掺杂MgO活化甲烷C-H键的计算

摘要

天然气、页岩气在国内外储量都很丰富,其主要成分是甲烷。将甲烷转化成高附加值化学品可有效利用自然资源。利用密度泛函理论方法研究金属原子Li,Pt,Pd,Ir,Ni掺杂的MgO活化甲烷C—H键的性能。计算结果表明,杂原子掺杂可以降低MgO的氧空位形成能,进而调变催化活化甲烷C—H键的性能。Li-MgO中,甲烷C—H键均裂断裂形成甲基自由基;Pt,Pd,Ir和Ni掺杂的MgO中,甲烷C—H键异裂断裂,反应活性位为金属原子和晶格氧对(M—O)。杂原子掺杂MgO活化甲烷C—H键的分解吸附能和催化剂表面氧空位形成能符合线性关系,进而氧空位形成能可以作为活化甲烷C—H键催化性能的描述符。