MnOx/SAPO-11催化剂的制备、表征及其低温NH3-SCR活性

摘要

分别采用浸渍法、柠檬酸络合法以及沉淀法在SAPO-11分子筛上负载MnOx,制备了一系列MnOx/SAPO-11催化剂.考察了催化剂的低温NH3选择性催化还原(SCR) (NH3-SCR) NOx的性能.结果表明,沉淀法制备的负载量为20％(w)的MnOx/SAPO-11催化剂表现出最优异的低温NH3-SCR性能及N2选择性.通过X射线衍射(XRD)、扫描电镜(SEM)、能量散射谱(EDS)、原子吸收光谱(AAS)、N2吸附-脱附、X射线光电子能谱(XPS)、H2程序升温还原(H2-TPR)、NH3程序升温脱附(NH3-TPD)以及NO/O2程序升温脱附-质谱(NO/O2-TPD-MS)等多种表征手段对催化剂的结构及表面性质进行分析.表征结果显示,采用不同方法制备催化剂时,其表面MnOx的存在形式和晶相结构不同.沉淀法制备的催化剂表面存在无定型态MnOx以及MnO2晶型,具有较大的介孔及外表面积、更多比例的Mn4+和化学吸附氧,同时表面存在对反应有利的中强酸以及强酸.因此,催化剂在低温SCR反应阶段能够生成重要中间产物NO2,从而表现出最佳低温活性.同时,三种制备方法均能使MnOx相对均匀分散在SAPO-11表面.SAPO-11对催化剂表面MnOx物种的形成具有一定的影响,从而影响催化剂的酸性,拓宽了MnOx的活性温度窗口,提高了催化剂的N2选择性.