钼、钨类水滑石材料的合成、结构及催化环氧化性能

摘要

通过与大体积的有机阴离子对甲基苯磺酸根预柱撑的镁铝类水滑石(HTL)进行离子交换,制备了不同层间离子交换量(W/Al摩尔比和Mo/Al摩尔比分别为7:6,7:20,7:60)的钨、钼-类HTL催化材料,并用IR、UV-Vis、PXRD、SEM、TGA、XPS等表征结构.以H2O2为氧化剂,氯丙烯为底物,初步考察了W、Mo-HTL催化氯丙烯环氧化性能.结果表明,随着负载量的增大,有机阴离子红外吸收峰的强度随之减弱,钨、钼物种对应的红外吸收峰增强,证实层间有离子交换作用发生.钼-HTL中钼呈多种配位状态:钨-HTL中,仅当负载量比较高的时候,钨-HTL中钨呈现多种配位形态.材料系层状结构,随钨、钼量的增加,层间距有不周程度的增大.实验条件下,钨、钼-HTL对氯丙烯环氧化均有活性,钨-HTL比钼-HTL的活性高;对于W、Me-HTL,较高选择性分别为85.2%和77.3%,双氧水转化率为41.2%～94.3%.材料中多种配位形态存在,可致使H2O2有效利用率降低.