蛇纹岩热液系统的甲烷成因：日本白马八方温泉的CH4-H2-H2O氢同位素分馏系列

摘要

摘要作为非生物有机合成的场所和最早微生物群落的栖息地，以蛇纹岩为母岩的热液系统（简称蛇纹岩热液系统）获得了相当大的关注。本文要报道对一个斯的蛇纹岩热液系统的一系列同位素研究，它就是位于日本白马岳地区的白马八方温采（北纬36°42′，东经137°48′）。我们从该温泉的两口井中采集了水样，所有水样呈强碱性而且都富含H2（201-664μmol／L）和CH4（124-201μmol／L）。虽然温度较低（50-60℃），但热力学计算表明H2有可能通过蛇纹石化反应产生。已发现八方1号井和八方3号井具有以下氢同位素成分：δD-H2=-700‰和-710‰，δD-CH4=-210‰和-300‰，δD-H2O=-85‰和-84‰。八方1号井和八方3号井甲烷的碳同位素成分分别是δ13C=-34．5‰和-33．9‰。这-CH2-H2-H2O氢同位素系列表明至少有两种不同的机理与甲烷生成有关。八方1号井的氢同位素组成与前人报道的其他蛇纹岩热液系统的相似。重的δD-CH4（相对于同位素分馏平衡关系）说明八方1号井甲烷中的氢不是来自分子态氢，而是直接来自水。这意味着这些甲烷不可能通过费-托式（FTT）合成而产生，而可能通过橄榄石的水合反应生成。相反，八方3号井很轻的δD-CH4（相对于同位素分馏平衡关系）表明有生物甲烷混入。根据氢同位素系列与其他蛇纹岩热液系统的对比，直接由水生成无机CH4（不存在中间产物H2）可能在蛇纹岩热液系统更为常见。橄榄石的水合反应对于无机甲烷的产生可能有比以前想象的更重要的作用。