ZrO2-Al2O3复合载体负载Ni基催化剂COx甲烷化性能

摘要

采用浸渍和粉末压片的方法制备了两种ZrO2-Al2O3复合载体并用于负载Ni基催化剂,并利用氮气等温物理吸附、X射线粉末衍射(XRD)、H2程序升温还原(H2-TPR)、扫描电子显微镜(SEM)和透射电子显微镜(TEM)等分析手段对催化剂物化性质进行表征,考察了ZrO2-Al2O3复合载体制备方法及ZrO2的引入对Ni基催化剂在CO、CO2和CO-CO2共存的3种体系下甲烷化反应活性的影响.材料表征和活性测试结果表明,在CO甲烷化体系中,与单一Al2O3载体相比,引入ZrO2的复合载体能有效提高催化剂中Ni物种的分散度从而增强CO甲烷化过程中催化剂活性,且粉末压片法较浸渍法制备的复合载体能有效提高催化剂的还原度,降低还原温度,但前者会大大降低催化剂的比表面积;在CO2甲烷化体系中,当载体形貌和制备方法相同时,载体的变化对催化剂活性的影响较小,CO2转化率主要受到制备方法不同引起的物理性质如比表面积变化的影响;在CO-CO2共存体系中,由于CO在竞争吸附中比CO2更容易占据活性位点,所以呈现出优先进行CO甲烷化再进行CO2甲烷化、CO2的含量先增多后减少的规律.