渤海沉积物中甲烷氧化速率及碳氢同位素分馏规律研究

摘要

渤海蕴藏着大量的油气资源，其主要成分是温室气体甲烷，自然环境下或人为因素的影响会引起其泄露与迁移，并对环境造成负面的影响。海底甲烷泄露与迁移过程中微生物会氧化绝大部分甲烷，从而降低了对环境的破坏。随着大气环境的不断被破坏，全球气候变暖，微生物氧化温室气体甲烷对于减少温室气体的增加具有重要的意义。所以微生物氧化甲烷的速率和碳氢同位素分馏过程是深刻理解海洋生态环境与全球气候变化之间关系的重要前提，具有重要的理论意义和参考价值。为了更好的认识渤海沉积物中甲烷氧化规律和同位素分离规律，本文选取渤海沉积物作为实验原料，借助气相色谱和气相色谱-同位素比值质谱仪进行了实验室模拟降解实验，成果如下： （1）基于不同氧气含量的分批氧化实验分析结果显示，4组不同温度的氧化实验中厌氧氧化实验组中在长达160天的实验中甲烷剩余含量基本保持在90%左右不变。而好氧氧化实验组中的甲烷在较高温度时会将装置中甲烷全部氧化，即渤海沉积物中甲烷氧化作用以好氧氧化占主导。低温4℃实验组中，好氧氧化和厌氧氧化均基本停滞，说明低温时微生物的活性会受到抑制而停止生命代谢活动。实验中，甲烷剩余含量均出现约10%左右的下降，其主要原因是装置内沉积物和培养液的溶解和吸附作用所致。 （2）通过连续氧化实验模拟降解海底游离态的甲烷的氧化分解。结果表明，当温度由10℃增加至15℃时，甲烷的平均氧化速率增加并不显著。然而，当温度上升到28℃时，平均氧化速率增加约77%，即温度越低越不利于甲烷氧化作用的发生。而气体流速由50μL/min增加至150μL/min时，甲烷的平均氧化速率增加约90%，即气体流速增加有利于氧化反应速率的提高。实验还发现，甲烷碳、氢同位素的分馏效应主要受氧化温度制约，分馏程度与温度呈正相关，即温度是影响甲烷氧化速率和同位素分馏规律的重要因素。 （3）通过检测微生物好氧实验过程中的副产物二氧化碳含量变化情况，结果表明实验开始一段时间后二氧化碳含量逐渐增加，直至最高约0.14μmol。然后又开始逐渐减少，在110天时降至最低约0.04μmol，并在之后的70天内，二氧化碳含量变化进入动态平衡，稳定维持在0.04μmol左右。这可能是由于二氧化碳的溶解或与Ca2+的沉淀作用有关。 （4）通过对比分批氧化实验和低速连续氧化实验实验结果显示：28℃分批氧化实验的平均氧化速率为1.14μmol/g?day，28℃低速连续氧化的平均氧化速率为1.05μmol/g?day，氧化速率比较接近。“分批氧化”和“低速连续氧化”两种氧化方式中，甲烷碳同位素的分馏系数分别为-14.401和-17.982，甲烷氢同位素的分馏系数分别为-99.285和-92.514，分馏系数同样比较接近。所以两种氧化方式比较接近，没有较大差异。

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