沸石分子筛对CH4/H2的吸附与分离性能

摘要

基于分子模拟的高通量计算方法, 通过对199个沸石结构特征和吸附分离性能之间的关联性研究, 发现具有超微孔结构的沸石材料对CH4分子有良好的吸附分离性能, 等摩尔CH4/H2混合组份的CH4吸附选择性和单组份的CH4吸附量之间存在明显的线性关系. 通过使用巨正则蒙特卡罗模拟方法, 获得了3个孔道形沸石对CH4和H2的吸附等温线和等量吸附热等物理量. 结果表明在相同外界环境下, 孔道形沸石的孔结构(表面积和孔体积)对CH4吸附量的影响高于能量效应(吸附热). 结合甲烷蒸汽重整制氢的工业背景, 进一步研究了CH4/H2混合体系在不同组份下的分离选择性能, 结果表明, 超微孔沸石材料对CH4的吸附选择性与体相压力和进料比无关. 通过气体分子的质心分布密度发现, CH4在孔道形沸石中优先占据更小孔窗的空间,而H2的分布范围更大但是未存在明显的优先吸附位点.