HZSM-5沸石分子筛吸附H2S的理论研究

摘要

采用密度泛函理论和模型簇法研究了H2S和ZSM-5沸石分子筛的相互作用.对H2S吸附在硅羟基H3SiOH上可能的两种极限配位方式及吸附在沸石模型簇H3Si(OH)Al(OH)2SiH3桥羟基B酸可能的两种极限配位方式进行了比较分析.所有模型簇采用B3LYP混合方法对氢原子在3-21G基组水平上,对硅原子、铝原子、氧原子、硫原子在6-31G(d)基组水平上进行了全优化和频率分析.着重考察了H2S与硅羟基及分子筛模型簇不同配位方式所形成的配合物的结构和能量变化.计算结果表明,由于在形成H2S-沸石和H2S-硅羟基配合物的结构和性质变化不明显,它们之间的作用力为范德华作用力.从H2S在沸石分子筛的桥羟基和硅羟基与H2S相互作用的吸附热可以推断,H2S优先吸附在桥羟基上.