反应条件对Cu/Al-Ce-PILC上丙烯选择性催化还原NO反应的影响

摘要

采用聚合羟基复合阳离子合成交联黏土Al-Ce-PILC, 经SO2-4改性后,以浸渍法制备了铜基交联黏土催化剂Cu/Al-Ce-PILC, 并将其应用于C3H6选择性还原NO的反应,考察了预处理气氛、 O2和C3H6浓度、空速、水蒸气和SO2等反应条件对催化剂性能的影响. 结果表明, He预处理后催化剂表面的Cu物种以Cu+和Cu2+两种形式存在,而H2预处理后仅以Cu+存在, NO转化率最大值由23%升至56%. 反应体系中适当的O2和C3H6浓度可促进NO还原为N2, 但过高的浓度反而可降低NO的还原活性, O2同时可起到抑制积炭、清洁催化剂表面的作用. NO转化率随着空速的增大而降低. 10%水蒸气的存在可抑制NO的还原和C3H6的氧化,其转化率曲线向高温方向位移. 但是,由于金属氧化物交联柱表面的疏水特性, Cu/Al-Ce-PILC较Cu/ZSM-5具有较强的耐湿热稳定性, NO和C3H6最大转化率仅分别下降13%和5%. SO2的存在明显抑制了催化剂的低温活性,但对高温活性有一定促进作用.