共聚改性g-C3N4-N可见光催化降解RhB的研究

摘要

染料废水的排放对人类健康和生态系统构成严重威胁,光催化技术因其操作简单、绿色环保等优点在解决环境污染问题上已显示出巨大的潜力.类石墨相氮化碳(g-C3 N4)由于成本低且具有良好的化学稳定性,被认为是光催化领域最有前景的新型光催化剂之一,但由于单一g-C3 N4的比表面积小、可见光吸收能力低、光生电子-空穴复合率高影响了其光催化性能.以邻氨基苯甲腈和尿素为原料,通过高温共聚改性制备高催化活性的g-C3 N4-N光催化剂,研究g-C3 N4-N在不同pH值、g-C3 N4-N投加量和RhB溶液浓度条件下对RhB光催化降解的影响,并结合红外光谱、XRD、BET、UV-Vis对g-C3 N4-N光催化降解RhB的机理和染料降解路径进行解析.结果表明,经共聚改性制备的碳化氮为类石墨型纯相g-C3 N4-N,具有稳定的光催化活性、大的比表面积和多孔结构,在初始pH值为3时,加入50 mg的g-C3 N4-N在可见光条件下光催化降解10 mg·L-1的RhB可达到最好的光催化降解效果,RhB在暗反应30 min内的吸附去除率可达30％ 左右,120 min的去除率达到97.7％.在光催化作用下,g-C3 N4-N将吸附在光催化剂表面的罗丹明B分子通过快速N-脱乙基过程形成DER、EER和AR等大分子中间体,它们在空穴与·OH和·O2-作用下,共轭结构裂解、开环,生成丁二酸、间苯二酚、丙酸等小分子,脱除的乙基被逐步氧化为乙二醇,这些小分子可以被转化为CO2和H2 O.