于显微物镜之前，可同时提高聚焦光斑的径向和轴向分辨率，使焦斑旁瓣强度和中央强度衰减比符合限定要求。

本发明提出的衍射光学器件包括外部支架和透明材料构成的圆形主体，如石英、光学玻璃等，整个主体区域对入射激光的透过率相同。主体表面结构经过微细加工形成多个同心圆环区域，各个同心圆环区域厚度不同，使入射激光经过不同区域产生不同的相移。该器件主体的俯视图为一系列同心圆环结构，各圆环区域的厚度的规律如下：相邻环带的厚度差为二分之一入射光波波长λ，相隔一个环带的两个区域的厚度相同。这使得经过邻近环带区域调制后的激光波面存在大小为π的相位差。主体环带数目一般为五个以上，环带数目越多可能达到的分辨率增强效果越佳，但随着环带数目的增大，分辨率增强提高程度并不大，故环带数目的选择应结合加工难度和加工成本来考虑。

在实际应用中，该器件主体部分的外围尺寸与双光子加工系统中的显微物镜入口光阑尺寸一致，放置在显微物镜入瞳之间，通过对入射的平行激光束进行波面整形，改善了激光聚焦点附近的光强分布，可以实现锐化聚焦焦斑主瓣、缩小主瓣半高半宽比的目的。而根据双光子聚合的机理，只有光强强度大于聚合阈值的焦斑中心区域才有可能发生聚合反应，且发生双光子反应的阈值性很强。因此在曝光时间等其他影响因素不变的情况下，光强分布与自由基浓度及最终固化单元的三维分辨率是一一对应的，即缩小了的主瓣半高半宽比意味着双光子单点聚合特征尺寸的缩小。

本发明将衍射光学器件引入飞秒激光双光子微细加工系统中，可以突破原有系统的分辨率极限，在原有分辨率基础上提高10％左右，而原系统结构几乎不需要改变。该器件表面只有两级台阶高度，大大降低了加工难度和减小了套刻加工带来的误差，同时该设计也满足了分辨率增强因子的最优化。该器件表面环带数为五个左右，最小环带宽度约为几十微米，加工难度小、成本低，在更多环带比带来的分辨率增强因子提高不大的情况下，具有很好的性价比。

本发明衍射光学器件的具体设计方法。主要步骤包括：

1、确定所采用的飞秒激光波长，基底材料折射率，物镜数值孔径、入口光阑尺寸，衍射光学器件环带数目，最大旁瓣/主瓣强度比，最小主瓣强度衰减比等参数。

其中旁瓣/主瓣强度比，中央强度衰减比均是针对焦斑中央的光强分布曲线而言。根据激光光束特性，焦斑中央的光强分布曲线是类高斯分布的，其主瓣的半高全宽值即表征了激光能量集中程度以及发生双光子聚合的区域大小。因此，分辨率增强因子可用采取超分辨器件前后所得到的光强分布曲线的主瓣半高全宽比来表示。

确定具体参数时，应考虑到最大旁瓣/主瓣强度比过大可能引起其它非中央区域发生聚合反应，主瓣强度衰减比过小则可能导致中心光场强度不足以引发双光子聚合反应。另一方面，过小的最大旁瓣/主瓣强度比和过大的主瓣强度衰减比均会导致最终分辨率增强效果的减弱。因此，最大旁瓣/主瓣强度比可取0.2左右，而在激光器功率较强的情况下，可暂不约束主瓣强度衰减比。衍射光学器件环带数目的选取则应充分考虑加工难度和成本，一般来说，衍射光学器件环带数目越大，最终优化设计得到的结果越好，但加工难度及成本将大大提高而结果改善幅度将逐渐变小。

2、根据所确定的环带数目n，衍射器件设计所需要确定的各环带归一化半径为(r₁，r₂…r_n-1)，其中0＜r₁＜…＜r_n＜1。如果r_i(i＝1，2…n-1)每隔0.04取一个值遍历所有可能，(r₁，r₂…r_n-1)共有25！/(26-n)！种情形。针对每种情形计算其具体的旁瓣/主瓣强度比及分辨率增强因子，即可选出几组最优结果并作为后续全局优化算法所需的初始解。

针对每种情形的具体计算公式可参看(Mathematical and Physical Sciences[J]，1959，253，358-379)和(光子学报[J]，2003，32)。

随后需要求解的全局优化问题描述如下，其中F为与分辨率增强因子有关的函数，在不同设计需求下具有不同形式，M_A，M_T分别为轴向和径向的旁瓣/主瓣强度比，M₀为设定的旁瓣/主瓣强度比上限(如0.2)：

max{F}  s.t M_A＜M₀，M_T＜M₀，0＜r₁＜r₂＜…＜r_n-1＝1

采用任何一种成熟的全局优化算法(如遗传优化算法)均可最终得到各环带归一化半径的全局最优解。

3、根据步骤2计算所得到的各环带归一化半径的全局最优解(r₁…r_n-1)结合物镜入口光阑半径R即确定了衍射器件的各环带半径(R_i＝R*r_i，i＝1，2...n-1)。衍射器件的基底厚度在理论上并不影响分辨率增强效果，但实际应用时为了不对原光路产生过大影响，应结合加工条件在保证器件强度的前提下采用较薄基片。而前面已分析衍射器件相邻环带的厚度差为二分之一入射光波波长λ。至此就基本确定了衍射光学器件的具体结构。

附图说明

图1是现有飞秒激光双光子聚合加工系统示意图；

图中，101飞秒激光器，102光路开关，103全反镜，104光束衰减器，105扩束器，106显微物镜，107光刻胶，108微动台，109聚光镜，110控制计算机，111成像透镜，112分光镜，113CCD，114监视计算机；

图2是衍射光学器件在系统中的位置示意图，

图中，201准直扩束后的飞秒激光束，202衍射光学器件，203显微物镜；

图3是衍射光学器件的分辨率增强原理示意图，

图中，301为经过扩束准直的激光相位分布，303为经过衍射光学器件后产生相移的激光相位分布，305为激光经显微物镜聚焦后的光强分布；

图4是经过衍射光学器件整形(虚线部分)和未经整形的激光束(实线部分)分别经显微物镜聚焦得到的强度分布函数，

图中，402/401表示中央光强衰减比，403/402表示最大旁瓣强度比，404/405为分辨率增强因子

图5是衍射光学器件结构示意图；

图6是分别加入径向分辩率增强器件以及不加衍射器件得到的焦点附近横、纵向归一化光强分布；

图7是分别加入三维分辩率增强器件以及不加衍射器件得到的焦点附近横、纵向归一化光强分布。

具体实施方式

以下结合附图和具体实施方式进一步说明本发明。

现有飞秒激光双光子聚合加工系统如图1所示，飞秒激光器101发出的激光束经过光路开关102、全反镜103、光束衰减器104、扩束器105后，得到能量合适的准直激光束，再经显微物镜106聚焦到光刻胶107中引发双光子聚合反应，每次在焦点处形成一个聚合单点。再由控制计算机110同时控制微动台108的移动和光路开关102的开合，使得激光焦斑相对光刻胶走出所期望的轨迹，即可逐点聚合加工出所期望的三维结构。另外，聚光镜109，成像透镜111，分光镜112，CCD113以及监视计算机114的作用是实时捕捉当前加工图像，实现实时监控。

本发明衍射光学器的应用是在图1所示系统的基础上进行的。如图2所示，衍射光学器件202放置在显微物镜106之前，安装位置与系统光轴垂直同心，器件202主体部分外围尺寸与加工系统中的显微物镜106入口光阑尺寸一致。这样，经过扩束器105准直的激光束在聚焦前实际先经过了衍射器件202的调制。

本发明衍射光学器件的结构如图5所示，其圆形主体部分由石英基片刻蚀而成。主体表面结构经过微细加工形成多个同心圆环区域，不同区域的深度不同，使入射激光经过不同区域产生不同的相移。如图5所示，该器件主体的俯视图为一系列同心圆环结构，从半剖视图可看出各圆环厚度交替变化，相邻环带的厚度差为二分之一入射光波波长λ，相隔一个环带的两个区域的厚度相同，这使得经过邻近环带区域调制后的激光波面存在大小为π的相位差。

该衍射光学器件202的作用机理如图3所示，301为平行入射的飞秒激光束初始相位分布，303为经过衍射器件202后的相位分布，305中的实线部分表示相位分布为301的激光束直接经显微物镜聚焦后的光强分布，虚线部分表示相位分布为303的激光束经显微物镜聚焦后的光强分布。衍射器件202的作用是改变经显微物镜聚焦前的激光相位分布。

以下通过选择合适的器件结构参数，达到锐化径向光强分布主瓣，提高径向双光子加工分辩率的目的。图4所示为经过衍射光学器件整形前后的激光束，分别经显微物镜聚焦得到的强度分布函数，实线和虚线分别表示使用衍射光学器件前后得到的强度分布函数，402/401表示中央光强衰减比，403/402表示最大旁瓣强度比，404/405为分辨率增强因子。

下面结合本发明衍射光学器件的两种实施情况说明本发明的设计方法。

实施例1

使用本发明的实验系统具体参数为：飞秒激光波长λ＝740nm，基底材料(石英)折射率n＝1.458，物镜数值孔径NA＝0.56、入口光阑直径＝8mm，衍射光学器件环带数目m＝5。限定径向旁瓣/主瓣强度比小于M₀＝0.25，主瓣强度衰减比S大于S₀＝0.3。

由于所用物镜数值孔径较小，可根据标量衍射理论确定各光强分布参数与各环带归一化半径r_j之间的关系式。优化目标为r_j，优化函数为F(r_j)＝max{G_T}，M_T＜M₀，S＞S₀，0＜r₁＜r₂＜…＜r_n＝1。先遍历25！/(26-n)！种可能的(r₁，r₂…r_n-1)情形，分别对每种情形计算出F，M_T，对所有结果进行排序，优选出最佳的几种情形作为全局优化算法的初始解。随后利用全局优化算法最终确定的各个环带归一化半径为r₁＝0.328，r₂＝0.4，r₃＝0.518，r₄＝0.655，径向分辨率增强因子G_T＝130.3％，径向、轴向最大旁瓣强度/主瓣强度比分别为3.7％，33.6％，中央强度衰减比为32.9％。所确定的衍射光学器件结构示意图如图5所示，其中器件厚度Δh＝10μm，器件主体半径r＝6mm，衍射光学器件主体表面的二级台阶高度差Δd＝851.53nm。

在双光子加工系统中应用以上超分辨器件前后的光强归一化对比图如图6所示，其中虚线表示应用了超分辨器件。可见该器件对焦斑径向主瓣有锐化作用，且对旁瓣抑制效果好，能起到双光子加工径向分辩率增强作用。

实施例2

使用本发明的实验系统的具体参数为：飞秒激光波长λ＝740nm，基底材料(石英)折射率n＝1.458，物镜数值孔径NA＝1.3、入口光阑直径＝8mm，衍射光学器件环带数目m＝5。限定径向、轴向旁瓣/主瓣强度比M_T，M_A均小于M₀＝0.25，主瓣强度衰减比大于S₀＝0.18。

由于使用了大数值孔径的浸没式物镜，需要依据矢量衍射理论确定各光强分布参数与各环带归一化半径r_j之间的关系式。优化目标为r_j，优化函数为F(r_j)＝max{G_AG_T}，M_A＜M₀，M_T＜M₀，S＞S₀，0＜r₁＜r₂＜…＜r_n＝1。先遍历25！/(26-n)！种可能的(r₁，r₂…r_n-1)情形，分别对每种情形计算出F，M_A，M_T，对所有结果进行排序，优选出最佳的几种情形作为全局优化算法的初始解。然后利用全局优化算法最终确定各个环带归一化半径为r₁＝0.25，r₂＝0.33，r₃＝0.43，r₄＝0.49，径向、轴向分辨率增强因子分别为111.3％，108.2％，径向、轴向最大旁瓣强度比分别为24.9％，6.4％，中央强度衰减比为18％。所确定的衍射光学器件结构示意图如图5所示，其中器件厚度Δh＝10μm，器件主体半径r＝6mm，衍射光学器件主体表面的二级台阶高度差Δd＝851.53nm。

在双光子加工系统中应用以上超分辨器件前后的光强归一化对比图如图6所示，其中虚线表示应用了超分辨器件。可见该器件对焦斑径向和轴向主瓣均有锐化作用，且对旁瓣抑制效果好，能起到双光子加工三维分辩率增强作用。