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控制气体-固体反应器中的固体流动

摘要

本发明提供了控制在气体-固体反应器中的固体分布的方法和系统。通过控制在气体-固体反应器内的导电性表面之间流动的固体颗粒之间的电荷来控制固体分布。该电荷通过将相对的导电性表面接地或对于相对的导电性表面当中的一个施加电压来控制。

著录项

法律信息

  • 法律状态公告日

    法律状态信息

    法律状态

  • 2010-03-24

    专利权的终止(未缴年费专利权终止)

    专利权的终止(未缴年费专利权终止)

  • 2006-11-29

    授权

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  • 2005-09-21

    实质审查的生效

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  • 2005-07-27

    公开

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说明书

发明领域

本发明涉及控制气体-固体反应器中固体流动的方法和系统。更具体地说,本发明涉及控制在循环流化床反应器中的固体颗粒流动的方法和系统。

发明背景

化学反应器能够在设计上在相当宽的范围中变化,这取决于使用反应器的化学过程。在某些系统中,反应物和催化剂材料都流过该反应器而形成所需的化学产品。该产品与催化剂材料分离,且一般该催化剂材料经过再生和再利用于该反应过程中。

美国专利No.2,525,925公开了流化催化裂化方法,其中催化剂粒子随着油原料流过反应器导管。所形成的产物与催化剂分离,和催化剂穿过同心管排列而再生。在再生之后,该催化剂再利用来接触附加的油原料。

美国专利No.6,200,534公开了具有轴向环形横截面的反应空间的循环流化床反应器。该反应空间被用作催化剂再生器和也具有轴向环形的横截面的第二反应空间包围。该设计被认为使得具有小的高度与直径比的大型设备构造成为可能。

在一些情况下,让颗粒输送通过管道如反应管能够引起颗粒带电荷。带电荷的颗粒输送穿过反应器管会引起分离状的(segregated)颗粒流动,属于在气体-固体或循环流化床反应器中所观察到的一个问题。对于分离状流动的问题是流动的固体颗粒的径向分布也会诱导在气体和固体速度分布图中的径向非均匀性。参见,Qi和Farag,“LateralMotion and Its Effect on Particle Concentration Distribution inthe Riser of CFB”,AlChE Symposium Series,No.29,89卷(1998),73-80页,和Malcus和Pugsley,“A hydrodynamic model for highand low-density CFB riser”,6th Int.Conf.Circ.Fluid.Beds(1999)Poster Session。这一类型的非均匀性能够负面地影响流过气体-固体或循环流化床反应器的固体的所需活塞流形式。因此,希望控制固体流动或提供更接近在活塞流状特性下运转的气体-固体反应器系统。

发明概述

本发明提供气体-固体反应器系统,它能够在比现有系统更高度令人想望的活塞流型的状态下操作。本发明提供一种系统,其中气体-固体反应器的导电性表面维持在一种电位,该电位基本上减少了径向电位梯度对于在导电性表面之间流动的颗粒的的影响作用。

在一个实施方案中,本发明提供了控制在气体-固体反应器中固体催化剂颗粒的流动的方法。该方法包括让固体催化剂颗粒在气体-固体反应器中的相对的导电性表面之间流动,并控制在气体-固体反应器中在流动的固体催化剂颗粒和相对的导电性表面之间的电荷以使固体催化剂颗粒运动而远离该相对的导电性表面当中的至少一个。

在另一个实施方案中,该方法包括提供一种带有具有内表面的壁的气体-固体反应器,该内表面的至少一部分是由导电性材料组成,和提供在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面。固体催化剂颗粒在气体-固体反应器壁的内表面的导电材料与在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面之间流动。对在流动的催化剂,气体-固体反应器壁的内表面的导电材料,和在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面之间的电荷加以控制,使得固体催化剂颗粒运动而远离气体-固体反应器壁的内表面的导电材料或远离在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面。

在又一个实施方案中,电荷是通过接地的相对的导电性表面来控制。在另一个实施方案中,该电荷通过对于相对的导电性表面当中的一个施加电压来控制。

在本发明的另一个实施方案中,所施加的电压是至少10KV。优选,所施加的电压是至少25KV。更优选地,所施加的电压是至少50KV。

在另一个实施方案中,气体与固体催化剂颗粒一起流动。优选,气体是化学反应物。在一个实施方案中,该化学反应物是含氧化合物。优选,该含氧化合物是甲醇。

在各种实施方案中,固体催化剂颗粒是选自分子筛催化剂颗粒,马来酸酐形成用催化剂颗粒,以及丙烯腈和甲基丙烯腈形成用催化剂颗粒。优选地,固体催化剂颗粒是分子筛催化剂颗粒。分子筛催化剂颗粒的一个实例是硅铝磷酸盐分子筛催化剂颗粒。

在本发明的一个实施方案中,该催化剂颗粒和气体是以2hr-1至5000hr-1的重量时空速度发生流动。在一个具体的实施方案中,该催化剂颗粒和气体是以至少2米/秒的气体表观流速发生流动。任选地,该催化剂颗粒和气体是在5∶1到75∶1的催化剂与气体质量比下流动。

在本发明的又一个实施方案中,提供了用于控制在气体-固体反应器中的流动固体颗粒和导电性表面之间的电荷的气体-固体反应器系统。该系统包括带有具有内表面的壁的气体-固体反应器,内表面的至少一部分是由导电材料组成。还包括在系统中的是在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面;和与气体-固体反应器壁的导电性表面部分和在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面相连的电位感应器。该感应器控制在流过反应器的固体,气体-固体反应器壁的内表面的导电材料,和在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面之间的电荷。

在一个实施方案中,该电位感应器是连接到每一个导电性表面上的接地物。在另一个实施方案中,接地物是连接到每一导电性表面上的共同接地物。在又另一个实施方案中,该电位感应器供应电流到气体-固体反应器壁的内表面的导电材料上或在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面上。

附图简述

本发明的各种实施方案的例子示于附图,其中:

图1A-E显示了本发明的反应器系统的各种实例,其中反应器壁的内表面通过使用接地窄条连接各表面而维持在基本上相同的电位;

图2是通过使用普通的管构型的轴对称的电位分布的图解表示;

图3A-B分别地显示了流过普通的管构型的固体的电势和颗粒体积分数分布;

图4A-B分别地显示了流过本发明的一种类型的管构型的固体的电势和颗粒体积分数分布。

图5A-B分别地显示了在普通的提升管设计和本发明的系统中固体颗粒质量速度分布和气体速度分布图;

图6分别地显示了,对于其中电压施加于反应器壁的导电性表面上的本发明的一个实施方案,无量纲的电压和颗粒体积分数分布图;和

图7显示了,对于其中电压施加于反应器壁的导电性表面上的本发明的一个实施方案,气体速度和颗粒通量分布图。

发明详述

I.控制固体流动和分布

本发明提供了控制固体颗粒在气体-固体反应器系统中的流动的方法和系统。控制固体颗粒在根据本发明的气体-固体反应器中的流动是以一种方式实现的,该方式使得可以控制流过反应系统的反应器部分的固体颗粒的分布。这例如在以快速流动的流化床类型的状态下操作的气体-固体反应器是所想望的,其中原料和固体催化剂颗粒按相同的方向流动。通过控制固体颗粒的流动,高度的活塞流状特性能够得以实现。这一类型的流动使得对于所需最终产物有较高度的选择性。例如,在催化反应系统中,实现活塞流状特性会导致较少的不希望有的副反应,和较少的不希望有的副产品。

II.通过控制电荷来控制固体分布

在本发明的一个实施方案中,通过控制在气体-固体反应器内的导电性表面之间流动的固体颗粒之间的电荷来控制固体分布。根据本发明,气体-固体反应器是其中气体与流动的固体颗粒接触得到产物的一种反应器。本发明在进行操作时要求在反应器内流动的固体和导电性表面之间的电吸引显著地减少或消除。在流动的固体和反应器的相对的两导电性表面之间没有显著的电吸引力,能够实现与活塞流状特性的更好的接近。这意味着,能够实现对于所需最终产物的更好选择性。

在本发明的一个方面,气体-固体反应器的相对的内导电性表面被维持在一定电位,使得可以提高流过该反应器的固体的活塞流状特性。提高的活塞流状特性是通过维持相对的导电性表面在一定电位来实现的,该电位显著地减少在流过该系统的固体上的在径向上的电位梯度。

减少在径向上的电位梯度会导致流过该反应器的固体颗粒的活塞流状特性的增加。测定活塞流状特性的一种方法是测量跨越在反应器之内的导电性表面之间的那一横截面的催化剂颗粒的密度。跨越该横截面的催化剂颗粒的密度越均匀,流动颗粒的活塞流状特性越大。

在本发明的一个实施方案中,通过让固体催化剂颗粒在气体-固体反应器中的相对的导电性表面之间流动,和控制在流动的固体催化剂颗粒和相对的导电性表面之间的电荷来获得更大的活塞流状特性。控制在固体催化剂颗粒和相对的导电性表面之间的电荷,使得固体催化剂颗粒运动或被迫远离相对的导电性表面的至少一个。

任何普通方法可用于控制在固体催化剂颗粒与气体-固体反应器的相对的导电性表面之间的电荷。例如,相对的导电性表面能够单独或共同地接地,或一个或两个相对的导电性表面能够在其上施加电压。在一个实施方案中,相对的导电性表面通过使用普通的接地窄条来接地。接地提供了维持相对的导电性表面在基本上相同的电位的简单方法。

令人想望地,气体-固体反应器的内部导电性表面的至少一个的电位应该加以控制,使得活塞流状特性显著地被提高。这一类型的系统的例子包括带有具有内表面的壁的气体-固体反应器。内表面的至少一部分是由导电材料组成。适合用于反应器系统中的任何普通的导电性材料都能够使用。在气体-固体反应器壁的内表面之内是导电性表面。该导电性表面能够是棒条或管或任何类型的表面,它是导电性和不显著地妨碍固体颗粒在该导电性表面与内壁的导电性表面之间的流动。

在操作中,对在导电性表面之间的电压加以控制,以便对于在导电性表面之间流动的固体颗粒施加径向的电位梯度。通过对相对的表面接地或通过对相对的表面中的至少一个施加合适的电荷来控制电压。

在一个实施方案中,施加于一个导电性表面上的电压不大于相对的导电性表面的电压的约十倍。优选地,该电压不大于相对的导电性表面的电压的约五倍,更优选不大于相对的导电性表面的电压的约两倍,和最优选不大于相对的导电性表面的电压的1.5倍。

在本发明的另一个实施方案中,相对的内部导电性表面维持在基本上相同的电压。在这一实施方案中,各表面的电压是在另一个的约25%以内,优选在另一个的约15%以内,和最优选在另一个的约10%以内。

在本发明的另一个实施方案中,电压被施加于相对的导电性表面的至少一个上,流动的固体颗粒跨越它而通过。施加一种有效使固体颗粒运动远离该导电性表面的电压。在一个方面,对于导电性表面的一个施加至少10KV的电压。优选,施加至少25KV的电压,和更优选,施加至少50KV的电压。

在气体-固体反应器系统的反应器之内的导电性表面的至少一个的电位能够通过使用电位感应器来控制。该电位感应器可用于将相对的导电性表面维持在基本上相同的电位或在相对的导电性表面之间维持所希望的电位差。该感应器连接到一个或多个相对的反应器壁上或在壁内的导电性表面上。

在本发明的一个实施方案中,电位感应器连接到气体-固体反应器壁的导电性表面部分以及在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面。该感应器控制在流过反应器的固体,气体-固体反应器壁的内表面的导电材料,和在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面之间的电荷。

该电位感应器能够是可以控制电荷的任何普通的设备。例如,该电位感应器能够是连接到一个或多个该导电性表面上的接地物;连接到每一导电性表面上的共同接地物;或将电流供应到气体-固体反应器壁的内表面的导电材料或在气体-固体反应器壁的内表面之内的导电性表面上的设备。

在本发明的又一个实施方案中,相对的导电性表面维持在不同的电压。这能够通过普通方法来实现,其中根据需要,对于相对的导电性表面的至少一个施加电流。这一实施方案特别地理想地在于这样的情况:存在了跨越相对的导电性表面的电位的显著的不平衡。在这一实施方案中,能够根据需要施加合适的电荷,以减少在任何给定位点上催化剂颗粒的体积分数。

本发明的气体-固体反应器是这样的一种反应器,其中在至少两个相对的导电性表面之间的电场电位减少了至少约10%。优选,气体-固体反应器使总电场减少了至少约25%,和更优选减少了至少约50%。

III.固体颗粒的描述

流过本发明的气体-固体反应器系统的固体是在反应器的通常操作条件下为固体的化合物。固体能够是惰性材料,催化材料,或它们的混合物。优选,该固体是催化剂颗粒。作为非限制性例子,固体催化剂颗粒是选自分子筛催化剂颗粒,马来酸酐形成用催化剂颗粒,以及丙烯腈和甲基丙烯腈形成用催化剂颗粒。

在一个实施方案中,流过本发明的气体-固体反应器系统的催化剂颗粒是分子筛催化剂。任何普通的分子筛都能够使用。实例包括沸石和非沸石分子筛,并且属于大孔隙,中孔隙或小孔隙类型。这些分子筛的非限制性例子是小孔隙分子筛,AEI,AFT,APC,ATN,ATT,ATV,AWW,BIK,CAS,CHA,CHI,DAC,DDR,EDI,ERI,GOO,KFI,LEV,LOV,LTA,MON,PAU,PHI,RHO,ROG,THO,和它们的取代形式;中孔隙分子筛,AFO,AEL,EUO,HEU,FER,MEL,MFI,MTW,MTT,TON,和它们的取代形式;和大孔隙分子筛,EMT,FAU和它们的取代形式。其它分子筛包括ANA,BEA,CFI,CLO,DON,GIS,LTL,MER,MOR,MWW和SOD。特别用于将含有含氧化合物的原料转化成烯烃的优选分子筛的非限制性例子包括AEL,AFY,BEA,CHA,EDI,FAU,FER,GIS,LTA,LTL,MER,MFI,MOR,MTT,MWW,TAM和TON。在一个优选的实施方案中,本发明的分子筛具有AEI拓扑结构或CHA拓扑结构,或它们的结合物,最优选CHA拓扑结构。

分子筛材料全部具有角共享TO4四面体的3-维、四连接的框架结构,其中T是任何四面体配位的阳离子。这些分子筛典型地依据定义孔隙的环的尺寸来描述,其中该尺寸是基于在环中T原子的数目。其它框架类型特性包括构成笼的环的排列,和当存在时,通道的尺寸,和在笼之间的间距。参见van Bekkum等人,Introduction to Zeolite Science andPractice,Second Completely Revised and Expanded Edition,137卷,1-67页,Elsevier Science,B.V.,Amsterdam,Netherlands(2001)。

小,中和大孔分子筛具有4-环到12-环或更大的框架类型。在优选的实施方案中,该分子筛具有8-,10-或12-环结构或更大结构和在大约3埃至15埃之间的平均孔隙大小。在最优选的实施方案中,本发明的分子筛,优选硅铝磷酸盐分子筛具有8-环和低于大约5埃,优选在3埃至大约5埃之间,更优选3埃到大约4.5埃,和最优选3.5埃到大约4.2埃的平均孔隙大小。

分子筛,特别地沸石和沸石型分子筛,优选具有一个,优选两个或更多个角共享[TO4]四面体单元,更优选,两个或更多个[SiO4],[AlO4]和/或[PO4]四面体单元,和最优选[SiO4],[AlO4]和[PO4]四面体单元的分子框架。这些硅,铝,和磷型分子筛和含金属的硅,铝和磷型分子筛已经详细地描述在很多出版物中,其中包括例如,US专利No.4,567,029(MeAPO,其中Me是Mg,Mn,Zn或Co),US专利No.4,440,871(SAPO),欧洲专利申请EP-A-0 159 624(ELAPSO,其中EL是As,Be,B,Cr,Co,Ga,Ge,Fe,Li,Mg,Mn,Ti或Zn),US专利No.4,554,143(FeAPO),US专利No.4,822,478,4,683,217,4,744,885(FeAPSO),EP-A-0 158 975和US专利No.4,935,216(ZnAPSO),EP-A-0 161 489(CoAPSO),EP-A-0 158976(ELAPO,其中EL是Co,Fe,Mg,Mn,Ti或Zn),US专利No.4,310,440(AlPO4),EP-A-0 158 350(SENAPSO),US专利No.4,973,460(LiAPSO),US专利No.4,789,535(LiAPO),US专利No.4,992,250(GeAPSO),US专利No.4,888,167(GeAPO),US专利No.5,057,295(BAPSO),US专利No.4,738,837(CrAPSO),US专利Nos.4,759,919,和4,851,106(CrAPO),US专利Nos.4,758,419,4,882,038,5,434,326和5,478,787(MgAPSO),US专利No.4,554,143(FeAPO),US专利No.4,894,213(AsAPSO),US专利No.4,913,888(AsAPO),US专利Nos.4,686,092,4,846,956和4,793,833(MnAPSO),US专利Nos.5,345,011和6,156,931(MnAPO),US专利No.4,737,353(BeAPSO),US专利No.4,940,570(BeAPO),US专利Nos.4,801,309,4,684,617和4,880,520(TiAPSO),US专利Nos.4,500,651,4,551,236和4,605,492(TiAPO),US专利No.4,824,554,4,744,970(CoAPSO),US专利No.4,735,806(GaAPSO),EP-A-0 293 937(QAPSO,其中Q是框架氧化物单元[QO2]),以及US专利Nos.4,567,029,4,686,093,4,781,814,4,793,984,4,801,364,4,853,197,4,917,876,4,952,384,4,956,164,4,956,165,4,973,785,5,241,093,5,493,066和5,675,050,它们全部被引入这里供参考。

其它分子筛包括在EP-0 888 187 B1(微孔性的晶体金属磷酸盐,SAPO4(UIO-6)),US专利No.6,004,898(分子筛和碱土金属),US专利申请序列号No.09/511,943(2000年2月24日申请,整合的烃助催化剂),PCT WO01/64340(2001年9月7日出版,含有钍的分子筛),和R.Szostak,Handbook of Molecular Sieves,Van Nostrand Reinhold,New York,New York(1992)中描述的那些,这些文献被引入这里供参考。

更优选的含硅,铝和/或磷的分子筛,以及含有铝,磷,和任选的硅的分子筛包括磷铝酸盐(ALPO)分子筛和硅铝磷酸盐(SAPO)分子筛和取代的,优选金属取代的,ALPO和SAPO分子筛。最优选的分子筛是SAPO分子筛,和金属取代的SAPO分子筛。在一个实施方案中,该金属是元素周期表的IA族的碱金属,元素周期表的IIA族的碱土金属,IIIB族的稀土金属,其中包括镧系元素:镧,铈,镨,钕,钐,铕,钆,铽,镝,钬,铒,铥,镱和镥;和元素周期表的钪或钇,元素周期表的IVB,VB,VIB,VIIB,VIIIB和IB族的过渡金属,或任何这些金属物质的混合物。在一个优选的实施方案中,该金属是选自Co,Cr,Cu,Fe,Ga,Ge,Mg,Mn,Ni,Sn,Ti,Zn和Zr,和它们的混合物。在另一个优选的实施方案中,以上讨论的这些金属原子通过四面体单元如[MeO2]被插入到分子筛的框架中,并携带取决于金属取代基的价态的净电荷。例如,在一个实施方案中,当金属取代基具有+2,+3,+4,+5,或+6的价态时,四面体单元的净电荷是在-2和+2之间。

在一个实施方案中,该分子筛,如在许多以上提及的US专利中所述,是由以下经验式,按无水基础来表示:

mR:(MxAlyPz)O2

其中R表示至少一种模板剂,优选有机模板剂;m是R的mol数/mol的(MxAlyPz)O2且m具有0到1,优选0到0.5,和最优选0到0.3的值;x,y,和z表示作为四面体氧化物的M,Al和P的摩尔分数,其中M是选自元素周期表的IA,IIA,IB,IIIB,IVB,VB,VIB,VIIB,VIIIB和镧系元素中的金属,优选M是选自Co,Cr,Cu,Fe,Ga,Ge,Mg,Mn,Ni,Sn,Ti,Zn和Zr中的金属。在一个实施方案中,m是大于或等于0.2,以及x,y和z是大于或等于0.01。

在另一个实施方案中,m是大于0.1到大约1,x是大于0到大约0.25,y是0.4到0.5,和z是0.25到0.5,更优选m是0.15到0.7,x是0.01到0.2,y是0.4到0.5,和z是0.3到0.5。

用于本发明中的SAPO和ALPO分子筛的非限制性例子包括SAPO-5,SAPO-8,SAPO-11,SAPO-16,SAPO-17,SAPO-18,SAPO-20,SAPO-31,SAPO-34,SAPO-35,SAPO-36,,SAPO-40,SAPO-41,SAPO-42,SAPO-44(US专利No.6,162,415),SAPO-47,SAPO-56,ALPO-5,ALPO-11,ALPO-18,ALPO-31,ALPO-34,ALPO-36,ALPO-37,ALPO-46中的一种或结合物,以及它们的含金属的分子筛。更优选的沸石型分子筛包括SAPO-18,SAPO-34,SAPO-35,SAPO-44,SAPO-56,ALPO-18和ALPO-34中的一种或结合物,甚至更优选SAPO-18,SAPO-34,ALPO-34和ALPO-18中的一种或结合物,和它们的含金属的分子筛,和最优选SAPO-34和ALPO-18中的一种或结合物,和它们的含金属的分子筛。

在一个实施方案中,该分子筛是在一种分子筛组合物中具有晶体结构的两个或更多个不同相的共生交互生长材料。尤其,共生交互生长分子筛已描述在2001年8月7日申请的US专利申请序列号No.09/924,016和1998年4月16日出版的PCT WO 98/15496中,它们两者全部被引入这里供参考。在另一个实施方案中,该分子筛包括AEI和CHA框架类型的至少一种共生交互生长相。例如,SAPO-18,ALPO-18和RUW-18具有AEI框架类型,和SAPO-34具有CHA框架类型。

在一个实施方案中,用于本发明的分子筛与一种或多种其它分子筛联合使用。在另一个实施方案中,优选的硅铝磷酸盐或磷铝酸盐分子筛,或它们的结合物,与在下面描述的分子筛的以下非限制性例子中的再一种相结合:Beta(US专利No.3,308,069),ZSM-5(US专利No 3,702,886,4,797,267和5,783,321),ZSM-11(US专利No.3,709,979),ZSM-12(US专利No.3,832,449),ZSM-12和ZSM-38(US专利No.3,948,758),ZSM-22(US专利No.5,336,478),ZSM-23(US专利No.4,076,842),ZSM-34(US专利No.4,086,186),ZSM-35(US专利No.4,016,245),ZSM-48(US专利No.4,397,827),ZSM-58(US专利No.4,698,217),MCM-1(US专利No.4,639,358),MCM-2(US专利No.4,673,559),MCM-3(US专利No.4,632,811),MCM-4(US专利No.4,664,897),MCM-5(US专利No.4,639,357),MCM-9(US专利No.4,880,611),MCM-10(US专利No.4,623,527),MCM-14(US专利No.4,619,818),MCM-22(US专利No.4,954,325),MCM-41(US专利No.5,098,684),M-41S(US专利No.5,102,643),MCM-48(US专利No.5,198,203),MCM-49(US专利No.5,236,575),MCM-56(US专利No.5,362,697),ALPO-11(US专利No.4,310,440),硅铝酸钛(TASO),TASO-45(EP-A-0 229,295),硼硅酸盐(US专利No.4,254,297),磷铝酸钛(TAPO)(US专利No.4,500,651),ZSM-5和ZSM-11的混合物(US专利No.4,229,424),ECR-18(US专利No.5,278,345),SAPO-34粘结ALPO-5(US专利No.5,972,203),PCT WO 98/57743(1988年12月23日出版,分子筛和Fischer-Tropsch),US专利No.6,300,535(MFI粘结沸石),和中孔分子筛(US专利Nos.6,284,696,5,098,684,5,102,643和5,108,725),它们被全部引入这里供参考。

通过将合成分子筛与粘结剂和/或基体材料掺混以形成分子筛催化剂组合物或配方设计的分子筛催化剂组合物,来将分子筛制成或配制成催化剂。这一配制的分子筛催化剂组合物通过普通的技术如喷雾干燥,造粒,挤出等被形成为有用的形状和尺寸的颗粒。

现有许多不同的粘结剂可用于形成该分子筛催化剂组合物。单独使用或联合使用的粘结剂的非限制性例子包括各种类型的水合氧化铝,硅石,和/或其它无机氧化物溶胶。一种优选的含氧化铝的溶胶是羟基氯化铝(aluminum chlorhydrol)。该无机氧化物溶胶在作用上象胶水,它将合成分子筛和其它材料如基体材料一起,特别在热处理后,加以粘结。通过加热,该无机氧化物溶胶,优选具有低粘度,转化成无机氧化物基体组分。例如,氧化铝溶胶将在热处理之后转化成氧化铝基体。

羟基氯化铝,含有氯抗衡离子的羟基化铝型溶胶,具有化学式AlmOn(OH)oClp·x(H2O),其中m是1-20,n是1-8,o是5-40,p是2-15,和x是0-30。在一个实施方案中,该粘结剂是Al13O4(OH)24C17·12(H2O),如在G.M.Wolterman等,Stud.Surf.Sci.and Catal.,76,105-144页(1993)中所述,该文献在这里被引入供参考。在另一个实施方案中,一种或多种粘结剂与氧化铝材料的一种或多种其它非限制性例子相结合使用,如羟基氧化铝,γ-氧化铝,勃姆石,水铝石,和过渡的氧化铝如α-氧化铝,β-氧化铝,γ-氧化铝,δ-氧化铝,ε-氧化铝,κ-氧化铝,和ρ-氧化铝,三氢氧化铝,如三水铝石,三羟铝石,诺三水铝石,doyelite,和它们的混合物

在另一个实施方案中,该粘结剂是氧化铝溶胶,主要地包括氧化铝,任选包括一些硅。在再另一实施方案中,该粘结剂是通过用酸,优选不含卤素的酸,处理氧化铝水合物如假勃姆石制备溶胶或铝离子溶液所制得的胶溶化的氧化铝。市场上可买到的胶态氧化铝溶胶的非限制性例子包括可从Nalco Chemical Co.,Naperville,Illinois获得的Nalco 8676和可从The PQ Corporation,Valley Forge,Pennsylvania获得的Nyacol。

在优选的实施方案中,分子筛与一种或多种基体材料掺混。基体材料典型地在降低总体催化剂成本,用作热穴(thermal sink)协助屏蔽例如在再生过程中来自催化剂组合物的热量,使该催化剂组合物致密化,提高催化剂强度如压碎强度和抗磨性,和控制在具体过程中的转化速率的各个方面是有效的。

基体材料的非限制性例子包括下列的一种或多种:稀土金属,金属氧化物,其中包括二氧化钛,氧化锆,氧化镁,氧化钍,氧化铍,石英,硅石或溶胶,和它们的混合物,例如硅石-氧化镁,硅石-氧化锆,硅石-二氧化钛,硅石-氧化铝和硅石-氧化铝-氧化钍。在一个实施方案中,基体材料是天然粘土,如蒙脱土和高岭土家族中的那些。这些天然粘土包括变膨润土和已知为例如Dixie,McNamee,Georgia和Florida粘土的那些高岭土。其它基体材料的非限制性例子包括:埃洛石(haloysite),高岭石,地开石,珍珠陶土,或蠕陶土。在一个实施方案中,该基体材料,优选该粘土中的任何一种,接受众所周知的改性处理,如煅烧和/或酸处理和/或化学处理。

在一个优选的实施方案中,该基体材料是粘土或粘土类型组合物,优选具有低铁或二氧化钛含量的粘土或粘土类型组合物,和最优选该基体材料是高岭土。高岭土已经发现能够形成可泵抽的、高固体含量的淤浆,它具有低的新鲜表面积,以及由于其小片状结构而能够容易地堆积在一起。基质材料(最优选高岭土)的优选的平均粒度是约0.1μm到约0.6μm,具有低于约1μm的D90粒度分布。

在另一个实施方案中,粘结剂与用于分子筛催化剂组合物的形成中的基体材料的重量比是0∶1到1∶15,优选1∶15到1∶5,更优选1∶10到1∶4,和最优选1∶6到1∶5。已经发现,较高的分子筛含量,较低基体材料含量,会提高该分子筛催化剂组合物性能,然而,较低分子筛含量,较高基体材料含量,可改进组合物的抗磨性。

在另一个实施方案中,配制的分子筛催化剂组合物含有约1%到约99%,更优选约5%到约90%,和最优选约10%到约80%(按重量计),的该分子筛,基于分子筛催化剂组合物的总重量。

在另一个实施方案中,在喷雾干燥的分子筛催化剂组合物之中或之上的粘结剂的重量百分数,基于粘结剂、分子筛和基体材料的总重量,是约2wt%到约30wt%,优选约5wt%到约20wt%,和更优选约7wt%到约15wt%。

一旦该分子筛催化剂组合物是以基本上干燥或已干燥的形式形成,以便进一步硬化和/或活化所形成的催化剂组合物,通常在升高的温度下进行热处理如煅烧。普通的煅烧环境是典型地包括少量水蒸汽的空气。典型的煅烧温度是在大约400℃到大约1,000℃,优选大约500℃到大约800℃,和最优选大约550℃到大约700℃范围,优选在诸如空气,氮气,氦气,烟道气(缺乏氧的燃烧产物),或它们的结合物之类的煅烧环境中。

根据本发明所使用的催化剂颗粒也能够是马来酸酐形成用催化剂。在一个实施方案中,该马来酸酐形成用催化剂包括含有钒和磷作为主要组成元素的混合氧化物(钒-磷混合氧化物)。此类催化剂的例子包括包含二氧二钒基焦磷酸盐((VO)2P2O7)作为活性组分的那些催化剂。这些催化剂,包括生产过程在内的细节已描述于例如Chem.Rev.,88,第55-80页(1988),JP-B-4-24104,和美国专利Nos.4,472,527和4,520,127中,它们被引入这里供参考。

在本发明的另一个实施方案中,能够使用丙烯腈和甲基丙烯腈形成用催化剂。此类催化剂可通过丙烯、异丁烯或叔-丁醇的氨氧化;即通过丙烯与异丁烯或叔-丁醇,含氧气体,和氨反应,来生产。此类催化剂包括含有钼,铋和铁的氧化物催化剂。参见,例如,美国专利No.3,226,422,它的叙述被引入这里供参考。另一个实例是含有锑和铁的氧化物催化剂。参见,例如,已审查的日本专利申请出版物No.38-19111,它的叙述被引入这里供参考。

能够用于本发明的反应器系统中的其它丙烯腈和甲基丙烯腈形成用催化剂包括除了含有钼,铋和铈以外还含有碱金属和铊的催化剂。参见,例如,英国专利No.1,445,512和美国专利No.4,746,753,各自的叙述被引入这里供参考。也包括在内的是包含钼,钨,铋和铈的催化剂,如在已审查的日本专利申请出版物No.61-43094中所述;除了钼、碲和铈之外还含有选自铁,铬,铝和铋中的至少一种元素的氧化物催化剂,如在美国专利No.4,969,390中所述;除了钼、铋和铁之外,还含有选自镍和钴的至少一种元素和选自碱金属、稀土元素、钽和铌中的至少一种元素的氧化物催化剂,如在美国专利No.4,192,776中所述;含有钼、铋和铁作为主要元素,和还含有选自铈,镧,钕,镨,钐,铕和钆中的至少一种元素,和选自钾、铷和铯中的至少一种元素的氧化物催化剂,如在美国专利No.4,443,556中所述;除了钼,铋,磷和硅以外,还含有选自铁,钴,镍,铜,锆和钾中的至少两种元素,和选自锰,铈,钍,钇,镧和铊中的至少一种元素的催化剂,如在未审查的日本专利申请公开说明书No.59-204163中所述;和含有钼,铋,铁,镍,镁,钾和铯作为主要元素以及任选地含有钴,锰,铬,磷,锑,碲,钠,铈和/或钨的催化剂,如在美国专利No.5,093,299,美国专利No.5,175,334和美国专利No.5,212,137中所述。

可用于本发明中的又另一种氨氧化或丙烯腈和/或甲基丙烯腈形成用催化剂组合物包括由通式(I)表示的氧化物催化剂组合物:

Mo12(Bi1-aAa)bFecNidXeYfOg(I)

其中:

A是至少一种稀土元素,

X是选自镁和锌的至少一种元素,

Y是选自钾,铷和铯的至少一种元素,

a是A与铋和A的总和的原子比,

b是铋和A的总和相对于十二个钼原子的原子比,和

c,d,e、f和g分别是铁,镍,X,Y和氧相对于十二个钼原子的原子比,

其中

a是0.6到0.8的数,

b是0.5到2的数,

c是0.1到3的数,

d是4到10的数,

e是0到3的数,

f是0.01到2的数,和

g是由所存在其它元素的价态要求确定的数。这一催化剂进一步描述在US专利No.5,658,842中,它被引入本文供参考。

惰性固体颗粒能够流过本发明的反应器系统。该惰性固体颗粒能够与固体催化剂颗粒混合或用作任何普通催化剂的载体材料。此类惰性固体材料的例子包括氧化物,如硅石,氧化铝,二氧化钛和氧化锆。这些氧化物当中,硅石是优选的。硅石固有地是惰性的,不同于其它的固体材料,并且能够用作氧化物催化剂组合物的成分的优异的粘结剂,但不损害许多催化剂组合物的选择性。此类材料还可用于使所形成的催化剂组合物具有高的抗磨性。当用作载体时,该硅石能够在约30-约70wt%,优选约40-约60wt%的范围内,以催化剂组合物和载体的总重量为基础。

IV.气体流动

在本发明的气体-固体反应器系统中,气体与固体一起流动。气体能够是惰性的或化学反应物。在本发明的优选实施方案中,流过气体-固体反应器系统的气体是化学反应物和固体是能够将反应物转化成产物的催化剂颗粒。

在一个实施方案中,该化学反应物是含氧化合物和催化剂颗粒是分子筛。能够将含氧化合物转化成烯烃的分子筛是优选的。上述分子筛中的任何一种都能够使用。普通的沸石和硅铝磷酸盐是优选的。

用于本发明中的含氧化合物包括含有至少一个氧原子的一种或多种有机化合物。在本发明的方法的最优选实施方案中,原料中的含氧化合物是一种或多种醇,优选脂族醇,其中醇的脂族结构部分具有1到20个碳原子,优选1到10个碳原子,和最优选1到4个碳原子。在本发明的方法中用作原料的醇包括低级直链和支链脂族醇和它们的不饱和对应物。含氧化合物的非限制性例子包括甲醇,乙醇,正丙醇,异丙醇,甲基乙基醚,二甲醚,二乙醚,二异丙醚,甲醛,二甲基碳酸酯,二甲基酮,乙酸,和它们的混合物。在最优选的实施方案中,该原料是选自甲醇,乙醇,二甲醚,二乙醚或它们的结合物中的一种或多种,更优选甲醇和二甲醚,和最优选甲醇。

该原料,在一个实施方案中,含有一种或多种稀释剂,典型地用于降低该原料的浓度,和一般与该原料或分子筛催化剂组合物不起反应。稀释剂的非限制性例子包括氦气,氩气,氮气,一氧化碳,二氧化碳,水,基本上非反应活性的烷属烃(尤其链烷烃,如甲烷,乙烷,和丙烷),基本上非反应活性的芳族化合物,和它们的混合物。最优选的稀释剂是水和氮气,其中水是特别优选的。

该稀释剂直接添加到进入反应器的原料中或直接添加到反应器中,或与分子筛催化剂组合物一起添加。在一个实施方案中,在原料中稀释剂的量是在大约1到大约99mol%范围,基于原料和稀释剂的总摩尔数,优选大约1到80mol%,更优选大约5到大约50,和最优选大约5到大约25。在另一个实施方案中,其它烃类直接或间接地添加到原料中,并且包括烯烃(类),链烷烃(类),芳族烃(类)(参见例如US专利No.4,677,242,芳族烃的添加)或它们的混合物,优选丙烯,丁烯,戊烯,和具有4个或4个以上碳原子的其它烃类,或它们的混合物。

在本发明的又一个实施方案中,流过本发明的反应器系统的固体颗粒是用于制造马来酸酐的催化剂颗粒,和气体是用于制造马来酸酐的气态烃。根据本发明的用于制造马来酸酐的原料包括具有4个碳原子的直链烃类。这些烃的例子包括丁烷(正丁烷),丁烯(1-丁烯和2-丁烯),和丁二烯(1,3-丁二烯)。这些当中优选的是丁烷。此类化合物一般与含氧的气体如空气相接触。然而,用惰性气体稀释的空气,或富含氧的空气,也可以使用。

在本发明的另一个实施方案中,流过本发明的反应器系统的固体颗粒是用于制造丙烯腈和/或甲基丙烯腈的催化剂颗粒,和气体是用于制造丙烯腈和/或甲基丙烯腈的气态烃。

根据本发明的用于制造丙烯腈和/或甲基丙烯腈的原料包括丙烯,异丁烯或叔-丁醇。此类原料是在氨存在下与含氧气体接触而转化成丙烯腈和/或甲基丙烯腈。

V.流动参数

在本发明的一个实施方案中,气体和固体颗粒是以约1hr-1至约5,000hr-1,优选从约5hr-1至约3,000hr-1,更优选约10hr-1至约1,500hr-1和最优选约20hr-1至约1,000hr-1的重量时空速度(WHSV)流过气体-固体反应器系统。在一个优选的实施方案中,该WHSV大于25hr-1,和至多约500hr-1。在本发明中,WHSV被定义为在反应器壁之间流过的气体的每小时总重量除以在同一区段的反应器壁之间流动的固体的总重量。该WHSV被维持在足以保持该催化剂组合物在反应器内为流化态的水平上。

在本发明的另一个实施方案中,气体和固体颗粒是以至少1米/秒(m/sec),优选大于2m/sec,更优选大于3m/sec,和最优选大于4m/sec的气体表观速度(GSV)流过气体-固体反应器系统。GSV应该足以维持固体在流化状态下,特别在快速流化状态下。

在本发明的又一个实施方案中,固体颗粒和气体是以约5∶1到约75∶1的固体与气体质量比流过气体-固体反应器。优选地,固体颗粒和气体是以约8∶1到约50∶1,更优选约10∶1到约40∶1的固体与气体质量比流过气体-固体反应器。

V.具体实施方案的例子

图1A-E显示了本发明的不同的实施方案。

在图1A中,导管100显示在导管102内。导管100和102两者都由导电性金属制成,使得该安排是具有相对的导电性表面的一种。在这一实施方案中,固体颗粒沿着箭头方向流过两导管。导管的内表面通过接地窄条104,106实现彼此接地,以维持在相对的表面之间的基本上相同的电位。虽然该实施方案显示了流过两导管,但是如果需要,导管的任一个可以关闭。另外,流过两导管的流动过程能够是彼此并流或逆流。

图1B显示了在导管112内的多个导管108,110,这些导管中的每一个是由导电性材料制成,因此各自具有相对的导电性表面。在这一实施方案中,导电性内表面中的每一个通过接地窄条114,116,118,120来实现彼此接地,与在图1A中一样。也如在图1A中所示,如果需要,导管的任一个可以关闭。

图1C显示了当在图1A中的内部导管关闭时,属于图1A的等同物的实施方案。在图1C中,内部导管122基本上是用非导电的窄条124固定的电线或固体棒条以固定具有不同电位的导管。该电线或固体棒条能够相对于所示的开通管道126的内表面来操纵,以改变在内表面之间的电位(例如,电压)。这一操纵意指电压能够施加于内部导管122上或施加于导管126的内表面上以改变在两表面之间的电位。所施加的电压足以使固体颗粒运动而远离内部导管122,远离导管126的内表面或远离两者。这将在固体流过该导管时保持固体颗粒收集在导管的表面的一个或两个上(称作固体滞留)。

图1D显示了在导管132内的多个“T”形棒条体130。T形棒条体130中的每一个是由导电材料组成并显示由接地窄条134连接和连接到导管132的壁(它也由导电材料制成)上。T形棒条体130中的每一个也能够根据需要来各自带电荷,以在棒条体与导管132的内表面(未显示)之间获得所需的电位梯度。

图1E显示了在导管142内的多个棒条体140,其各自由导电材料组成,该导管142具有由导电材料组成的内表面。该棒条体140能够彼此接地并接地到导管142的壁(未显示)上,或各自能够适当地带电荷,以在棒条体和导管122的内表面(未显示)之间获得所需的电分布。

图1A-E一般性显示了使用各种管和棒条体来控制电位差的实施方案。另外地,任何导电性表面可以用于内部导电性表面或壁,如穿孔的管或垂直挡扳。

本发明通过参考下面的实施例而能够得到更好的理解,这些实施例用于解释在作为权利来要求的本发明整个范围之内的特定的实施方案。

实施例1

固体的电位和流过管式气体-固体反应器系统的固体的速度分布的预测模型是如下建立的。

带电的颗粒建立电场,E,它最终产生颗粒的电泳通量(electrophoretic flux)或从管的中心到该壁的库仑力。该力是利用由于在壁上颗粒的积聚所引起的相对的压力梯度来平衡。

径向的力平衡可以写为

>>Qφ>>dψ>dξ>>+>>dφ>dξ>>=>0>->->->>(>1>)>>>s>

其中ψ是无量钢的径向电位分布,Vεod/6σR2;φ是固体颗粒的径向的体积分数分布;ξ是径向坐标,r/R;和Q是影响颗粒的偏离度和在提升管中平均固体体积分数的电分散参数;14400R2σ2od2ρsU2;其中R是半径,m;σ是表面电荷密度,C/m2;εo是自由空间的介电常数,(8.9×10-12 C2/N-m2);d是粒径,m;ρs是颗粒密度,kg/m3;U是气体速度,m/s。参见Al-Adel等人,“The Effect of StaticElectrification on Gas-Solid Flows in Vertical Risers”,Ind.Eng.Chem.Res.,ASAP Article 10.1021/ie010982w S0888-5885(01)00982-4,Web Release Date:2002年3月7日,被引入这里供参考。

另外,对于电场中的带电的颗粒,必须满足泊松方程(PoissonEquation),其中ε是气体-固体悬浮物的介电分布。

                   ·(εψ)=-φ      (2)

通过方程式(1)和(2)的结合,在方程式(3)中显示,颗粒分布也必须满足泊松方程,这是新的和重要的发现,假定大多数的研究者使用经验的幂次律模型(power law mode)来表示固体的体积分数分布(参见L.Godfroy,G.Patience,和J.Chaouki,Radial Hydrodynamics inRisers,Ind.Eng.Chem.Res.1999,28,81-89,被引入这里供参考)。

>>▿>·>>(>>ϵ>Qφ>>▿>φ>)>>=>φ>->->->>(>3>)>>>s>

对于这一模型,假设该带电的颗粒具有相同的符号,如(-),或至少该颗粒作为具有等同净电荷的混合电荷的整合体。

图2说明了在从典型的体积分数分布获得的在普通的管中的轴对称的电位分布和介电常数取作1+3.5ε1.25。这里所使用的“轴对称的”意指该分布对称于与流动方向一致的轴。在这一实施方案中,该分布不取决于该方位角。在中心附近的带电的颗粒具有比在壁上更高的电位,和该颗粒向着最低的电位方向运动。根据方程式(1),该电位用于构建该颗粒体积分数。

在管或管道中的流体-固体流中,尤其在竖管中的气体-固体流中,固体颗粒优先本身分离出来,让大部分的颗粒停留在管的壁附近和较少保留在中心。非-侵入性实验技术,像γ-射线层析成象(Werther,“Measurement Techniques in Fluidized Beds”,Powder Tech.,102(1999),15-36)和电容层析成象ECT(Dyakowski等人,“Applications of Electrical Tomography for Gas-Solids andLiquid-Solids Flows-A Review”,Powder Tech.,112(2000),174-192),是适合测量颗粒的径向分布的方法。对于ECT,该方法包括沿着管壁的外周边并在与流动方向垂直的同一平面上等距离排列电极(例如,8个,12个,或更多)。然后通过对单个电极施加电位(称作“点火(firing)”)来测量该电容(介电性质)值。通过对其它电极一次一个地点火(firing)来测量附加的电容值。通过将电通量密度积分来计算电容值,其也必须满足电荷平衡,这另外已知为泊松方程式。重建算法用于将电容值换算为介电分布然后最终换算为固体分布。

在提升管中的固体颗粒分布也能够用已知为γ-射线密度测定法来测量。在这一技术之后的原理包括从光子源发出的辐射被吸收体的吸收,其中吸收与由检测器测量的光子计数相关,该检测器与辐射源相距一定距离(该吸收体位于在光子源和检测器之间的直线上)。所测量的光子计数是与光子源相距的距离以及吸收体的体积密度的函数。这一关系是由比尔-朗伯定律表达,

>>>>I>λ>>>I>>λ>0>>>>=>>e>>>>->μ>>λ>>ρr> >,>>s>

其中Iλ是总的所测量的光子计数,r是与辐射源之间的距离,ρ是吸收体的浓度,μλ是通过校正所发现的常数,和Iλo是在波长λ下的入射辐射。这一原理应用于γ-射线密度测定法中以测量颗粒的体积分数,作为在提升管中半径的函数。具有光子源(cd-109同位素)的探针径向地插入到提升管中,并由连接于探针上但在提升管之外的光电倍增器来测量光子计数。该颗粒相浓度,ρ,然后由比尔-朗伯定律与所测量的光子计数相关联。该探针位于移动轨迹上,使得可以在提升管的各种径向位置上测量ρ。以这一方式,可以测定颗粒浓度,作为在提升管中径向位置的函数。通过将所测量的浓度除以在提升管以上的所计算的平均浓度来计算体积分数分布-一般在圆柱形坐标系中。平均体积分数常常取作ΔP/L。

为了举例说明,图3A-B显示了从Q=450和~4.5%的平均体积分数获得的在管中的预测分布。在图3B中作为圆显示的体积分数数据通过使用γ-射线密度测定法对于下列条件来收集:R=0.457m(1.5ft),d~75μm,和ρs=1200kg/m3,U=22.5(ft/s),Gs=40lb/ft2-s。数据的平均固体体积分数计算为:

>>>ρ>avg>>=>2>>∫>0>1>>ρ>>(>ξ>)>>ξdξ>>s>

Q=450的值对应于在分叉图解中的最高值。所显示的数据是提升管所典型具有的并说明了芯-环形流动结构的传统概念。

支持本发明的前提是:在管(例如循环床提升管反应器)内的流体-固体流中颗粒的分离是在由带电颗粒建立的径向向外伸出的库仑力与由于颗粒在壁附近的积聚所引起的相对的压力梯度之间的平衡的结果。方程式(1)以数学术语提供了这一解释。方程式(3),它满足从静电产生所引起的电荷守恒,与方程式(1)相关联而表明,固体分布必须也是泊松方程式的解答。用于预测实验数据的这一数学表达式的应用在图3B中进行说明。在所预测的分布和数据之间的一致性支持了该物理现象。此外,Q的450数值对应于大约0.1-1微库仑/平方米的表面电荷密度。这一数据提示,带电能够解释颗粒在气体-固体流动体系中的径向分布。

实施例2

本发明的益处体现于它们适用于在气体-固体反应器系统如循环流化床反应器中的气体-固体流。在本发明的这一具体的实施方案中,单个内导管,与图1A中显示的情况类似,是位于r/R=1/√2处,属于其中内部横截面积等于环形横截面积的状态。导管的电位使得变成相同的(例如,通过与接地窄条连接)。其它的参数如U,Gs,R,和ρs仍保持与在实施例1中的那些相同。因为U和Gs是无变化的,合理的假定是颗粒的平均体积分数必须保持在4.5%。对于这一操作条件和边界条件的设定而言的Q值被测得是4000。图4A-B分别地解释了电位和颗粒体积分数分布,其是当使用与图1A中所示的相似的实施方案时所获得的结果。在图4A中的电位的最大值必须比在图3A中所示的普通系统(实施例1)的那些低得多。

实施例3

从普通的系统和本发明获得的相应速度分布图在图5A和5B中进行对比。图5A显示了固体(颗粒)质量速度分布。固体曲线显示了在普通提升管中观察到的传统形状并具有芯-环形流结构的特征。在提升管的中心中的流动引导向上并在壁附近快速地下降。事实上,固体的向下流动发生在壁处并引起在提升管内的球形环流,其属于活塞流的所不希望有的特性。点曲线是质量速度分布图,代表了本发明的一个实施方案。虽然该分布图不是完全均匀的,但是比普通系统的分布图更加均匀。而且,对于该实施方案没有发生固体的向下流动。图5B显示了气体速度分布图。再次,普通系统的分布图(实线)对于提升管是典型的。该形状是抛物线状的,具有陡的径向梯度,并且在壁附近是负电的。另一方面,代表本发明的实施方案的该分布图(点线)具有低得多的径向梯度,特别在壁附近,并没有变成负电性。因为该分布图是较少抛物线形的以及固体体积分数是较少分离的(图4B),对于本发明的实施例而言的流动比普通系统更接近活塞流。

实施例4

导管与在实施例2中同样地排列。然而,这些导管没有由接地窄条连接,和对外部导管施加73KV。这对应于10KV/cm的最大电位,它低于空气的击穿强度(即,在STP下30KV/cm)。

通过以这一方式提高外部导管的电位可驱使固体在环形区域中流动而远离外壁(即,向着环形的中心),因此减少滞留在该壁上的颗粒。图6显示了这一实施方案的电压和颗粒体积分数分布图,和图7显示了这一实施方案的气体速度和颗粒通量分布图。在这一实施方案中,Q=450,Ug=22.5ft/s,和Gg=40lb/ft2-s。

现在以充分描述了本发明,本领域中的技术人员会认识到,在不脱离本发明的精神和范围的前提下,本发明能够在所要求的宽参数范围内进行。

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